Estudo da formação de sub-produtos da degradação de clorobenzeno e 1,2-dicloroetano a partir da reação com reagente de Fenton em solução aquosa utilizando diferentes fontes de ferro
Ano de defesa: | 2015 |
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Tipo de documento: | Dissertação |
Tipo de acesso: | Acesso aberto |
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Instituição de defesa: |
Universidade do Estado do Rio de Janeiro
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Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pós-Graduação em Química
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Departamento: |
Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química
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Palavras-chave em Inglês: | |
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Resumo: | Pollution of water and soil are two of the five basic types of environmental pollution. The other three are from air, noise and light. Pollution occurs when a material and/or chemical is added to the environment affecting it adversely. Once pollution exists, return the affected array into its previously unpolluted state becomes very difficult or even impossible in some cases. The organochlorine compounds (OC) represent an important group of persistent organic pollutants (POPs), because of its toxicity and high persistence in the environment. Different soil remediation techniques and groundwater have been developed with the objective of repairing contaminated areas possible in less time and cost, and thus the in situ chemical oxidation has been an increasingly attractive technique because of its simplicity and low cost. The degradation of two organochlorine compounds via chemical oxidation by Fenton's reagent in aqueous solution is the object of this work. For this, two compounds were selected, one aliphatic and another aromatic. Thus, the conditions of degradation of organic compounds in relation to oxidant concentrations at various reaction times, different sources of catalyst were evaluated and qualitatively, what were the main by-products formed. The oxidation tests were carried out in aqueous solution with a controlled temperature of 25 °C and 3 settings of [Fe2+] and [H2O2]. The extraction of compounds of interest into the organic phase was also studied. Analysis of the extracts showed that ethyl acetate was the best solvent for the extraction. In addition, were evaluated two other sources of Fe(II), 11 manganese oxides doped with iron and the predominant soil type in the country, which is characterized by its high concentration of endogenous iron (Oxisol). The test among the iron sources revealed that both Mn oxide as oxisol produced fewer byproducts in relation to the reaction with iron(II) sulphate solution. However, quantitatively, the reduction in the concentration of chlorobenzene was more effective in reaction with Fe(II) sulphate solution (about 63%). The by-products identification was made from the analysis in chromatograph coupled to the gas mass spectrometry and spectra comparative analysis with the NIST library. The oxidation tests revealed that at low oxidant concentrations there is the possibility of generating more toxic byproducts than the reactants, such as hexachlorocyclohexane and polychlorinated biphenyls in the reactions with 1,2-dichloroethane and chlorobenzene, respectively |
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Once pollution exists, return the affected array into its previously unpolluted state becomes very difficult or even impossible in some cases. The organochlorine compounds (OC) represent an important group of persistent organic pollutants (POPs), because of its toxicity and high persistence in the environment. Different soil remediation techniques and groundwater have been developed with the objective of repairing contaminated areas possible in less time and cost, and thus the in situ chemical oxidation has been an increasingly attractive technique because of its simplicity and low cost. The degradation of two organochlorine compounds via chemical oxidation by Fenton's reagent in aqueous solution is the object of this work. For this, two compounds were selected, one aliphatic and another aromatic. Thus, the conditions of degradation of organic compounds in relation to oxidant concentrations at various reaction times, different sources of catalyst were evaluated and qualitatively, what were the main by-products formed. The oxidation tests were carried out in aqueous solution with a controlled temperature of 25 °C and 3 settings of [Fe2+] and [H2O2]. The extraction of compounds of interest into the organic phase was also studied. Analysis of the extracts showed that ethyl acetate was the best solvent for the extraction. In addition, were evaluated two other sources of Fe(II), 11 manganese oxides doped with iron and the predominant soil type in the country, which is characterized by its high concentration of endogenous iron (Oxisol). The test among the iron sources revealed that both Mn oxide as oxisol produced fewer byproducts in relation to the reaction with iron(II) sulphate solution. However, quantitatively, the reduction in the concentration of chlorobenzene was more effective in reaction with Fe(II) sulphate solution (about 63%). The by-products identification was made from the analysis in chromatograph coupled to the gas mass spectrometry and spectra comparative analysis with the NIST library. The oxidation tests revealed that at low oxidant concentrations there is the possibility of generating more toxic byproducts than the reactants, such as hexachlorocyclohexane and polychlorinated biphenyls in the reactions with 1,2-dichloroethane and chlorobenzene, respectivelyPoluições da água e do solo são duas das cinco categorias básicas de poluição ambiental. As outras três são do ar, ruído e luz. Poluição ocorre quando um material/produto químico é adicionado ao meio ambiente afetando-o adversamente. Uma vez que a poluição existe, retornar a matriz impactada para o seu estado anteriormente não poluído torna-se muito difícil ou até mesmo impossível em alguns casos. Os compostos organoclorados (OC) representam um importante grupo de poluentes orgânicos persistentes (POP), devido à sua toxicidade e elevada persistência no ambiente. Diferentes técnicas de remediação de solo e água subterrânea têm sido desenvolvidas com o objetivo de reparar as áreas contaminadas em menor tempo e custo possíveis e, assim, a oxidação química in situ tem se mostrado uma técnica cada vez mais atraente devido sua simplicidade e baixo custo. A degradação de dois compostos organoclorados via oxidação química por reagente de Fenton em solução aquosa é o objeto do presente trabalho. Para tanto, foram selecionados dois compostos, sendo um alifático e outro aromático. Assim, foram avaliadas as condições de degradação dos compostos organoclorados em relação às concentrações do oxidante em diferentes tempos reacionais, diferentes fontes de catalisador e, de forma qualitativa, quais foram os principais subprodutos formados. Os ensaios oxidativos foram realizados em meio aquoso com temperatura controlada a 25 ºC e em 3 configurações de [Fe2+] e [H2O2]. A extração dos compostos de interesse para a fase orgânica também foi estudada. A análise dos extratos revelou que o acetato de etila foi o solvente que melhor extraiu os compostos de interesse da fase aquosa. Além destes ensaios, foram avaliadas outras duas fontes de Fe(II), sendo 11 óxidos de manganês dopados com ferro e a classe de solo predominante no território nacional, que é caracterizada pela sua alta concentração de ferro endógeno (latossolo). O ensaio entre as fontes de ferro revelou que tanto o óxido de Mn quanto o latossolo produziram menos subprodutos em relação à reação com a solução de sulfato Fe(II). Entretanto, em termos quantitativos, a redução na concentração de clorobenzeno foi mais efetiva na reação com a solução de Fe(II) (cerca de 63%). A identificação dos sobprodutos foi realizada a partir da análise em cromatógrafo a gás acoplado a espectrômetro de massas e em análise comparativa dos espectros com a biblioteca NIST. Os ensaios oxidativos revelaram que em baixas concentrações de oxidante, há a possibilidade de geração de subprodutos mais tóxicos que os reagentes, sendo produzido bifenilas policloradas e hexaclorociclohexano nas reações com clorobenzeno e 1,2-dicloroetano, respectivamenteSubmitted by Boris Flegr (boris@uerj.br) on 2021-01-07T19:03:31Z No. of bitstreams: 1 Diego Luiz de Souza Fernandes.pdf: 1095183 bytes, checksum: b271a350867a07118e88fe14e7d521c0 (MD5)Made available in DSpace on 2021-01-07T19:03:31Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Diego Luiz de Souza Fernandes.pdf: 1095183 bytes, checksum: b271a350867a07118e88fe14e7d521c0 (MD5) Previous issue date: 2015-04-01Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superiorapplication/pdfporUniversidade do Estado do Rio de JaneiroPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUERJBRCentro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Químicaorganochlorine compoundsin situ chemical oxidationmanganese oxide doped with ironoxisolReagente de Fentoncompostos organocloradosoxidação química in situóxido de manganês dopado com ferrolatossolo vermelhoCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA ANALITICA::ANALISE DE TRACOS E QUIMICA AMBIENTALEstudo da formação de sub-produtos da degradação de clorobenzeno e 1,2-dicloroetano a partir da reação com reagente de Fenton em solução aquosa utilizando diferentes fontes de ferroStudy of by-products formation from the degradation of chlorobenzene and 1,2-dichloroethane from the reaction with the Fenton reagent in aqueous solution using different sources of ironinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJinstname:Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)instacron:UERJORIGINALDiego Luiz de Souza Fernandes.pdfapplication/pdf1095183http://www.bdtd.uerj.br/bitstream/1/15807/1/Diego+Luiz+de+Souza+Fernandes.pdfb271a350867a07118e88fe14e7d521c0MD511/158072024-02-27 14:47:43.683oai:www.bdtd.uerj.br:1/15807Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.bdtd.uerj.br/PUBhttps://www.bdtd.uerj.br:8443/oai/requestbdtd.suporte@uerj.bropendoar:29032024-02-27T17:47:43Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ - Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)false |
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Pollution of water and soil are two of the five basic types of environmental pollution. The other three are from air, noise and light. Pollution occurs when a material and/or chemical is added to the environment affecting it adversely. Once pollution exists, return the affected array into its previously unpolluted state becomes very difficult or even impossible in some cases. The organochlorine compounds (OC) represent an important group of persistent organic pollutants (POPs), because of its toxicity and high persistence in the environment. Different soil remediation techniques and groundwater have been developed with the objective of repairing contaminated areas possible in less time and cost, and thus the in situ chemical oxidation has been an increasingly attractive technique because of its simplicity and low cost. The degradation of two organochlorine compounds via chemical oxidation by Fenton's reagent in aqueous solution is the object of this work. For this, two compounds were selected, one aliphatic and another aromatic. Thus, the conditions of degradation of organic compounds in relation to oxidant concentrations at various reaction times, different sources of catalyst were evaluated and qualitatively, what were the main by-products formed. The oxidation tests were carried out in aqueous solution with a controlled temperature of 25 °C and 3 settings of [Fe2+] and [H2O2]. The extraction of compounds of interest into the organic phase was also studied. Analysis of the extracts showed that ethyl acetate was the best solvent for the extraction. In addition, were evaluated two other sources of Fe(II), 11 manganese oxides doped with iron and the predominant soil type in the country, which is characterized by its high concentration of endogenous iron (Oxisol). The test among the iron sources revealed that both Mn oxide as oxisol produced fewer byproducts in relation to the reaction with iron(II) sulphate solution. However, quantitatively, the reduction in the concentration of chlorobenzene was more effective in reaction with Fe(II) sulphate solution (about 63%). The by-products identification was made from the analysis in chromatograph coupled to the gas mass spectrometry and spectra comparative analysis with the NIST library. The oxidation tests revealed that at low oxidant concentrations there is the possibility of generating more toxic byproducts than the reactants, such as hexachlorocyclohexane and polychlorinated biphenyls in the reactions with 1,2-dichloroethane and chlorobenzene, respectively |
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