Estudo das propriedades estruturais, óticas e magnéticas de nanopartículas de Ce1−xMxO2−δ dopados com diferentes teores de M(x) = Cu2+, Zn2+, Co2+, Zr4+ e Gd3+

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2025
Autor(a) principal: Conceição, Emanoel José Ferreira da
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Nanopartículas
Propriedades magnéticas
Propriedades ópticas
Magnetometria
Link de acesso: http://repositorio.unb.br/handle/10482/52366
Resumo: Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Física, Programa de Pós-Graduação em Física, 2025.
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spelling Estudo das propriedades estruturais, óticas e magnéticas de nanopartículas de Ce1−xMxO2−δ dopados com diferentes teores de M(x) = Cu2+, Zn2+, Co2+, Zr4+ e Gd3+NanopartículasPropriedades magnéticasPropriedades ópticasMagnetometriaTese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Física, Programa de Pós-Graduação em Física, 2025.Esta tese de doutorado investiga as propriedades estruturais, ópticas e magnéticas de nanopartículas (NPs) de óxido de cério dopadas com diferentes teores de gadolínio e metais de transição na composição Ce1−xMxO2−δ, com M(x) = Cu2+, Zn2+, Co2+, Zr4+ e Gd3+ 0, 00 ≤ x ≤ 0, 20. As NPs foram sintetizadas pelo método de precipitação homogênea e caracterizadas por técnicas como Difração de Raios X (DRX), Microscopia Eletrônica de Transmissão (MET), Absorção Óptica na região do Ultravioleta-Visível (UV-Vis), Espectroscopia Raman e magnetometria. As análises de DRX e MET revelaram que as propriedades estruturais e morfológicas das NPs são altamente dependentes do tipo e do teor dos íons dopantes. A substituição crescente de íons Ce4+ por íons Mn+ leva à formação aprimorada de vacâncias de oxigênio e à coexistência de íons Ce3+ e Ce4+ dentro da estrutura cristalina. Constatou-se que essas vacâncias de oxigênio desempenham um papel fundamental nas propriedades físicas das NPs, influenciando não apenas a estrutura cristalina, mas também as propriedades ópticas e magnéticas. A análise das curvas de magnetização permitiu estimar os teores de íons Ce3+ e de vacâncias de oxigênio, os quais foram utilizados para calcular os parâmetros de rede das estruturas cristalinas das NPs de Ce1−xMxO2−δ. A caracterização magnética revelou um comportamento paramagnético predominante em todas as amostras à temperatura ambiente, com uma contribuição adicional ferromagnética de baixa intensidade. Esse ferromagnetismo residual foi atribuído aos centros-F formados pelas vacâncias de oxigênio, que promovem acoplamentos magnéticos locais. A substituição de íons Ce4+ por íons dopantes resultou em variações significativas nos valores de magnetização de saturação, que dependem tanto do tipo quanto da concentração do íon dopante. Além disso, o comportamento paramagnético observado nas amostras foi analisado em detalhe por meio das curvas de suscetibilidade magnética (χ) em função da temperatura (T). Os dados experimentais foram modelados com base na lei de Curie-Weiss, utilizando uma abordagem que considerou as contribuições de íons Ce3+ e dos íons dopantes (Mn+). Portanto, esses resultados destacam o potencial das NPs de Ce1−xMxO2−δ como materiais multifuncionais para aplicações em catálise, sensores magnéticos e dispositivos spintrônicos, além de contribuírem para o avanço do conhecimento na área de materiais à base de óxidos dopados. Isso proporciona um entendimento sobre a estrutura e as propriedades das NPs de óxido de cério em função do efeito da dopagem, ampliando a compreensão fundamental desses sistemas e oferecendo diretrizes práticas para o design de materiais funcionais com desempenho aprimorado.This doctoral thesis investigates the structural, optical and magnetic properties of cerium oxide nanoparticles (NPs) doped with varying contents of gadolinium and transition metals in the composition Ce1−xMxO2−δ, com M(x) = Cu2+, Zn2+, Co2+, Zr4+ e Gd3+ 0, 00 ≤ x ≤ 0, 20. The NPs were synthesized via the homogeneous precipitation method and characterized using techniques such as X-ray Diffraction (XRD), Transmission Electron Microscopy (TEM), Optical Absorption in the Ultraviolet-Visible (UV-Vis) region, Raman Spectroscopy and magnetometry. XRD and TEM analyses revealed that the structural and morphological properties of the NPs strongly dependent on the type and content of the dopant ions. Increasing substitution of Ce4+ ions by Mn+ ions lead to the enhanced formation of oxygen vacancies and the coexistence of Ce3+ and Ce4+ ions within the crystal structure. These oxygen vacancies play a crucial role in the physical properties of the NPs, influencing not only the crystal structure but also their optical and magnetic properties. Magnetization curves analysis enabled the estimation of Ce3+ ions and oxygen vacancies content, which were used to calculate the lattice parameters of the crystal structures in the Ce1−xMxO2−δ, NPs. Magnetic characterization revealed predominant paramagnetic behavior in all samples at room temperature, with an additional low-intensity ferromagnetic contribution. This residual ferromagnetism was attributed to F-centers formed by oxygen vacancies, which promote local magnetic couplings. The substitution of Ce4+ ions by dopant ions altered the saturation magnetization values, with variations depending on the type and concentration of the dopant ion. Furthermore, the paramagnetic behavior observed in the samples was analyzed in detail through magnetic susceptibility (χ) versus temperature (T). Experimental data were modeled using the Curie-Weiss law, incorporating contributions from Ce3+ both ions and dopant ions (Mn+). Therefore, these results highlight the potential of Ce1−xMxO2−δ NPs as multifunctional materials for applications in catalysis, magnetic sensors, and spintronic devices, in addition to contributing to the advancement of knowledge in the field of doped oxide-based materials. This provides an understanding of the structure and properties of cerium oxide NPs as a function of the doping effect, expanding the fundamental comprehension of these systems and offering practical guidelines for the design of functional materials with enhanced performance.Instituto de Física (IF)Programa de Pós-Graduação em FísicaSilva, Sebastião William daConceição, Emanoel José Ferreira da2025-07-08T14:25:08Z2025-07-08T14:25:08Z2025-07-082025-01-21info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfCONCEIÇÃO, Emanoel José Ferreira da. Estudo das propriedades estruturais, óticas e magnéticas de nanopartículas de Ce1−xMxO2−δ dopados com diferentes teores de M(x) = Cu2+, Zn2+, Co2+, Zr4+ e Gd3+. 2025. 97 f., il. Tese (Doutorado em Física) — Universidade de Brasília, Brasília, 2025.http://repositorio.unb.br/handle/10482/52366porA concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data.info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UnBinstname:Universidade de Brasília (UnB)instacron:UNB2025-07-08T14:25:09Zoai:repositorio.unb.br:10482/52366Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.unb.br/oai/requestrepositorio@unb.bropendoar:2025-07-08T14:25:09Repositório Institucional da UnB - Universidade de Brasília (UnB)false
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