Carregadores de oxigênio a base de níquel suportado em materiais mesooros para aplicação na recirculação química com reforma (RQR)

Oxygen carriers are metal oxides which have the ability to oxidize and reduce easily by various cycles. Due to this property these materials are widely usedin Chemical-Looping Reforming processes to produce H2 and syngas. In this work supports based on MCM-41 and La-SiO2 were synthesized by hydrothe...

Nível de Acesso:openAccess
Publication Date:2012
Main Author: Costa, Tiago Roberto da
Orientador/a: Melo, Dulce Maria de Araújo
Format: Dissertação
Language:por
Published: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Programa: Programa de Pós-Graduação em Química
Department: Físico-Química; Química
Assuntos em Portugês:
Assuntos em Inglês:
Áreas de Conhecimento:
Online Access:http://repositorio.ufrn.br:8080/jspui/handle/123456789/17736
Citação:COSTA, Tiago Roberto da. Carregadores de oxigênio a base de níquel suportado em materiais mesooros para aplicação na recirculação química com reforma (RQR). 2012. 110 f. Dissertação (Mestrado em Físico-Química; Química) - Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2012.
Resumo Português:Transportadores de oxigênio são óxidos metálicos que possuem a capacidade de oxidar e reduzir facilmente por diversos ciclos. Devido a essa propriedade estes materiais são bastante utilizados nos processos de Chemical-Looping Reforming para a produção de H2 ou gás de síntese (H2 mais CO). Neste trabalho foram sintetizados os suportes MCM-41 e La-SiO2 pelo o método hidrotérmico. Os materiais resultantes foram calcinados a 550 °C por 2 horas e, posteriormente, caracterizados por TG, DRX, área superficial pelo método BET e FTIR. Após a caracterização dos suportes foi feita a deposição da fase ativa (Ni) com as proporções de 5, 10 e 20% em massa de níquel metálico, para aplicação como transportadores de oxigênio. As análises de DRX mostraram que o aumento do teor de Ni suportado em MCM-41 deu origem a uma diminuição no ordenamento estrutural e no parâmetro de rede do material. As amostras MCM-41 apresentaram variações quanto às curvas de adsorção/dessorção de nitrogênio, área superficial, diâmetro médio de poros e espessura da parede de sílica, em função do aumento da fase ativa no material mesoporoso. Enquanto que nas amostras com La-SiO2 não se observou picos característicos da estrutura hexagonal, nos difratogramas de DRX. Entretanto, as curvas de adsorção/dessorção de nitrogênio observadas são do tipo IV, característico de materiais mesoporosos. Os resultados dos testes dos transportadores indicam que o suporte não influenciou no processo catalítico. A razão H2/O2 foi próxima de 2, durante todos os 15 ciclos envolvendo o teste de capacidade de armazenamento de O2 , indicando que os materiais são eficientes para o transporte de oxigênio estrutural e no parâmetro de rede do material. As amostras MCM-41 apresentaram variações quanto às curvas de adsorção/dessorção de nitrogênio, área superficial, diâmetro médio de poros e espessura da parede de sílica, em função do aumento da fase ativa no material mesoporoso. Enquanto que nas amostras com La-SiO2 não se observou picos característicos da estrutura hexagonal, nos difratogramas de DRX. Entretanto, as curvas de adsorção/dessorção de nitrogênio observadas são do tipo IV, característico de materiais mesoporosos. Os resultados dos testes dos transportadores indicam que o suporte não influenciou no processo catalítico. A razão H2/O2 foi próxima de 2, durante todos os 15 ciclos envolvendo o teste de capacidade de armazenamento de O2 , indicando que os materiais são eficientes para o transporte de oxigênio
Resumo inglês:Oxygen carriers are metal oxides which have the ability to oxidize and reduce easily by various cycles. Due to this property these materials are widely usedin Chemical-Looping Reforming processes to produce H2 and syngas. In this work supports based on MCM-41 and La-SiO2 were synthesized by hydrothermal method. After the synthesis step they were calcined at 550°C for 2 hours and characterized by TG, XRD, surface area using the BET method and FTIR spectroscopy. The deposition of active phase, in this case Nickel, took place in the proportions of 5, 10 and 20% by weight of metallic nickel, for use as oxygen carriers.The XRD showed that increasing in the content of Ni supported on MCM-41 resulted in a decrease in spatial structure and lattice parameter of the material. The adsorption and desorption curves of the MCM-41 samples exhibited variations with the increase of Ni deposited. Surface area, average pore diameter and wall density of silica showed significant changes , due to the increase of the active phase on the mesoporous material. By other hand, in the samples with La-SiO2 composition was not observed peaks characteristic of hexagonal structure, in the XRD diffractogram. The adsorption/desorption isotherms of nitrogen observed are type IV, characteristic of mesoporous materials. The catalytic test indicates that the supports have no influence in the process, but the nickel concentration is very important, because the results for minor concentration of nickel are not good. The ratio H2/O2 was close to 2, for all 15 cycles involving the test storage capacity of O2, indicating that the materials are effective for oxygen transport