Impurezas em semicondutores, magnéticas e não magnéticas influência da correção do GAP - Filipe Matusalém de Souza (2014)
Neste trabalho foi estudado e aplicado o método de correção de gap eletrônico LDA-1/2, para o semicondutor silício, contendo defeitos ou impurezas magnéticas. O grande motivador para o uso desse método é seu baixo custo computacional, o que abre possibilidades para o uso em sistemas grandes, condição fundamental para se obter bons resultados nos cálculos de defeitos. Dado que o método LDA-1/2, em sua forma atual, não é capaz de calcular energias totais, uma metologia desenvolvida por Rinke et al., Phys. Rev. Lett, v. 102, p. 026402, 2009, a qual utilizava o método de correção de gap GW, foi adaptada. Essa metodologia consiste basicamente na separação das energias de formação em duas contribuições, afinidades eletrônicas, calculadas pelo método LDA-1/2, e energias de relaxação, calculadas pelo método usual LDA. Foram realizados cálculos ab initio em supercélulas de silício com 65 e 217 átomos, contendo um defeito de silício intersticial em quatro geometrias diferentes. Os dois principais problemas em cálculos de defeitos foram abordados, ou seja, o problema da interação do defeito com sua imagem, devido ao método de supercélulas (efeito de tamanho) e o problema de subestimação do gap eletrônico, pela DFT. As afinidades eletrônicas, calculadas utilizando-se o método LDA-1/2, via procedimento LUE-VBM (desenvolvido nesse trabalho), aumentaram em torno de 0,8 eV, em relação aos resultados LDA, levando as energias de formação a um excelente acordo com os resultados experimentais. Na segunda parte do trabalho, a metologia desenvolvida para os defeitos em silício foi aplicada no cálculo das propriedades da impureza magnética manganês em silício. Tal material possui características ferromagnéticas à temperatura ambiente, sendo um dos principais candidatos para construção de dispositivos spintrônicos. Os cálculos foram realizados em supercélulas com 64 e 216 átomos de silício, contendo um átomo de manganês intersticial ou substitucional, utilizando-se o método GGA-1/2. Foram obtidos primeiramente os níveis de transição de carga, os quais mostraram bom acordo com resultados experimentais obtidos da literatura. Além disso, até onde sabemos esses são os primeiros resultados teóricos para esses níveis, onde foi aplicado um método de correção de gap. Foram obtidas também as energias de formação da impureza magnética manganês em silício. Observou-se que a impureza intersticial possui menor energia de formação, sendo os estados de carga 2+ e 1+ os mais estáveis, para os casos intersticial e substitucional, respectivamente. O método GGA-1/2 aumenta a energia de formação, de forma não uniforme com os estados de carga. Além disso, prevê que os estados d do Mn são mais localizados. O método GGA prevê que os sistemas com 65 ou 64 átomos têm características meio-metálicas. Já o método GGA-1/2 concorda com o GGA em todos os casos exceto para a impureza substitucional, onde a característica prevista é o estado metálico.