Síntese, caracterizaçao e propriedades catalicas da peneira molecular nanoestruturada modificada com lantanio

The nanostructured molecular sieve SBA-15 was synthesized by the hydrothermal method, and modified with lanthanum with Si/La molar ratios of 25, 50, 75 and 100. The materials were evaluated as catalysts for the cracking of n-hexane model reaction. Type SBA- 15 and LaSBA-15 mesoporous materials were...

Nível de Acesso:openAccess
Publication Date:2009
Main Author: Quintella, Solange Assunção
Orientador/a: Araújo, Antônio Souza de
Format: Tese
Language:por
Published: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Programa: Programa de Pós-Graduação em Química
Department: Físico-Química; Química
Assuntos em Portugês:
Assuntos em Inglês:
Áreas de Conhecimento:
Online Access:http://repositorio.ufrn.br:8080/jspui/handle/123456789/17726
Citação:QUINTELLA, Solange Assunção. Síntese, caracterizaçao e propriedades catalicas da peneira molecular nanoestruturada modificada com lantanio. 2009. 90 f. Tese (Doutorado em Físico-Química; Química) - Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2009.
Resumo Português:A peneira molecular nanoestruturada SBA-15 foi sintetizada pelo método hidrotérmico, e modificada com lantânio com razões molares Si/La de 25, 50, 75 e 100. Os materiais obtidos foram avaliados como catalisador para a reação modelo de craqueamento de n-hexano. Os materiais mesoporosos tipo SBA-15 e LaSBA-15 foram sintetizados utilizando tetraetilortosilicato, como fonte de sílica, ácido clorídrico, cloreto de lantânio heptahidratado e água destilada. Como direcionador estrutural foi utilizado copolímero tribloco Pluronic P123. As sínteses foram realizadas durante 72 horas. As amostras de SBA-15 modificadas foram avaliadas por termogravimetria para verificar as condições de calcinação para remoção do direcionador orgânico. Após a retirada do direcionador as amostras de SBA-15 modificadas com diversas razões Si/La (25, 50, 75 e 100) foram caracterizadas por análises por difração de raios-X, espectroscopia na região do infravermelho, adsorção e dessorção de nitrogênio, microscopia eletrônica de varredura e microanálise de raios X por energia dispersiva. A acidez das amostras foi determinada utilizando adsorção de n-bulinamina seguido de dessorçao por termogravimetria. Verificou-se que o método de síntese hidrotérmica foi adequado à síntese dos materiais mesoporosos modificados com excelente grau de ordenação hexagonal. As reações de craqueamento catalítico do n-hexano foram realizadas em um microreator catalítico de leito fixo com fluxo contínuo acoplado em linha com um cromatógrafo a gás. A partir da avaliação catalítica, foi observado que os materiais mesoporosos contendo lantânio foram mais ativos que o SBA-15, para a reação de craqueamento do n-hexano, obtendo-se como produto hidrocarbonetos na faixa de C1 a C5. O catalisador que apresentou melhores propriedades, em relação à acidez e a atividade catalítica foi o sintetizado com a razão Si/La=50
Resumo inglês:The nanostructured molecular sieve SBA-15 was synthesized by the hydrothermal method, and modified with lanthanum with Si/La molar ratios of 25, 50, 75 and 100. The materials were evaluated as catalysts for the cracking of n-hexane model reaction. Type SBA- 15 and LaSBA-15 mesoporous materials were synthesized using tetraetilortosilicato as a source of silica, hydrochloric acid, heptahydrate lanthanum chloride and distilled water. Pluronic P123 triblock. polymer was used as structure template. The syntheses were carried out by 72 hours. The obtained SBA-15 samples were previously analyzed by thermogravimetry, in order to check the conditions of calcination for removal of organic template. Then, the calcined materials were characterized by X-ray diffraction, infrared spectroscopy, adsorption and desorption of nitrogen, scanning electron microscopy and X-ray microanalysis by dispersive energy. The acidity of the samples was determined using adsorption of n-bulinamina and desorption followed by thermogravimetry. It was found that the hydrothermal synthesis method was suitable for the synthesis of the SBA-15 mesoporous materials, with an excellent degree of hexagonal ordering. The reactions of catalytic cracking of n-hexane were carried out using a fixed bed continuous flow microreactor, coupled on-line to a gas chromatograph. From the catalytic evaluation, it was observed that the mesoporous materials containing lanthanum showed different results for the reaction of cracking of nhexane compared to the unmodified mesoporous material SBA-15. As a result of cracking was obtained as main products hydrocarbons in the range of C1 to C5. The catalyst that showed better properties in relation to the acidity and catalytic activity was LaSBA-15 with the ratio Si/La = 50