Uma investigação por técnicas baseadas em raios-X de síncrotron dos metais correlacionados Cs(1-x)Rb(x)V3Sb5 e LaCrGe3

• Ano de defesa: 2024
• Autor(a) principal: Huamani, Rodrigo Mario Calle
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
• Palavras-chave em Português: charge density wave; itinerant magnetism; magnetismo itinerante; onda de densidade de carga; superconductivity; supercondutividade; XAS; XRD.
• Link de acesso: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/43/43134/tde-09012025-191724/

Os materiais metálicos kagome de tipo AV3Sb5 (A = K, Rb, Cs) apresentam uma variedade de fases e fenômenos exóticos que podem ser investigados controlando temperatura, nível de dopagem, deformação ou pressão. Isso inclui os estados supercondutor (SC) e de onda de densidade de carga (CDW) e uma topologia não trivial de sua estrutura de banda eletrônica. Estes compostos oferecem uma plataforma para a compreensão do estado CDW e sua interação com o estado SC. Outro composto de interesse é o LaCrGe3, um magneto itinerante em baixas temperaturas e pressão ambiente, que apresenta um complexo diagrama de fases magnéticas. Nesta tese, estudamos as misturas sólidas Cs(1-x)Rb(x)V3Sb5 e o intermetálico LaCrGe3. No primeiro caso, investigamos a evolução do estado CDW em função da composição e da temperatura, e sua relação com o estado SC. Para isso foram realizados experimentos de difração de raios X (XRD), medidas de propriedades físicas (resistividade, de calor específico e magnetização) e espectroscopia de absorção de raios X. Os resultados para Cs(1-x)Rb(x)V3Sb5 revelaram que seus estados CDW são descritos com os vetores CDW kM e kL, sugerindo um estado CDW com acoplamento entre os parâmetros de ordem M e L, e uma superestrutura na fase CDW de tamanho 2X2X2 vezes da célula pai. O efeito de substituição química tende a diminuir o parâmetro de rede c e geralmente estabiliza ainda mais o estado CDW e suprime o estado SC. De fato, descobrimos que a temperatura crítica da CDW TCDW aumenta à medida que o parâmetro de rede c diminui e que os estados CDW e SC competem pelos graus de liberdade eletrônicos. Os resultados indicam que o parâmetro c é o principal parâmetro estrutural que controla a TCDW e a temperatura crítica TSC, e que a dopagem tem um efeito combinado de pressão e desordem. Concluímos que o efeito surge do impacto da dopagem na interação entre as camadas kagome à base de V, a qual está associada ao acoplamento entre os parâmetros de ordem do estado CDW. No caso de LaCrGe3, nosso trabalho foca na relação entre seu magnetismo e seus orbitais moleculares. Realizamos experimentos de espectroscopia de absorção de raios X polarizados (XAS) para as bordas K do Cr e Ge, com foco na região próximo à borda dos espectros XAS (XANES). Os experimentos foram realizados a temperatura ambiente e a altas pressões, sondando as hibridizações orbitais Cr3d e Ge4p em função da pressão. Também realizamos extensas simulações dos espectros experimentais utilizando cálculos da teoria de espalhamento múltiplo, com base no código FEFF. Descobrimos que a estrutura pré-borda Cr K é dominada pela hibridização entre os estados Cr3d e Ge4p. Girando a amostra, investigamos a anisotropia da hibridização eletrônica e notamos que os estados de Ge4p com simetria axial (ao longo do eixo z) são menos ocupados. Descobrimos também que a pressão aumenta a intensidade da estrutura pré-borda de uma forma que não pode ser simplesmente explicado pela mudança no parâmetro de rede: ou seja, a pressão tem um forte efeito nas hibridizações eletrônicas. Nossas descobertas estão relacionadas ao diagrama de fases magnéticas do LaCrGe3.