Desenvolvimento de materiais mesoporosos baseados em sílica oriunda de biomassa para utilização como sistema remediador de hidrocarbonetos policíclicos aromáticos

This work describes the synthesis and characterization of mesoporous materials from the use of amorphous silica extracted from rice husk ashes (RHAs), as well as the preparation of mixed matrix membranes (MMMs) using the mesoporous materials as filler materials to be used in the remediation of the p...

Nível de Acesso:openAccess
Publication Date:2017
Main Author: Costa, José Arnaldo Santana lattes
Orientador/a: Silva, Caio Marcio Paranhos da lattes
Format: Tese
Language:por
Published: Universidade Federal de São Carlos
Câmpus São Carlos
Programa: Programa de Pós-graduação em Química
Assuntos em Português:
Assuntos em Inglês:
Áreas de Conhecimento:
Online Access:https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/9955
Resumo Português:Este trabalho descreve a síntese e caracterização de materiais mesoporosos a partir da utilização da sílica amorfa extraída das cinzas das cascas de arroz (CCA), bem como a preparação de membranas de matriz mista (MMM) utilizando os materiais mesoporosos como materiais de preenchimento para serem utilizados na remediação de hidrocarbonetos policíclicos aromáticos (HPAs). Os materiais mesoporosos foram sintetizados pelo método hidrotérmico e as MMMs por casting. Foi possível observar que o tratamento ácido não alterou estrutura molecular das CA, bem como houve um aumento da percentagem de SiO2 e da estabilidade térmica. As CCA apresentaram uma natureza de sílica amorfa, com características de um pó fino e de cor branca, com isotermas do tipo IV e histerese do tipo H1 e valores altos de área superficial. O método hidrotérmico foi eficiente na síntese dos materiais mesoporosos, os quais apresentaram curvas de TGA e bandas características da formação do quadro de sílica amorfa condensada, típicas de materiais mesoporosos da família M41S, com alta área superficial. O método casting foi eficiente para a preparação das MMMs, as quais apresentaram uma boa dispersão das mesopartículas incorporadas, ordenamento a baixo ângulo e um pequeno aumento nos valores da Tg das MMMs com a incorporação do MCM−41−NH2 (CCA). Os ensaios de adsorção mostraram que houve um aumento da quantidade adsorvida (qe) com o aumento da concentração inicial dos HPAs, da quantidade do adsorvente, do tempo de contato e da temperatura, porém, a variação pH não foi significativa. A cinética de adsorção foi relativamente rápida e seguiu o modelo não-linear de pseudo-segunda ordem e as isotermas obtidos foram mais adequadas ao modelo teórico de Langmuir. Os valores de qe encontrados para a mistura dos HPAs Naf, B[b]F, B[k]F e B[a]P obedeceram a mesma ordem crescente, para todos os materiais adsorventes testados: Naf < B[a]P < B[k]F < B[b]F, devido efeito hidrofóbico. As propriedades de transporte foram mais influenciadas a partir da incorporação do MCM−41−NH2 (CCA) no PSf−Ac do que a adição do PABA−MCM−41 (CCA) no PES, pois os melhores resultados de taxa de permeação, taxa de retenção e percentagem de remoção foram obtidos para as MMMs à base de PSf, no entanto as membranas puras de PSf e PES apresentaram resultados parecidos.
Resumo inglês:This work describes the synthesis and characterization of mesoporous materials from the use of amorphous silica extracted from rice husk ashes (RHAs), as well as the preparation of mixed matrix membranes (MMMs) using the mesoporous materials as filler materials to be used in the remediation of the polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs). The mesoporous materials were synthesized by the hydrothermal method and the MMMs by casting. It was possible to observe that the acid treatment did not alter the molecular structure of the RHSs, as well as there was an increase in the percentage of SiO2 in the thermal stability. The RHAs presented an amorphous silica nature, with the characteristics of a fine powder of white color, with type IV isotherms and H1 type hysteresis, and high surface area values. The hydrothermal method was efficient in the synthesis of the mesoporous materials, which presented TGA curves and characteristic bands of the formation of the amorphous condensed silica framework, typical of mesoporous materials of the M41S family, with high surface area. The casting method was efficient for the preparation of the MMMs, which showed a good dispersion of the mesoparticles incorporated, small-angle ordering and a small increase in the Tg values of the MMMs with the incorporation of the MCM−41−NH2 (CCA). The adsorption tests showed that there was an increase in the adsorbed amount (qe) with the increase of the initial concentration of the HPAs, adsorbent amount, contact time, and temperature, however pH variation was not significant. The adsorption kinetics was relatively fast and followed the non-linear pseudo-second order model, and the isotherms obtained were more adequate to the theoretical Langmuir model. The values of qe found for the mixture of HPAs Naf, B[b]F, B[k]F, and B[a]P were in the same order of magnitude for all adsorbent materials tested: Naf < B[a]P < B[k]F < B[b]F due to the hydrophobic effect. The transport properties were more influenced by the incorporation of the MCM−41−NH2 (RHA) into PSf−Ac than the addition of the PABA−MCM−41 (RHA) in PES, as the best results of the rate of permeation, rate of retention, and percentage of removal were obtained for the MMMs based on PSf, however the pure PSf and PES membranes presented similar results.