Compósitos híbridos: aplicações catalíticas e oxidativas em processos ambientais - Chagas, Pricila Maria Batista (2017)
As propriedades dos materiais como os óxidos de ferro são diretamente relacionadas com as dimensões e morfologias de suas estruturas. A superfície destes óxidos pode ser modificada pela combinação de componentes orgânicos ou inorgânicos e constituem uma alternativa para a produção de novos materiais multifuncionais com diferentes aplicações. A quitosana (QT) é um polímero que tem sido utilizada amplamente como agente protetor e estabilizador, que pode funcionalizar e melhorar as propriedades adsorventes e catalíticas dos óxidos. Neste trabalho, realizou-se a síntese de óxido de ferro nanoestruturado estabilizado por quitosana para aplicação e a otimização no processo de remoção do Cr(VI) aquoso. Além disso, em uma etapa contínua ao ciclo de adsorção, o compósito híbrido QT-Fe agora com o cromo imobilizado em sua estrutura (QT-FeCr) foi utilizado em uma segunda etapa em processos catalíticos. O material foi sintetizado pela incorporação direta de Fe(II) no gel da quitosana (QT), produzindo as esferas QT-Fe. As caracterizações químicas, morfológicas e estruturais dos materiais foram realizadas utilizando as análises de MEV-EDS, DRX, FTIR, TGA e DSC. O óxido de ferro magnético produzido juntamente com a quitosana foi identificado como magnetita (Fe3O4). As esferas QT-Fe apresentaram maior capacidade de remoção de Cr(VI) aquoso em relação a magnetita pura. A remoção do Cr(VI) mostrou-se dependente do pH, sendo que a maior remoção foi obtida em meio ácido, em que os grupos presentes na superfície dos materiais estão totalmente protonados, facilitando a atração eletrostática da forma aniônica HCrO4 -e, também a redução do Cr(VI) pelo Fe(II) em que a forma reduzida, Cr(III), volta para o meio e é readsorvida. Os estudos cinéticos de adsorção mostraram que o cromo adsorvido segue o modelo pseudossegunda ordem, indicando uma adsorção química. Para descrever dados de equilíbrio, o modelo isotérmico Langmuir foi o que melhor descreveu o processo de adsorção. Ainda para maximizar o processo de adsorção do Cr(VI), foi utilizado um planejamento estatístico (Central Composite Design – CCD) para avaliar como os parâmetros independentes podem ao mesmo tempo interferir na capacidade de adsorção do sistema. As condições otimizadas dos parâmetros (pH, concentração de íons cromo, massa do adsorvente e teor de Fe(II) nas esferas) influenciaram a capacidade de remoção dos íons cromo, sendo que a combinação entre elas foi importante para o favorecimento da cinética de adsorção. As esferas QT-FeCr utilizadas na degradação do corante azul de metileno (AM) mostraram excelente potencial de degradação (93,6%). As cinéticas de degradação do AM foram favorecidas com o aumento da temperatura e do oxidante H2O2. A presença de Cr na superfície do catalisador foi responsável pelo aumento da atividade catalítica, quando comparado com os materiais QT -Fe e magnetita pura. Este material mostrou-se também estável, sem a liberação das fases ativas de Fe ou Cr, com a catálise exclusiva em fase heterogênea. Além disso, as esferas QT-FeCr apresentaram estabilidade catalítica por diversos ciclos reacionais consecutivos com viabilidade técnica e econômica.