Desenvolvimento de Catalisadores de óxidos de ferro ou óxido de zircônio sulfatado para a redução de óxidos de nitrogênio com propano
Ano de defesa: | 2003 |
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Tipo de documento: | Dissertação |
Tipo de acesso: | Acesso aberto |
Idioma: | por |
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Instituto de Química
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Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pós Graduação em Química
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País: |
brasil
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Palavras-chave em Português: | |
Área do conhecimento CNPq: | |
Link de acesso: | http://repositorio.ufba.br/ri/handle/ri/20526 |
Resumo: | Os óxidos de nitrogênio são responsáveis por três dos maiores fenômenos de poluição global. O smog fotoquímico, a chuva ácida e a poluição de água continental por espécies nitrato, assim como o gás estufa, estão associados a compostos de nitrogênio. Nas últimas décadas, várias tecnologias foram propostas e aplicadas para reduzir as emissões de óxidos de nitrogênio, de plantas industriais e do sistema de exaustão de automóveis. A redução seletiva dos óxidos nitrogênio com hidrocarbonetos (SCR-HC), em presença de oxigênio, tem sido extensivamente estudada como um processo promissor no controle das emissões de NOx de máquinas à diesel e gasolina com a vantagem de remover também hidrocarbonetos. Considerando estes aspectos, neste trabalho avaliou-se a atividade de catalisadores à base de óxido de ferro e zircônio sulfatado na SCR de óxidos de nitrogênio por propano. O efeito da fonte de sulfato nas propriedades do catalisador foi investigado. Os precursores foram preparados por técnicas de precipitação e impregnados com soluções aquosas de ácido sulfúrico, sulfato de amônio ou sulfato de cobre, seguido de calcinação à 550°C. As amostras foram caracterizadas por análise química, espectroscopia na região do infravermelho com transformadas de Fourier, difração de raios X, análise térmica (TG e DTA), medidas de área superficial especifica, dessorção à temperatura programada (TPD de NH3), espectroscopia Mössbauer e espectroscopia fotoeletrônica de raios X. Os catalisadores foram avaliados na faixa de 150 a 500°C na redução de NO a N2 por propano. Observou-se a formação da hematita em todas as amostras à base de óxido de ferro. As diferentes fontes de íon sulfato afetaram a área superficial especifica dos catalisadores bem como suas atividades. A hematita foi inativa na redução de NO mas, as amostras sulfatadas foram ativas, independentes da fonte de enxofre. O oposto foi notado na conversão do propano. Os catalisadores mais ativos na redução de NO foram as amostras preparadas com sulfato de amônio e sulfato de cobre. No catalisador à base de zircônia foi observada a presença das fases tetragonal e monoclínica, enquanto os sólidos sulfatados apresentou apenas a fase tetragonal. As áreas superficiais especificas dessas amostras, aumentaram devido ao enxofre. A atividade variou tanto na redução do NO, como na oxidação do propano dependendo da fonte do sulfato. O catalisador mais ativo foi aquele preparado com sulfato de cobre. Concluiu-se que os catalisadores à base de zircônia são mais promissores para a SCR de óxidos de nitrogênio por hidrocarbonetos que os óxidos de ferro. |
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Ferreira, Hadma SousaFerreira, Hadma SousaVarela, Maria do Carmo Rangel Santos2016-09-15T13:58:15Z2016-09-15T13:58:15Z2016-09-152003http://repositorio.ufba.br/ri/handle/ri/20526Os óxidos de nitrogênio são responsáveis por três dos maiores fenômenos de poluição global. O smog fotoquímico, a chuva ácida e a poluição de água continental por espécies nitrato, assim como o gás estufa, estão associados a compostos de nitrogênio. Nas últimas décadas, várias tecnologias foram propostas e aplicadas para reduzir as emissões de óxidos de nitrogênio, de plantas industriais e do sistema de exaustão de automóveis. A redução seletiva dos óxidos nitrogênio com hidrocarbonetos (SCR-HC), em presença de oxigênio, tem sido extensivamente estudada como um processo promissor no controle das emissões de NOx de máquinas à diesel e gasolina com a vantagem de remover também hidrocarbonetos. 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As diferentes fontes de íon sulfato afetaram a área superficial especifica dos catalisadores bem como suas atividades. A hematita foi inativa na redução de NO mas, as amostras sulfatadas foram ativas, independentes da fonte de enxofre. O oposto foi notado na conversão do propano. Os catalisadores mais ativos na redução de NO foram as amostras preparadas com sulfato de amônio e sulfato de cobre. No catalisador à base de zircônia foi observada a presença das fases tetragonal e monoclínica, enquanto os sólidos sulfatados apresentou apenas a fase tetragonal. As áreas superficiais especificas dessas amostras, aumentaram devido ao enxofre. A atividade variou tanto na redução do NO, como na oxidação do propano dependendo da fonte do sulfato. O catalisador mais ativo foi aquele preparado com sulfato de cobre. Concluiu-se que os catalisadores à base de zircônia são mais promissores para a SCR de óxidos de nitrogênio por hidrocarbonetos que os óxidos de ferro.Nitrogen oxides are responsible for the three of the main phenomena related global pollution. The photochemical smog, the acid rain and the pollution of continental water by nitrate species, as well as the greenhouse effect, are related to nitrogen compounds. In the last decades several technologies have been proposed and used to reduce the emissions of nitrogen oxides from industries and automobiles. Among them, the selective catalytic reduction (SCR) of nitrogen oxides by hydrocarbons, in oxygen presence, has been extensively studied as a potential process in NOx emission control for diesel and lean-born engines with the advantage of removing the hydrocarbons. By considering these aspects, the activity of sulfated iron oxide-based catalysts and sulfated zirconia-based catalysts in the SCR of nitrogen oxides by propane was evaluated in this work. The effect of the sulfate source on the properties of the catalysts was also investigated. The precursors were prepared by precipitation techniques and impregnated with aqueous solutions of sulfuric acid, ammonium sulfate or copper sulfate, followed by calcination at 550ºC. Chemical analysis, Fourier transform infrared spectroscopy, X-ray diffraction, thermal analysis (DTA, TG), specific surface area measurements, temperature programmed reduction, acidity measurements (ammonia TPD), Mössbauer spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy were used to characterize the samples. Hematite was produced in all iron oxide-based samples and different sulfate sources affected the areas of the catalysts as well as their activities. Hematite itself was almost inactive in NO reduction but the sulfated samples were active, regardless the sulfur source. The opposite was noted in the propane conversion. The most active catalysts in NO reduction were the samples prepared with ammonium sulfate and copper sulfate. The zirconia- based catalyst was made of monoclinic and tetragonal phases but the sulfated samples were only made of the tetragonal phase. The specific surface areas of these samples increased due to sulfur. The activity changed to both NO reduction and propane oxidation depending on the sulfate source. The most active catalysts were those prepared with copper sulfate. It was concluded that zirconia-based catalysts are more promising catalysts to (SCR) of nitrogen oxides by hydrocarbons.Submitted by Ana Hilda Fonseca (anahilda@ufba.br) on 2016-09-15T13:54:25Z No. of bitstreams: 1 Dissertacao_Hadma S Ferreira.pdf: 4807595 bytes, checksum: 8bb7986a62f5be07c3650e1b2be5a62f (MD5)Approved for entry into archive by Vanessa Reis (vanessa.jamile@ufba.br) on 2016-09-15T13:58:15Z (GMT) No. of bitstreams: 1 Dissertacao_Hadma S Ferreira.pdf: 4807595 bytes, checksum: 8bb7986a62f5be07c3650e1b2be5a62f (MD5)Made available in DSpace on 2016-09-15T13:58:15Z (GMT). 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Os óxidos de nitrogênio são responsáveis por três dos maiores fenômenos de poluição global. O smog fotoquímico, a chuva ácida e a poluição de água continental por espécies nitrato, assim como o gás estufa, estão associados a compostos de nitrogênio. Nas últimas décadas, várias tecnologias foram propostas e aplicadas para reduzir as emissões de óxidos de nitrogênio, de plantas industriais e do sistema de exaustão de automóveis. A redução seletiva dos óxidos nitrogênio com hidrocarbonetos (SCR-HC), em presença de oxigênio, tem sido extensivamente estudada como um processo promissor no controle das emissões de NOx de máquinas à diesel e gasolina com a vantagem de remover também hidrocarbonetos. Considerando estes aspectos, neste trabalho avaliou-se a atividade de catalisadores à base de óxido de ferro e zircônio sulfatado na SCR de óxidos de nitrogênio por propano. O efeito da fonte de sulfato nas propriedades do catalisador foi investigado. Os precursores foram preparados por técnicas de precipitação e impregnados com soluções aquosas de ácido sulfúrico, sulfato de amônio ou sulfato de cobre, seguido de calcinação à 550°C. As amostras foram caracterizadas por análise química, espectroscopia na região do infravermelho com transformadas de Fourier, difração de raios X, análise térmica (TG e DTA), medidas de área superficial especifica, dessorção à temperatura programada (TPD de NH3), espectroscopia Mössbauer e espectroscopia fotoeletrônica de raios X. Os catalisadores foram avaliados na faixa de 150 a 500°C na redução de NO a N2 por propano. Observou-se a formação da hematita em todas as amostras à base de óxido de ferro. As diferentes fontes de íon sulfato afetaram a área superficial especifica dos catalisadores bem como suas atividades. A hematita foi inativa na redução de NO mas, as amostras sulfatadas foram ativas, independentes da fonte de enxofre. O oposto foi notado na conversão do propano. Os catalisadores mais ativos na redução de NO foram as amostras preparadas com sulfato de amônio e sulfato de cobre. No catalisador à base de zircônia foi observada a presença das fases tetragonal e monoclínica, enquanto os sólidos sulfatados apresentou apenas a fase tetragonal. As áreas superficiais especificas dessas amostras, aumentaram devido ao enxofre. A atividade variou tanto na redução do NO, como na oxidação do propano dependendo da fonte do sulfato. O catalisador mais ativo foi aquele preparado com sulfato de cobre. Concluiu-se que os catalisadores à base de zircônia são mais promissores para a SCR de óxidos de nitrogênio por hidrocarbonetos que os óxidos de ferro. |
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