Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2015
Autor(a) principal: Souza, Carolina Vieira de lattes
Orientador(a): Corrêa, Sérgio Machado lattes
Banca de defesa: Gioda, Adriana lattes, Mello, William Zamboni de lattes, Martins, Eduardo Monteiro lattes, Silva, Alexsandro Araújo da lattes
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade do Estado do Rio de Janeiro
Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós-Graduação em Química
Departamento: Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química
País: BR
Palavras-chave em Português:
Palavras-chave em Inglês:
Área do conhecimento CNPq:
Link de acesso: http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/15636
Resumo: A diesel vehicle exhaust concentrations and emission factors of priorities polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and their respective concentrations in the diesel fuel used during the vehicle emissions testing were determined in order to estimate the fuel PAHs contribution to vehicle emissions. Combustion products are collected directly from the raw vehicle exhaust using a constant volume sampling system that does not employ exhaust products dilution. The particle-phase PAHs were sampled in stratified way using a Micro-orifice Uniforme Deposite Impactor (MOUDI) and glass fiber filter as substrates and the gas-phase PAHs were sampled using Amberlite XAD-2 cartridge. The PAHs concentrations in the engine lubricant oil were also monitored over time until its change after 12,000 km of use. After sample extractions and treatments, the PAHs identification and quantification were performed using gas chromatography coupled with mass spectrometry (GC-MS) and programmable temperature vaporization large volume injection (PTV-LVI). Five PTV parameters were optimized using statistical design experiments, which allowed to be obtained detection limits below 2.0 µg L-1. Only 7 of 16 priority PAH were identified in exhaustion: NAP, ACY, ACE, FLU, FEN, FLT and PYR. The vehicle emission tests were carried out with the vehicle in stationary mode, without load, low engine speed (1500 rpm), using diesel fuel with lower sulfur (10 mg kg-1) and 5% v/v biodiesel. These factors may have contributed to reduce the other 9 PAH emissions to values below the detection limits of the method developed. Approximately 80% of the PAHs total mass associated with the particulate matter were present in particle size between 1.0 µm and 56 nm and approximately 4.5% were present in particles smaller than 56 nm. Particles smaller than 2.5 µm are easily inhaled and deposited in the respiratory tract and in the alveolar region, justifying the concern about PAHs emissions associated with particles from vehicle exhaust diesel engine. Only 5 of the 7 PAHs identified in exhaust were detected in diesel fuel: NAP, ACY, FLU, PHE and PYR. The ratio between the PAHs emission factors in exhaust (µg L-1 diesel) and their respective concentrations in diesel fuel (µg L-1) ranged from 0.01 ± 0.02 a 0.05 ± 0.029, depending on the PAH. These values indicate that al least 95 to 99% of the PAH identified in diesel fuel were destroyed and/or converted into other compounds during the combustion, and/or been retained in lubricant oil reservoir. On the other hand, PAHs that had higher concentration in diesel also had higher exhaust emission factors, which suggests that the PAH from diesel have a mean contribution to total PAHs emissions. The PAH priority profile in lubricant oil was similar to PAH profile in diesel and in vehicle exhaust, where the NAP, FEN and PYR were the majorities PAHs
id UERJ_e8eee18fdb9beb460e346c4551c386a6
oai_identifier_str oai:www.bdtd.uerj.br:1/15636
network_acronym_str UERJ
network_name_str Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ
repository_id_str
spelling Corrêa, Sérgio Machadohttp://lattes.cnpq.br/0036129846822289Gioda, Adrianahttp://lattes.cnpq.br/3948737758921845Mello, William Zamboni deMELLO, W. Z.Martins, Eduardo Monteirohttp://lattes.cnpq.br/2912118000820105Silva, Alexsandro Araújo dahttp://lattes.cnpq.br/5835095426087059http://lattes.cnpq.br/5135885114860845Souza, Carolina Vieira de2021-01-07T18:58:30Z2015-09-282015-03-04SOUZA, Carolina Vieira de. Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor. 2015. 103 f. Tese (Doutorado em Química ambiental; Polímeros) - Universidade do Estado do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2015.http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/15636A diesel vehicle exhaust concentrations and emission factors of priorities polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and their respective concentrations in the diesel fuel used during the vehicle emissions testing were determined in order to estimate the fuel PAHs contribution to vehicle emissions. Combustion products are collected directly from the raw vehicle exhaust using a constant volume sampling system that does not employ exhaust products dilution. The particle-phase PAHs were sampled in stratified way using a Micro-orifice Uniforme Deposite Impactor (MOUDI) and glass fiber filter as substrates and the gas-phase PAHs were sampled using Amberlite XAD-2 cartridge. The PAHs concentrations in the engine lubricant oil were also monitored over time until its change after 12,000 km of use. After sample extractions and treatments, the PAHs identification and quantification were performed using gas chromatography coupled with mass spectrometry (GC-MS) and programmable temperature vaporization large volume injection (PTV-LVI). Five PTV parameters were optimized using statistical design experiments, which allowed to be obtained detection limits below 2.0 µg L-1. Only 7 of 16 priority PAH were identified in exhaustion: NAP, ACY, ACE, FLU, FEN, FLT and PYR. The vehicle emission tests were carried out with the vehicle in stationary mode, without load, low engine speed (1500 rpm), using diesel fuel with lower sulfur (10 mg kg-1) and 5% v/v biodiesel. These factors may have contributed to reduce the other 9 PAH emissions to values below the detection limits of the method developed. Approximately 80% of the PAHs total mass associated with the particulate matter were present in particle size between 1.0 µm and 56 nm and approximately 4.5% were present in particles smaller than 56 nm. Particles smaller than 2.5 µm are easily inhaled and deposited in the respiratory tract and in the alveolar region, justifying the concern about PAHs emissions associated with particles from vehicle exhaust diesel engine. Only 5 of the 7 PAHs identified in exhaust were detected in diesel fuel: NAP, ACY, FLU, PHE and PYR. The ratio between the PAHs emission factors in exhaust (µg L-1 diesel) and their respective concentrations in diesel fuel (µg L-1) ranged from 0.01 ± 0.02 a 0.05 ± 0.029, depending on the PAH. These values indicate that al least 95 to 99% of the PAH identified in diesel fuel were destroyed and/or converted into other compounds during the combustion, and/or been retained in lubricant oil reservoir. On the other hand, PAHs that had higher concentration in diesel also had higher exhaust emission factors, which suggests that the PAH from diesel have a mean contribution to total PAHs emissions. The PAH priority profile in lubricant oil was similar to PAH profile in diesel and in vehicle exhaust, where the NAP, FEN and PYR were the majorities PAHsAs concentrações na exaustão e os fatores de emissão dos hidrocarbonetos policíclicos aromáticos (HPA) prioritários de um veículo a diesel e as suas respectivas concentrações no diesel usado durante os ensaios de emissão veicular foram determinados com a finalidade de estimar a contribuição dos HPA provenientes do combustível nas emissões. Os produtos da combustão foram coletados diretamente nas emissões brutas do escapamento, utilizando um sistema de amostragem a volume constante sem diluição dos gases da exaustão. Os HPA associados ao MP foram amostrados de forma estratificada, utilizando um impactador em cascata MOUDI e filtros de fibra de vidro como substratos, e os HPA em fase gasosa foram amostrados usando cartuchos de amberlite XAD-2. A concentração dos HPA no óleo lubrificante do motor também foi monitorada ao longo do tempo até a sua troca após 12.000 km de uso. Após a extração e tratamento das amostras, a identificação e quantificação dos HPA foram realizadas, utilizando cromatografia de fase gasosa acoplada à espectrometria de massas (CG-EM) com injetor de grande volume de vaporização com a temperatura programável (PTV-LVI). Cinco variáveis do PTV-LVI foram otimizadas, utilizando planejamento de experimentos, o que permitiu obter limites de detecção menores do que 2,0 µg L-1. Somente 7 dos 16 HPA prioritários foram identificados na exaustão: NAP, ACY, ACE, FLU, FEN, FLT e PYR. Os ensaios de emissão veicular foram realizados com o veículo em modo estacionário, sem aplicação de carga e com baixa velocidade de rotação do motor (1500 rpm), utilizando um diesel com menor teor de enxofre (10 mg kg-1) e com 5% v/v de biodiesel. Esses fatores possivelmente contribuíram para reduzir as emissões dos outros 9 HPA a valores abaixo dos limites de detecção do método desenvolvido. Aproximadamente 80% da massa dos HPA totais associados ao MP estavam presentes em partículas com tamanho entre 1,0 µm e 56 nm, e aproximadamente 4,5% estavam presentes em partículas menores do que 56 nm. Partículas menores que 2,5 µm são facilmente inaladas e depositadas no trato respiratório e na região alveolar, justificando a preocupação com relação às emissões de HPA associados a partículas provenientes da exaustão veicular de motores a diesel. Somente 5 dos 7 HPA identificados na exaustão foram detectados no diesel: NAP, ACY, FLU, FEN e PYR. A razão entre os fatores de emissão (µg L-1diesel) dos HPA na exaustão e suas respectivas concentrações do diesel (µg L-1) variaram de 0,01 ± 0,02 a 0,05 ± 0,029, dependendo do HPA. Esses valores indicam que pelo menos 95 a 99% dos HPA identificados no diesel foram destruídos e/ou transformados em outros compostos durante a combustão, e/ou foram retidos no reservatório do óleo lubrificante. Por outro lado, os HPA que tiveram maiores concentrações no diesel também apresentaram maiores fatores de emissão, o que sugere que os HPA provenientes do diesel possuem uma contribuição significativa para as emissões dos HPA totais. O perfil dos HPA prioritários no óleo lubrificante mostrou-se semelhante ao perfil dos HPA no diesel e nas emissões totais, onde o NAP, FEN e PYR foram os HPA majoritáriosSubmitted by Boris Flegr (boris@uerj.br) on 2021-01-07T18:58:30Z No. of bitstreams: 1 Carolina Vieira de Souza.pdf: 2506108 bytes, checksum: 5488290fad9fe77e36444503984f1e91 (MD5)Made available in DSpace on 2021-01-07T18:58:30Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Carolina Vieira de Souza.pdf: 2506108 bytes, checksum: 5488290fad9fe77e36444503984f1e91 (MD5) Previous issue date: 2015-03-04Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superiorapplication/pdfporUniversidade do Estado do Rio de JaneiroPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUERJBRCentro de Tecnologia e Ciências::Instituto de QuímicaPolycyclic aromatic hydrocarbonsdiesel fuelemissionlubricating oilchromatographyHidrocarbonetos policíclicos aromáticosdieselemissõesóleo lubrificantecromatografiaCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA ANALITICA::ANALISE DE TRACOS E QUIMICA AMBIENTALPerfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motorHPA priority profile in diesel vehicle exhaust, in diesel fuel used during the emissions testing and in engine lubricant oilinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJinstname:Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)instacron:UERJORIGINALCarolina Vieira de Souza.pdfapplication/pdf2506108http://www.bdtd.uerj.br/bitstream/1/15636/1/Carolina+Vieira+de+Souza.pdf5488290fad9fe77e36444503984f1e91MD511/156362024-02-27 14:47:40.36oai:www.bdtd.uerj.br:1/15636Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.bdtd.uerj.br/PUBhttps://www.bdtd.uerj.br:8443/oai/requestbdtd.suporte@uerj.bropendoar:29032024-02-27T17:47:40Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ - Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)false
dc.title.por.fl_str_mv Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor
dc.title.alternative.eng.fl_str_mv HPA priority profile in diesel vehicle exhaust, in diesel fuel used during the emissions testing and in engine lubricant oil
title Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor
spellingShingle Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor
Souza, Carolina Vieira de
Polycyclic aromatic hydrocarbons
diesel fuel
emission
lubricating oil
chromatography
Hidrocarbonetos policíclicos aromáticos
diesel
emissões
óleo lubrificante
cromatografia
CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA ANALITICA::ANALISE DE TRACOS E QUIMICA AMBIENTAL
title_short Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor
title_full Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor
title_fullStr Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor
title_full_unstemmed Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor
title_sort Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor
author Souza, Carolina Vieira de
author_facet Souza, Carolina Vieira de
author_role author
dc.contributor.advisor1.fl_str_mv Corrêa, Sérgio Machado
dc.contributor.advisor1Lattes.fl_str_mv http://lattes.cnpq.br/0036129846822289
dc.contributor.referee1.fl_str_mv Gioda, Adriana
dc.contributor.referee1Lattes.fl_str_mv http://lattes.cnpq.br/3948737758921845
dc.contributor.referee2.fl_str_mv Mello, William Zamboni de
dc.contributor.referee2Lattes.fl_str_mv MELLO, W. Z.
dc.contributor.referee3.fl_str_mv Martins, Eduardo Monteiro
dc.contributor.referee3Lattes.fl_str_mv http://lattes.cnpq.br/2912118000820105
dc.contributor.referee4.fl_str_mv Silva, Alexsandro Araújo da
dc.contributor.referee4Lattes.fl_str_mv http://lattes.cnpq.br/5835095426087059
dc.contributor.authorLattes.fl_str_mv http://lattes.cnpq.br/5135885114860845
dc.contributor.author.fl_str_mv Souza, Carolina Vieira de
contributor_str_mv Corrêa, Sérgio Machado
Gioda, Adriana
Mello, William Zamboni de
Martins, Eduardo Monteiro
Silva, Alexsandro Araújo da
dc.subject.eng.fl_str_mv Polycyclic aromatic hydrocarbons
diesel fuel
emission
lubricating oil
chromatography
topic Polycyclic aromatic hydrocarbons
diesel fuel
emission
lubricating oil
chromatography
Hidrocarbonetos policíclicos aromáticos
diesel
emissões
óleo lubrificante
cromatografia
CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA ANALITICA::ANALISE DE TRACOS E QUIMICA AMBIENTAL
dc.subject.por.fl_str_mv Hidrocarbonetos policíclicos aromáticos
diesel
emissões
óleo lubrificante
cromatografia
dc.subject.cnpq.fl_str_mv CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA ANALITICA::ANALISE DE TRACOS E QUIMICA AMBIENTAL
description A diesel vehicle exhaust concentrations and emission factors of priorities polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and their respective concentrations in the diesel fuel used during the vehicle emissions testing were determined in order to estimate the fuel PAHs contribution to vehicle emissions. Combustion products are collected directly from the raw vehicle exhaust using a constant volume sampling system that does not employ exhaust products dilution. The particle-phase PAHs were sampled in stratified way using a Micro-orifice Uniforme Deposite Impactor (MOUDI) and glass fiber filter as substrates and the gas-phase PAHs were sampled using Amberlite XAD-2 cartridge. The PAHs concentrations in the engine lubricant oil were also monitored over time until its change after 12,000 km of use. After sample extractions and treatments, the PAHs identification and quantification were performed using gas chromatography coupled with mass spectrometry (GC-MS) and programmable temperature vaporization large volume injection (PTV-LVI). Five PTV parameters were optimized using statistical design experiments, which allowed to be obtained detection limits below 2.0 µg L-1. Only 7 of 16 priority PAH were identified in exhaustion: NAP, ACY, ACE, FLU, FEN, FLT and PYR. The vehicle emission tests were carried out with the vehicle in stationary mode, without load, low engine speed (1500 rpm), using diesel fuel with lower sulfur (10 mg kg-1) and 5% v/v biodiesel. These factors may have contributed to reduce the other 9 PAH emissions to values below the detection limits of the method developed. Approximately 80% of the PAHs total mass associated with the particulate matter were present in particle size between 1.0 µm and 56 nm and approximately 4.5% were present in particles smaller than 56 nm. Particles smaller than 2.5 µm are easily inhaled and deposited in the respiratory tract and in the alveolar region, justifying the concern about PAHs emissions associated with particles from vehicle exhaust diesel engine. Only 5 of the 7 PAHs identified in exhaust were detected in diesel fuel: NAP, ACY, FLU, PHE and PYR. The ratio between the PAHs emission factors in exhaust (µg L-1 diesel) and their respective concentrations in diesel fuel (µg L-1) ranged from 0.01 ± 0.02 a 0.05 ± 0.029, depending on the PAH. These values indicate that al least 95 to 99% of the PAH identified in diesel fuel were destroyed and/or converted into other compounds during the combustion, and/or been retained in lubricant oil reservoir. On the other hand, PAHs that had higher concentration in diesel also had higher exhaust emission factors, which suggests that the PAH from diesel have a mean contribution to total PAHs emissions. The PAH priority profile in lubricant oil was similar to PAH profile in diesel and in vehicle exhaust, where the NAP, FEN and PYR were the majorities PAHs
publishDate 2015
dc.date.available.fl_str_mv 2015-09-28
dc.date.issued.fl_str_mv 2015-03-04
dc.date.accessioned.fl_str_mv 2021-01-07T18:58:30Z
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.citation.fl_str_mv SOUZA, Carolina Vieira de. Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor. 2015. 103 f. Tese (Doutorado em Química ambiental; Polímeros) - Universidade do Estado do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2015.
dc.identifier.uri.fl_str_mv http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/15636
identifier_str_mv SOUZA, Carolina Vieira de. Perfil dos HPA prioritários na exaustão de veículo a diesel, no combustível diesel utilizado durante os ensaios de emissão veicular e no óleo lubrificante do motor. 2015. 103 f. Tese (Doutorado em Química ambiental; Polímeros) - Universidade do Estado do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2015.
url http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/15636
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Universidade do Estado do Rio de Janeiro
dc.publisher.program.fl_str_mv Programa de Pós-Graduação em Química
dc.publisher.initials.fl_str_mv UERJ
dc.publisher.country.fl_str_mv BR
dc.publisher.department.fl_str_mv Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química
publisher.none.fl_str_mv Universidade do Estado do Rio de Janeiro
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ
instname:Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)
instacron:UERJ
instname_str Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)
instacron_str UERJ
institution UERJ
reponame_str Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ
collection Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ
bitstream.url.fl_str_mv http://www.bdtd.uerj.br/bitstream/1/15636/1/Carolina+Vieira+de+Souza.pdf
bitstream.checksum.fl_str_mv 5488290fad9fe77e36444503984f1e91
bitstream.checksumAlgorithm.fl_str_mv MD5
repository.name.fl_str_mv Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ - Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)
repository.mail.fl_str_mv bdtd.suporte@uerj.br
_version_ 1792352190543691776