Efeito de promotores básicos no desempenho de catalisadores do tipo Ni/CeO2 na reforma a vapor do etanol

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2011
Autor(a) principal: Albuquerque, Rodrigo Veiga Tenório de
Orientador(a): Varela, Maria do Carmo Rangel Santos
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Hidrogênio
Reforma a vapor
Etanol
Níquel
Óxido de cério
Cálcio
Hydrogen
Steam reforming
Ethanol
Nickel
Cerium oxide
Calcium
Link de acesso: http://www.repositorio.ufba.br/ri/handle/ri/10069
Resumo: 156f.
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Neste contexto, no presente trabalho estudou-se o efeito de promotores básicos (magnésio, cálcio, estrôncio e bário), bem como o efeito de diferentes teores de cálcio, visando ao desenvolvimento de catalisadores ativos e seletivos a hidrogênio na reforma a vapor do etanol, com elevada resistência à deposição do coque. Foram preparados catalisadores baseados em níquel (15% m/m) suportado em óxido de cério, promovidos na relação Ni/P = 10 (P= magnésio, cálcio, estrôncio e bário) e materiais contendo diferentes teores de cálcio (Ni/Ca = 5, 10 e 20). Os catalisadores foram caracterizados por análise química elementar, difração de raios X, medidas de área superficial específica, espectroscopia por refletância difusa na região do ultravioleta e visível, termodessorção programada de dióxido de carbono, redução termoprogramada e espectroscopia no infravermelho por transformada de Fourier de monóxido de carbono quimissorvido. Os catalisadores foram avaliados, na faixa de 400 a 700 0C, na reforma a vapor do etanol em diferentes relações vapor/etanol (0, 3 e 5). Os catalisadores apresentaram a fase cúbica do óxido de cério e do óxido de níquel. A deposição do níquel promoveu uma diminuição acentuada das áreas superficiais específicas dos catalisadores, em relação aos suportes preparados. Os promotores afetaram o tamanho de partícula e a força de interação entre o óxido de níquel e o suporte, gerando espécies com diferentes características redutoras; os sólidos contendo magnésio e cálcio apresentaram as partículas menores e menos redutíveis. Observou-se que o teor de cálcio afeta a redutibilidade e o tamanho de partícula do óxido de níquel, sendo o sólido com a razão Ni/Ca= 10 o menos redutível e com partículas em interação mais forte com o suporte. A introdução do magnésio e do cálcio, nos catalisadores, aumentou a força dos sítios básicos fortes e moderados, enquanto o estrôncio e o bário levaram a uma diminuição desse parâmetro. A interação entre o níquel com o estrôncio ou bário levou à formação de espécies metálicas ricas em elétrons, enquanto o magnésio e o cálcio formaram sítios com deficiência eletrônica. Os catalisadores promovidos com magnésio e cálcio mostraram-se mais seletivos a hidrogênio na reforma a vapor do etanol, com menor produção de coque. Isto foi atribuído à maior interação das espécies de níquel metálico com o suporte e à maior capacidade desses materiais ativarem as moléculas de água e dióxido de carbono, que eliminam o coque formado. O catalisador contendo relação Ni/Ca= 10 foi o mais ativo e seletivo a hidrogênio na reforma a vapor do etanol, sendo o mais promissor para a reação. Este desempenho foi atribuído à formação de espécies de níquel em interação mais forte com o suporte e com maior densidade de vacâncias de oxigênio superficiais, que participam do mecanismo redox de ativação da molécula de água.Submitted by Ana Hilda Fonseca (anahilda@ufba.br) on 2013-04-01T14:23:09Z No. of bitstreams: 1 Efeito de Promotores Básicos no Desempenho de Catalisadores do Tipo NiCeO2 na Reforma a Vapor do Etanol.pdf: 2372525 bytes, checksum: 58abed4648d03abc093c314adadb9140 (MD5)Approved for entry into archive by Ana Hilda Fonseca(anahilda@ufba.br) on 2013-04-24T14:29:24Z (GMT) No. of bitstreams: 1 Efeito de Promotores Básicos no Desempenho de Catalisadores do Tipo NiCeO2 na Reforma a Vapor do Etanol.pdf: 2372525 bytes, checksum: 58abed4648d03abc093c314adadb9140 (MD5)Made available in DSpace on 2013-04-24T14:29:24Z (GMT). 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