High-performance chloride-doped polyaniline activated carbon modified with PluronicTM template for electrochemical desalination
Ano de defesa: | 2023 |
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Tipo de documento: | Tese |
Tipo de acesso: | Acesso aberto |
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Instituição de defesa: |
Universidade Federal de São Carlos
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Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQ
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Link de acesso: | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/17404 |
Resumo: | Activated carbon obtained from chloride-doped polyaniline (PAC/Cl) is an attractive material for brackish water desalination using capacitive deionization (CDI), due to its easy synthesis, low cost, and fast electrosorption kinetics. However, its low content of surface oxygen groups (SOGs) suppresses the salt adsorption capacity (SAC), despite high specific surface area. In this thesis, different strategies to improve the SAC and boost the kinetics of PAC/Cl electrodes were investigated by modifying the synthesis procedure. Firstly, the use of PluronicTM F127 (PLR) as a template (CTAK electrode) allowed modification of the structure and textural properties of the carbonized and activated samples, increasing the SOG content by 26% (from 4.2 to 5.3 at.%), compared to the electrode prepared in the absence of PLR (CTAK*). Consequently, the electrode hydrophobicity was reduced by 2.1-fold (from 87.4 to 40.9º) and the desalination performance was enhanced, especially using an asymmetric electrode configuration (SAC enhancement from 11.4 to 21.0 mg g-1). Despite the slower kinetics observed using CTAK, compared to CTAK*, when the SAC and electrosorption/desorption kinetics were considered together, CTAK outperformed CTAK* by ~1.7-fold (from 932 to 1560 mg g-1 day-1), in both symmetric and asymmetric configurations. As a second approach, the use of PLR combined with hydrothermal carbonization, despite leading to a 3D hierarchical framework, hindered the access to the pores, negatively impacting the process kinetics. The results showed that the use of PLR-modified PAC/Cl is a simple and effective strategy for obtaining low-cost activated carbons with distinct surface chemistry that can improve desalination performance. |
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Oliveira, Kaíque Souza Gonçalves CordeiroRuotolo, Luís Augusto Martinshttp://lattes.cnpq.br/6167735734348703http://lattes.cnpq.br/63569663067487192023-02-23T11:13:23Z2023-02-23T11:13:23Z2023-02-15OLIVEIRA, Kaíque Souza Gonçalves Cordeiro. High-performance chloride-doped polyaniline activated carbon modified with PluronicTM template for electrochemical desalination. 2023. Tese (Doutorado em Engenharia Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2023. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/17404.https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/17404Activated carbon obtained from chloride-doped polyaniline (PAC/Cl) is an attractive material for brackish water desalination using capacitive deionization (CDI), due to its easy synthesis, low cost, and fast electrosorption kinetics. However, its low content of surface oxygen groups (SOGs) suppresses the salt adsorption capacity (SAC), despite high specific surface area. In this thesis, different strategies to improve the SAC and boost the kinetics of PAC/Cl electrodes were investigated by modifying the synthesis procedure. Firstly, the use of PluronicTM F127 (PLR) as a template (CTAK electrode) allowed modification of the structure and textural properties of the carbonized and activated samples, increasing the SOG content by 26% (from 4.2 to 5.3 at.%), compared to the electrode prepared in the absence of PLR (CTAK*). Consequently, the electrode hydrophobicity was reduced by 2.1-fold (from 87.4 to 40.9º) and the desalination performance was enhanced, especially using an asymmetric electrode configuration (SAC enhancement from 11.4 to 21.0 mg g-1). Despite the slower kinetics observed using CTAK, compared to CTAK*, when the SAC and electrosorption/desorption kinetics were considered together, CTAK outperformed CTAK* by ~1.7-fold (from 932 to 1560 mg g-1 day-1), in both symmetric and asymmetric configurations. As a second approach, the use of PLR combined with hydrothermal carbonization, despite leading to a 3D hierarchical framework, hindered the access to the pores, negatively impacting the process kinetics. The results showed that the use of PLR-modified PAC/Cl is a simple and effective strategy for obtaining low-cost activated carbons with distinct surface chemistry that can improve desalination performance.O carvão ativado obtido a partir de polianilina dopada com cloreto (PAC/Cl) é um material atrativo para a dessalinização de água salobra via deionização capacitiva (DIC) devido à sua fácil síntese, baixo custo e rápida cinética de eletrossorção. No entanto, seu baixo teor de grupos superficiais de oxigênio (GSOs) reduz sua capacidade de adsorção de sal (CAS), apesar da sua alta área superficial específica. Nesta tese, diferentes estratégias para melhorar a CAS e aumentar a cinética de dessalinização pelos eletrodos de PAC/Cl foram investigadas modificando-se o procedimento de síntese. Primeiramente, o uso de PluronicTM F127 (PLR) como direcionador (eletrodo CTAK) permitiu modificar a estrutura e as propriedades texturais das amostras carbonizadas e ativadas, aumentando o teor de GSO em 26% (de 4,2 para 5,3 %at.), em comparação ao eletrodo preparado na ausência de PLR (CTAK*). Como consequência, a hidrofobicidade do eletrodo foi reduzida em 2,1 vezes (o ângulo de contato foi reduzido de 87,4 para 40,9º), melhorando a dessalinização, especialmente quando uma configuração assimétrica de eletrodo foi utilizada (CAS aumentou de 11,4 para 21,0 mg g-1). Apesar da cinética mais lenta observada usando CTAK, em comparação com CTAK*, quando a CAS e a cinética de eletrossorção/dessorção foram consideradas simultaneamente, o CTAK superou o CTAK* em ~1,7 vezes (de 932 para 1560 mg g-1 dia-1), em ambas as configurações simétrica e assimétrica. Em uma segunda abordagem, o uso de PLR combinado com carbonização hidrotérmica, apesar de levar a uma estrutura tridimensional hierárquica, dificultou o acesso aos poros, impactando negativamente a cinética do processo. Os resultados mostraram que o uso de PAC/Cl modificado com PLR é uma estratégia simples e eficaz para a obtenção de carvões ativados de baixo custo e com química de superfície apropriada, que proporciona a melhoria do processo de dessalinização.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)88887.340897/2019-00engUniversidade Federal de São CarlosCâmpus São CarlosPrograma de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQUFSCarAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessCapacitive deionizationPolyaniline activated carbonSurface functional groupsPluronicTM templating agentHydrothermal carbonizationDeionização capacitivaCarvão ativado de polianilinaGrupos funcionais de superfícieAgente template PluronicTMCarbonização hidrotérmicaCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICAHigh-performance chloride-doped polyaniline activated carbon modified with PluronicTM template for electrochemical desalinationCarvão ativado de alto desempenho de polianilina dopada com cloreto modificada com template PluronicTM para dessalinização eletroquímicainfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisreponame:Repositório Institucional da UFSCARinstname:Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)instacron:UFSCARORIGINALTese - Kaíque S.G.C. 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