Síntese de catalisadores heterogêneos baseados em redes metal-orgânicas (MOFs) modificadas com ferro para aplicação na oxidação seletiva de alcanos

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2022
Autor(a) principal: Amorim, Wandson Lukas do Nascimento
Orientador(a): Mandelli, Dalmo
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Federal do ABC
Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia/Química
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Link de acesso: http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=124703&midiaext=80961
Resumo: Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nivel Superior
id UFBC_d9b66001197561fe0b05424eccc27c68
oai_identifier_str oai:BDTD:124703
network_acronym_str UFBC
network_name_str Repositório Institucional da UFABC
repository_id_str
spelling info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisSíntese de catalisadores heterogêneos baseados em redes metal-orgânicas (MOFs) modificadas com ferro para aplicação na oxidação seletiva de alcanos2022-11-16Mandelli, DalmoAmorim, Wandson Lukas do NascimentoUniversidade Federal do ABCPrograma de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia/QuímicaUFABCporREDES METAL-ORGÂNICASCATOXIDAÇÃO DE ALCANOSCICLOEXANOMETAL-ORGANIC FRAMEWORKSHETEROGENEOUS CATALYSISALKANE OXIDATIONCYCLOHEXANEPROGRAMA DE PCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nivel SuperiorA oxidação seletiva de alcanos é um dos principais desafios da Catálise e da Química Orgânica na atualidade. As ligações C-H presentes nessas moléculas demandam altas energias de ativação e os produtos formados possuem maior reatividade, o que afeta a seletividade em processos oxidativos. O cicloexano é um alcano importante para a indústria de polímeros como o nylon-6 e o nylon-6,6. A oxidação desse composto forma dois produtos principais, cicloexanol e cicloexanona, comumente chamados de óleo KA (do inglês, KA oil), que são produzidos industrialmente com o uso de catalisadores homogêneos à base de sais de cobalto e ácido bórico sob pressões entre 10 e 20 bar e temperaturas entre 140 e 180 °C. No entanto, as taxas de conversão são da ordem de 7% com baixos rendimentos, porém, com alta seletividade. A heterogeneização do catalisador pode ser uma forma de otimizar esse processo. Nesse sentido, uma nova classe de materiais, as redes metal-orgânicas (do inglês, Metal-Organic Frameworks - MOFs), têm chamado atenção para a construção de catalisadores heterogêneos de acordo com a aplicação desejada, pois, apresentam cristalinidade, alta porosidade, grande área superficial específica e estabilidade química, térmica e estrutural. Neste trabalho, a MOF UiO-66(Zr) foi utilizada para suportar espécies de Fe para catalisar a oxidação seletiva de cicloexano com peróxido de hidrogênio (50% m/m). Os materiais preparados foram avaliados por análise de área superficial específica e porosidade (ASAP), difração de raios-X em pó (DRX), espectroscopia na região do infravermelho com transformada de Fourier (FTIR), microscopia eletrônica de varredura acoplada à espectroscopia de raios-X por dispersão de energia (SEM-EDS) e análise termogravimétrica (TGA). A atividade catalítica foi avaliada em condições reacionais brandas sob pressão atmosférica e 40°C com agitação magnética a 1000 rpm por 2 h com razão molar entre substrato e oxidante igual a 1:1. Os produtos foram quantificados por cromatografia gasosa com detector por ionização em chama (GC-FID) e por espectrometria de massas (GCMS). As análises térmicas e de DRX demonstram que tanto o suporte quanto o catalisador apresentam estabilidade estrutural e térmica depois de processos de pós-síntese e dos ciclos reacionais. Adicionalmente, o catalisador usado apresentou alteração nos resultados de FTIR, com redução na intensidade de uma das bandas características dos grupamentos C=O, indicando possível alteração estrutural no sólido após sua aplicação em reação. A área superficial específica do suporte foi de 1621 m2/g e do catalisador 1347 m2/g. A redução da área no catalisador era esperada devido aos processos mecânicos e térmicos a que esse foi submetido. O suporte de Fe foi evidenciado a partir da análise semiquantitativa feita por EDS, indicando um teor entre 1,0 e 1,5% do metal nos materiais in natura e após reações, além disso, o mapeamento dos elementos demonstrou que o Fe estava distribuído em toda a superfície do catalisador. Os resultados dos testes catalíticos mostraram que o catalisador foi ativo com 36% de conversão de cicloexano com rendimentos da ordem de 7%, porém com seletividade limitada para cicloexanol (18%). Por fim, os testes de lixiviação mostraram que o sistema catalítico possui caráter majoritariamente heterogêneo, pois, houve redução da produção de cicloexanol no decorrer do tempo comprovando que esse processo ocorre com maior intensidade na presença do catalisador, bem como, o parâmetro de seletividade igual a 1:6:6:4, indica que o mecanismo reacional é radicalar.http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=124703&midiaext=80961application/pdfreponame:Repositório Institucional da UFABCinstname:Universidade Federal do ABC (UFABC)instacron:UFABCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2026-01-15T22:03:54Zoai:BDTD:124703Repositório InstitucionalPUBhttp://www.biblioteca.ufabc.edu.br/oai/oai.phpopendoar:2023-08-18T14:11:58Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)false
dc.title.pt.fl_str_mv Síntese de catalisadores heterogêneos baseados em redes metal-orgânicas (MOFs) modificadas com ferro para aplicação na oxidação seletiva de alcanos
title Síntese de catalisadores heterogêneos baseados em redes metal-orgânicas (MOFs) modificadas com ferro para aplicação na oxidação seletiva de alcanos
spellingShingle Síntese de catalisadores heterogêneos baseados em redes metal-orgânicas (MOFs) modificadas com ferro para aplicação na oxidação seletiva de alcanos
Amorim, Wandson Lukas do Nascimento
title_short Síntese de catalisadores heterogêneos baseados em redes metal-orgânicas (MOFs) modificadas com ferro para aplicação na oxidação seletiva de alcanos
title_full Síntese de catalisadores heterogêneos baseados em redes metal-orgânicas (MOFs) modificadas com ferro para aplicação na oxidação seletiva de alcanos
title_fullStr Síntese de catalisadores heterogêneos baseados em redes metal-orgânicas (MOFs) modificadas com ferro para aplicação na oxidação seletiva de alcanos
title_full_unstemmed Síntese de catalisadores heterogêneos baseados em redes metal-orgânicas (MOFs) modificadas com ferro para aplicação na oxidação seletiva de alcanos
title_sort Síntese de catalisadores heterogêneos baseados em redes metal-orgânicas (MOFs) modificadas com ferro para aplicação na oxidação seletiva de alcanos
author Amorim, Wandson Lukas do Nascimento
author_facet Amorim, Wandson Lukas do Nascimento
author_role author
dc.contributor.advisor1.fl_str_mv Mandelli, Dalmo
dc.contributor.author.fl_str_mv Amorim, Wandson Lukas do Nascimento
contributor_str_mv Mandelli, Dalmo
description Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nivel Superior
publishDate 2022
dc.date.issued.fl_str_mv 2022-11-16
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/masterThesis
format masterThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.uri.fl_str_mv http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=124703&midiaext=80961
url http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=124703&midiaext=80961
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Universidade Federal do ABC
dc.publisher.program.fl_str_mv Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia/Química
dc.publisher.initials.fl_str_mv UFABC
publisher.none.fl_str_mv Universidade Federal do ABC
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Repositório Institucional da UFABC
instname:Universidade Federal do ABC (UFABC)
instacron:UFABC
instname_str Universidade Federal do ABC (UFABC)
instacron_str UFABC
institution UFABC
reponame_str Repositório Institucional da UFABC
collection Repositório Institucional da UFABC
repository.name.fl_str_mv Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)
repository.mail.fl_str_mv
_version_ 1854475889988861952

Registros relacionados