Novos materiais ativos na degradação de poluentes emergentes em meio aquoso: uso da espectrometria de massas com ionização paper spray na investigação de reações de oxidação em superfície

• Ano de defesa: 2017
• Autor(a) principal: Susana Fátima Resende
• Orientador(a): Rodinei Augusti
• Banca de defesa: Luiz Alberto Beraldo de Moraes, Boniek Gontijo Vaz, Luiz Carlos Alves de Oliveira, Ana Paula de Carvalho Teixeira
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal de Minas Gerais
• Palavras-chave em Português: caracterização de subprodutos; Fenton; fotocatálise heterogênea; fármacos; espectrometria de massas com ionização paper spray; Processos Oxidativos Avançados (POA); Fenton-like; cromatografia líquida; Nb2O5; espectrometria de massas de alta resolução com ionização electrospray; TiO2
• Link de acesso: http://hdl.handle.net/1843/SFSA-AW2NAF

 O objetivo inicial deste trabalho foi sintetizar compósitos (TiO2/SiO2-B2O3) com propriedades fotocatalíticas melhoradas. Para tanto, algumas variáveis como razão molar boro/titânio e temperatura de calcinação foram avaliadas frente a fotodegradação do corante índigo carmim em meio aquoso. Assim, os testes de degradação mostraram que o fotocatalisador mais eficiente foi obtido utilizando a razão molar boro/titânio igual a 1 e a temperatura de calcinação igual a 350 °C. Este fotocatalisador apresentou 98 % de remoção do corante índigo carmim após 90 min de exposição as lâmpadas fluorescentes. As propriedades melhoradas de tal fotocatalisador foram, provavelmente, relacionadas às interfaces (B2O3-TiO2-SiO2) formadas em sua estrutura. O fotocatalisador, que apresentou maior eficiência, foi também utilizado para remoção de dacarbazina, citarabina, tamoxifeno e sildenafila em meio aquoso, fármacos ainda poucos estudados na literatura. Com exceção da citarabina, todos os outros fármacos foram eficientemente degradados. O uso da cromatografia líquida de ultra eficiência acoplada a espectrometria de massas permitiu a caracterização dos subprodutos e a proposta das rotas de degradação. O segundo objetivo deste trabalho foi avaliar a eficiência, sob luz visível, de fotocatalisadores a base de titano-niobatos, especificamente Cu0,5Ti0,5NbO4 e Ni0,5Ti0,5NbO4, previamente sintetizado por nosso grupo. A influência dos cátions Cu2+ ou Ni2+ assim como a presença de H2O2 na eficiência fotocatalítica de tais materiais frente a degradação do corante índigo carmim em meio aquoso foram avaliadas. O fotocatalisador Cu0,5Ti0,5NbO4 apresentou maior atividade sob luz visível, a qual foi em parte explicada pelo seu menor gap. Este fotocatalisador apresentou 95 % de remoção do corante índigo carmim em meio aquoso após 150 min. A adição de H2O2 contribuiu significativamente para o aumento da atividade deste fotocatalisador. Este reagente, provavelmente, promoveu a separação das cargas fotogeradas na superfície do fotocatalisador. Um terceiro objetivo deste trabalho foi aplicar a técnica de espectrometria de massas com ionização paper spray para monitorar reações de oxidação em uma superfície de papel, especificamente fotocatálise heterogênea com o TiO2 e reações Fenton/Fenton-like. Os resultados mostraram a superioridade da fotocatálise heterogênea em relação a fotólise para promover a degradação em superfície do corante azul de metileno. As reações de Fenton foram notavelmente mais eficientes que as reações Fenton-like na degradação em superfície do sildenafila. As características químicas particulares do Fe2+ tais como potencial de oxidação, estabilidade iônica e cinética de reação foram, provavelmente, as responsáveis pela maior eficiência do sistema Fenton.