Desenvolvimento de catalisadores (Co/MCM-41) destinados à reação de Fischer-Tropsch.
Ano de defesa: | 2009 |
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Instituição de defesa: |
Universidade Federal de Campina Grande
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Programa de Pós-Graduação: |
PÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA DE PROCESSOS
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Departamento: |
Centro de Ciências e Tecnologia - CCT
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País: |
Brasil
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Palavras-chave em Português: | |
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Resumo: | Neste trabalho foram preparados a peneira molecular MCM-41 bem como os catalisadores Co/MCM-41, via impregnação úmida, com teores de (5%, 10%, 15% e 20% Co/MCM-41). Os catalisadores com 5% e 15% Co/MCM-41 foram avaliados na reação de Fischer-Tropsch durante um tempo de reação de 92 h, em duas temperaturas, 270 e 350 °C, pressão de 1 atm utilizando uma relação molar H2/CO = 2. A obtenção da peneira molecular mesoporosa, Si-MCM-41, pôde ser confirmada pelos difratogramas de raios-X. Verifica-se que após a calcinação todo o bromo (Br) foi removido indicando que o processo de calcinação conseguiu remover todo surfactante ocluído na estrutura mesoporosa. As análises de DRX e EDX indicaram que nos catalisadores da série Co/MCM-41, o cobalto encontrava-se na forma de Co302. Os padrões de difração mostraram que os processos de impregnação e calcinação causaram mudanças na estrutura apenas para o catalisador 10% Co/MCM-41. As curvas de ATD/TG mostraram que o nitrato de cobalto foi totalmente decomposto sobre a MCM-41. Os perfis de RTP dos catalisadores série Co/MCM-41 permitiram verificar a presença de picos distintos que pode ser causada pela dispersão do cobalto, o tamanho de partículas e a interação entre a MCM-41 e as espécies do óxido de cobalto. A partir das imagens obtidas por MEV foi possível analisar que os catalisadores da série Co/MCM-41 são constituídos de aglomerados e/ou agregados de pequenos cristais. As imagens obtidas por MET mostraram claramente a presença de partículas de cobalto na forma de metal bem dispersa para os catalisadores 5%, 15% e 20%, exceto para o catalisador 10%Co/MCM41. Os resultados obtidos a partir da síntese de Fischer-Tropsch pelos catalisadores 5% e 15% Co/MCM-41 apresentaram altas seletividades a hidrocarbonetos (C2-C4) de alto valor agregado. Estes catalisadores apresentaram limitações de difusão, portanto a seletividade a metano foi alta, enquanto que a seletividade a hidrocarbonetos na faixa C5+ foi baixa. |
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RODRIGUES, Meiry Gláucia Freire.RODRIGUES, M. G. F.http://lattes.cnpq.br/7257323910817700SANTANA, Lisiane Navarro de Lima.BRANDÃO, Antônio Carlos.LABORDE, Hervé Michael.ALVES, José Jailson Nicácio.SOUSA, B. V.http://lattes.cnpq.br/9479297537669216SOUSA, Bianca Viana de.Neste trabalho foram preparados a peneira molecular MCM-41 bem como os catalisadores Co/MCM-41, via impregnação úmida, com teores de (5%, 10%, 15% e 20% Co/MCM-41). Os catalisadores com 5% e 15% Co/MCM-41 foram avaliados na reação de Fischer-Tropsch durante um tempo de reação de 92 h, em duas temperaturas, 270 e 350 °C, pressão de 1 atm utilizando uma relação molar H2/CO = 2. A obtenção da peneira molecular mesoporosa, Si-MCM-41, pôde ser confirmada pelos difratogramas de raios-X. Verifica-se que após a calcinação todo o bromo (Br) foi removido indicando que o processo de calcinação conseguiu remover todo surfactante ocluído na estrutura mesoporosa. 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Os resultados obtidos a partir da síntese de Fischer-Tropsch pelos catalisadores 5% e 15% Co/MCM-41 apresentaram altas seletividades a hidrocarbonetos (C2-C4) de alto valor agregado. Estes catalisadores apresentaram limitações de difusão, portanto a seletividade a metano foi alta, enquanto que a seletividade a hidrocarbonetos na faixa C5+ foi baixa.In this work, molecular sieve MCM-41 was prepared as well as the Co/MCM-41 catalyst, via humid impregnation with concentrations of 5%, 10%, 15% and 20% Co/MCM-41. The catalysts with 5% and 15% Co/MCM-41 were evaluated in the reaction of Fischer-Tropsch during a reaction as long as 92 h, in the temperatures leveis of 270 and 350 °C, pressure of 1 atm, and using a molar ratio H2/CO = 2. The attainment of the mesoporous molecular sieve, Si-MCM41, was confirmed by the x-ray diffractogram. It was verified that after the calcination ali the bromine (Br) was removed indicating that the calcination process removed ali surfactant in the mesoporous structure. DRX and EDX analyses indicated that cobalt was found in the form of Co302 in the Co/MCM41 catalysts. The diffraction standards showed that the impregnation and calcination processes caused changes in the structure only for catalyst with 10% Co/MCM-41. The ATD/TG curves showed that cobalt nitrate was totally decomposed on the MCM-41. The RTP profiles of the Co/MCM-41 catalysts showed the presence of distinct peaks that could be caused by the dispersion of cobalt, the size of particles, and the interaction between the MCM-41 and the species of cobalt oxide. From the images of MEV, it was possible to observe that the Co/MCM-41 catalysts were composed by clusters of small crystals. The images obtained from MET showed clearly the presence of metal cobalt particles in a well dispersed form for catalysts with 5%, 15% and 20% Co/MCM41, except for the catalyst with 10% Co/MCM41. The results obtained from the synthesis of Fischer-Tropsch for catalysts with 5% and 15% Co/MCM41 presented high selectivity for commercially important hydrocarbons (C2-C4). These catalysts presented diffusion limitations, which gave high selectivity for methane gas, whereas for hydrocarbons in the C5+ range the selectivity was lowSubmitted by Johnny Rodrigues (johnnyrodrigues@ufcg.edu.br) on 2018-12-27T15:22:08Z No. of bitstreams: 1 BIANCA VIANA DE SOUSA - TESE PPGEP 2009..pdf: 13953429 bytes, checksum: fabdc5dc0156bc4aca6c6c50ccb8b0c6 (MD5)Made available in DSpace on 2018-12-27T15:22:08Z (GMT). No. of bitstreams: 1 BIANCA VIANA DE SOUSA - TESE PPGEP 2009..pdf: 13953429 bytes, checksum: fabdc5dc0156bc4aca6c6c50ccb8b0c6 (MD5) Previous issue date: 2009-02-16Universidade Federal de Campina GrandePÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA DE PROCESSOSUFCGBrasilCentro de Ciências e Tecnologia - CCTEngenharia de Processos.Síntese de Fischer-TropschCobaltoCatalisador Co/MCM-41Desenvolvimento de CatalisadorTecnologia GTLGás NaturalDesenvolvimento de catalisadores (Co/MCM-41) destinados à reação de Fischer-Tropsch.Synthesis of Co/MCM-41 catalysts for the Fischer-Tropsch reaction.2009-02-162018-12-27T15:22:08Z2018-12-272018-12-27T15:22:08Zhttp://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/2442SOUSA, Bianca Viana de. Desenvolvimento de catalisadores (Co/MCM-41) destinados à reação de Fischer-Tropsch. 2009. 164 f. (Tese de Doutorado em Engenharia de Processos), Programa de Pós-graduação em Engenharia de Processos, Centro de Ciências e Tecnologia, Universidade Federal de Campina Grande - Paraíba - Brasil, 2009. Disponível em: http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/2442info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisporAgência Nacional do Petróleo - ANP.info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCGinstname:Universidade Federal de Campina Grande (UFCG)instacron:UFCGORIGINALBIANCA VIANA DE SOUSA - TESE PPGEP 2009..pdfBIANCA VIANA DE SOUSA - TESE PPGEP 2009..pdfapplication/pdf14721928http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/xmlui/bitstream/riufcg/2442/3/BIANCA+VIANA+DE+SOUSA+-+TESE+PPGEP+2009..pdfe143467f69820291f7abd61a0a0560b6MD53LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81748http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/xmlui/bitstream/riufcg/2442/2/license.txt8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33MD52riufcg/24422022-10-10 16:26:49.035oai:localhost: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Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://bdtd.ufcg.edu.br/PUBhttp://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/oai/requestbdtd@setor.ufcg.edu.br || bdtd@setor.ufcg.edu.bropendoar:48512022-10-10T19:26:49Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCG - Universidade Federal de Campina Grande (UFCG)false |
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