Estabelecimento de metodologia para determinação de 93Zr em rejeitos radioativos por espectrometria de cintilação liquida (LSC) e espectrometria de massa com plasma indutivamente acoplado (ICP-MS)

O zircônio-93 é um radionuclídeo emissor beta-puro de meia-vida longa, produzido pela fissão do 235U e pela ativação neutrônica do isótopo 92Zr, o qual é um isótopo estável, geralmente encontrado em componentes de reatores nucleares. Devido sua meia-vida longa, o 93Zr é um radionuclídeo de interesse...

Nível de Acesso:openAccess
Publication Date:2014
Main Author: Thiago Cesar de Oliveira
Orientador/a: Arno Heeren de Oliveira
Co-orientador/a: Roberto Pellacani G. Monteiro
Banca: Claubia Pereira Bezerra Lima, Aluísio Souza Reis Junior, Eliana Aparecida Nonato Knupp, Max Passos Ferreira
Format: Tese
Language:por
Published: Universidade Federal de Minas Gerais
Assuntos em Português:
Online Access:http://hdl.handle.net/1843/BUOS-9JFGMH
Resumo Português:O zircônio-93 é um radionuclídeo emissor beta-puro de meia-vida longa, produzido pela fissão do 235U e pela ativação neutrônica do isótopo 92Zr, o qual é um isótopo estável, geralmente encontrado em componentes de reatores nucleares. Devido sua meia-vida longa, o 93Zr é um radionuclídeo de interesse para o estudo da avaliação do armazenamento ou descarte de rejeitos. A determinação do 93Zr é difícil devido a seu baixo nível de concentração, sua baixa atividade em rejeitos nucleares e também porque padrões certificados não estão disponíveis no mercado. O objetivo deste trabalho é desenvolver uma metodologia para a separação radioquímica seletiva do 93Zr em rejeitos radioativos e analisá-lo por Espectrometria de Cintilação Líquida (LSC) e Espectrometria de Massa com Plasma Indutivamente Acoplado (ICP-MS). Para validar o procedimento de separação radioquímica para o zircônio, foi usada uma solução de 95Zr (E = 724 keV) que foi medida por Espectrometria Gama para avaliar o comportamento e o fator de recuperação do zircônio durante a separação radioquímica. Para a técnica de LSC, uma solução de 55Fe, que é um dos principais interferentes nas medidas de zircônio, foi usada para verificar o fator de descontaminação durante o processo de separação. A eficiência de detecção do 63Ni foi usada para a determinação da atividade do 93Zr nas matrizes analisadas. O limite de detecção de 0,05 Bq l1foi obtido para a solução padrão de 63Ni, utilizando uma razão amostra:coquetel de 3:17 mL para o coquetel Optiphase Hisafe 3. Para a técnica de ICP-MS, foi usada uma solução de zircônio estável para verificar o comportamento e o fator de recuperação do zircônio durante a separação radioquímica e uma solução de Ba, Co, Eu, Fe, Mn, Nb, Sr and Y para verificar o fator de descontaminação durante o processo de separação. Uma solução padrão de 93Nb, como isótopo de referência para a determinação do 93Zr por ICP-MS, foi usada para calibração e análise. O limite de detecção de 0,039 ppb foi obtido para a solução padrão de zircônio. Este protocolo foi aplicado em rejeitos de usinas nucleares com níveis de atividade baixos (LLW) e intermediários (ILW).
The zirconium-93 is a long-lived pure -particle-emitting radionuclide produced from 235U fission and from neutron activation of the stable isotope 92Zr and thus occurring as one of the radionuclides found in nuclear reactors. Due to its long half life, 93Zr is one of the radionuclides of interest for the performance of assessment studies of waste storage or disposal. Measurement of 93Zr is difficult owing to its trace level concentration and its low activity in nuclear wastes and further because its certified standards are not frequently available. The aim of this work was to develop a selective radiochemical separation methodology for the determination of 93Zr in nuclear waste and analyze it by Liquid Scintillation Counting (LSC) and Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry (ICP-MS). To set up the radiochemical separation procedure for zirconium, a tracer solution of 95Zr and its 724 keV -ray measurements by - spectrometry were used in order to follow the behavior of zirconium during the radiochemical separation. For the LSC technique a 55Fe solution, which is one of the major interfering measures zirconium, was used to verify the decontamination factor during the separation process. The efficiency detection for 63Ni was used to determination of 93Zr activity in the matrices analyzed. The limit of detection of the 0.05 Bq l1 was obtained for 63Ni standard solutions by using a sample:cocktail ratio of 3:17 mL for Optiphase Hisafe 3 cocktail. For the ICP-MS technique a zirconium stable solution was used to verify the zirconium behavior and recovery during radiochemical separation and a solution of Ba, Co, Eu, Fe, Mn, Nb, Sr and Y was used to verify the decontamination factor during the separation process. A standard solution 93Nb as isotope for determining the 93Zr by ICP-MS was used for calibration and analysis. The detection limit of 0.039 ppb was obtained for the standard solution of zirconium. Then, the protocol was applied to low level waste (LLW) and intermediate level waste (ILW) from nuclear power plants.