Preparação de catalisadores de ouro suportado em óxidos de alumínio e/ou cério para a reação de CO-PrOx

Fonseca, Juliana da Silva Lima

Preparação de catalisadores de ouro suportado em óxidos de alumínio e/ou cério para a reação de CO-PrOx

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa:	2012
Autor(a) principal:	Fonseca, Juliana da Silva Lima
Orientador(a):	Varela, Maria do Carmo Rangel Santos
Banca de defesa:	Não Informado pela instituição
Tipo de documento:	Tese
Tipo de acesso:	Acesso aberto
Idioma:	por
Instituição de defesa:	Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação:	Não Informado pela instituição
Departamento:	Não Informado pela instituição
País:	Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:	Oxidação preferencial do CO Catalisador de cobre Catalisadores de ouro Óxido de cério Óxido de cério-alumínio Mobilidade do oxigênio Oxydation référentielle du CO Catalyseurs à l’or Catalyseur au cuivre Oxyde de cérium Oxyde de cérium-alumine Mobilité de l’oxygène
Link de acesso:	http://www.repositorio.ufba.br/ri/handle/ri/11612
Resumo:	221 f.

Metadados do item

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Os testes catalíticos mostraram que, abaixo de 120 °C, houve um aumento da conversão do CO, alcançando 100% nos catalisadores contendo cobre e 98% no Catalisador Au/CeO2. Acima de 120 °C, a conversão do CO diminuiu em todos os catalisadores devido à reação reversa de WGS. Os testes catalíticos conduzidos em isoterma (100 °C) mostraram que os catalisadores contendo ouro foram os mais ativos, porém menos seletivos. A presença de CO2 diminuiu a conversão dos três catalisadores. A adição de H2O somente desativou o Catalisador CuOx/CeO2. Na segunda etapa da tese, foram sintetizados óxidos contendo cério e alumínio pelo método de auto-estruturação induzida por evaporação do solvente. Estes suportes apresentaram elevadas áreas superficiais específicas, favorecendo uma elevada dispersão do cério. Os difratogramas de raios X mostraram que a alumina era amorfa mesmo após a incorporação de pequenas quantidades de cério. Com a adição 15 e 20 mol% Ce, houve a formação de nanocristais de CeO2. As isotermas de adsorção de N2 a 77 K e as imagens de microscopia eletrônica de transmissão confirmaram o arranjo hexagonal mesoporoso da alumina. Esta estrutura desapareceu progressivamente com a introdução do cério. A análise de RMN das amostras mostrou a presença de picos de alumínio em coordenação tetra, penta e octaédrica. As análises de XPS dos sólidos contendo cério mostraram a presença de uma porcentagem alta de Ce3+, indicando que uma fase mista à base de cério e alumínio deve estar presente e apresenta uma elevada redutibilidade a uma temperatura superior àquela de redução da céria; além de capacidade de estocagem de oxigênio mais alta que a esperada ao se considerar o óxido misto: CeO2-Al2O3. A velocidade de troca de oxigênio (obtida nos experimentos de troca isotópica 18O2/16O) foi mais alta sobre a céria, mas as amostras contendo 10, 15 e 20 mol% de cério mostraram um número de átomos de oxigênio trocados superior ao da céria, indicando uma mobilidade de quase todos os átomos de oxigênio nos óxidos mistos (superfície+volume). Na terceira parte da tese, os óxidos contendo cério e alumínio (CeXAl) foram utilizados como suportes para catalisadores contendo 1 m/m% de ouro. O ouro foi depositado pelo método de impregnação em meio orgânico. Todos os catalisadores mostraram valores elevados de área superficial específica (de 198 a 337 m² g-¹). A redutibilidade, a capacidade de estocagem e a mobilidade do oxigênio dos catalisadores aumentaram com a presença do ouro e com o aumento do teor de cério nos suportes. No entanto, os valores de OSC e a mobilidade de oxigênio dos catalisadores contendo 10, 15 e 20 mol% Ce foram mais altos que aqueles obtidos com o Catalisador Au/CeO2. A atividade de oxidação do CO aumentou com o aumento do teor de cério nos suportes, o que foi relacionado com a mobilidade do oxigênio nestes sistemas. No entanto, na reação de CO-PrOx, os catalisadores contendo 5 e 10 mol% de cério apresentaram as conversões mais elevadas nas temperaturas entre 50 e 60 °C. Os catalisadores foram estáveis nos testes realizados a 100 °C durante 5 h. A adição de CO2 na mistura reacional desativou o Catalisador Au/CeO2, enquanto que os Catalisadores Au/CeXAl foram menos afetados. Em todos os catalisadores, a presença de vapor d’água não apresentou influência significativa nos desempenhos catalíticos.Submitted by Ana Hilda Fonseca (anahilda@ufba.br) on 2013-03-27T17:00:44Z No. of bitstreams: 1 Tese Juliana Fonseca.pdf: 14472345 bytes, checksum: 164f08902adbe200b28632881de4d3b5 (MD5)Approved for entry into archive by Ana Hilda Fonseca(anahilda@ufba.br) on 2013-06-04T17:31:12Z (GMT) No. of bitstreams: 1 Tese Juliana Fonseca.pdf: 14472345 bytes, checksum: 164f08902adbe200b28632881de4d3b5 (MD5)Made available in DSpace on 2013-06-04T17:31:12Z (GMT). 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