Síntese de óxidos de ferro modificados com cério para a degradação da cefalexina por processos Fenton heterogêneo - Lima, Amanda Santos de [UNESP] (2019)
Este trabalho teve como objetivo avaliar a atividade catalítica de óxidos de ferro modificados com diferentes quantidades de cério (0, 0,55, 1,1 e 2,2% m/m) e submetidos a tratamento térmico em duas diferentes temperaturas (70 e 140 °C) na degradação da cefalexina (CFX) por processos Fenton e foto-Fenton, utilizando como fonte de irradiação os dispositivos LED na faixa do visível (λ = 460 nm), visto que pouco foi explorado na literatura sobre a variação dessas modificações. Os materiais sintetizados foram caracterizados pelas técnicas de Difração de Raios- X, Espectroscopia de Reflectância Difusa, Microscopia Eletrônica de Varredura de Alta Resolução, área superficial específica, Magnetometria de Amostra Vibrante e Potencial Zeta. Foi observado que com o tratamento térmico a 140 °C ocorreu a conversão da fase cristalina magnetita (MGT) para a fase cristalina maghemita (MAG) verificada pela mudança de coloração dos materiais e um deslocamento no pico do difratograma, o que não foi observado a 70 °C. Todos os materiais apresentaram absorção na faixa UVA, UVB e visível, no entanto os materiais submetidos a tratamento térmico a 70 °C apresentam maior absorção nos comprimento de onda >500 nm. A microscopia eletrônica de varredura mostrou que a inserção de cério nos óxidos de ferro proporciona uma perda da forma esférica uniforme das partículas, apresentando esferas irregulares. A área superficial específica foi influenciada tanto pela modificação com cério quanto pelo tratamento térmico. Foi observado que com a menor quantidade de cério (0,55% m/m) há um aumento na área superficial específica de 91,2 a 171,6 m² g-¹ em relação ao óxido de ferro puro que diminui com a inserção de maiores quantidade de cério (99,2 m² g-¹ para 2,2% m/m). O mesmo comportamento foi observado para as amostras tratadas a 140 °C, no entanto, com menores áreas. A magnetometria de amostra vibrante confirmou que houve a mudança de fase nos materiais submetidos a 140 °C com a diminuição da curva de histerese do material puro e que a inserção de cério também conferiu um perda da propriedade magnética do material. A atividade catalítica dos materiais foi avaliada frente à degradação da CFX inicialmente a pH = 6,0, avaliando diferentes concentrações de peróxido de hidrogênio (1,0 3,0 e 5,0 mmol L-¹), diferentes concentrações de catalisador (0,125, 0,250 e 0,500 g L-¹) sob irradiação de dispositivos LED visível. Foi observado que o material apresentava baixa atividade e um alto consumo de peróxido de hidrogênio em pH 6,0, pois estava decompondo o peróxido de hidrogênio em água e oxigênio. Porém em pH 3,5 foi verificada uma alta produção de radicais hidroxilas e este pH foi então escolhido como pH de trabalho. O aumento na quantidade de cério e a temperatura foram fatores importantes na eficiência catalítica da degradação da CFX pelo processo Fenton, que teve como destaque o material C140-11, que degradou 0,05 mg de CFX por m² de catalisador com uma dosagem de catalisador de 0,125 g L-¹ e 1,0 mmol L-¹ de H2O2 após 150 min. Todos os materiais se mostraram estáveis e não apresentaram lixiviação de ferro, indicando que todas as degradações ocorriam somente no meio heterogêneo. A identificação de intermediários de degradação da CFX indicaram a hidroxilação como principal rota de degradação.