Síntese e caracterização de um catalisador de platina nanoestruturado suportado em sílica mesoporosa de fácil recuperação para reações de hidrogenação em fase líquida
Ano de defesa: | 2015 |
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Tipo de documento: | Dissertação |
Tipo de acesso: | Acesso aberto |
Idioma: | por |
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Universidade Federal de Mato Grosso
Brasil Instituto de Ciências Exatas e da Terra (ICET) UFMT CUC - Cuiabá Programa de Pós-Graduação em Química |
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País: |
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Palavras-chave em Português: | |
Link de acesso: | http://ri.ufmt.br/handle/1/1634 |
Resumo: | A new Pt nanosctrure-based catalyst resembling a “core-shell” system was synthesized. This material is composed of magnetite nanoparticles coated by a silica matrix containg Pt(0) nanoparticles decorating its surface. It was tested in hydrogenation reaction of polyaromatic hydrocarbons (PAHs). Anthracene was chosen as standard substrate. The Pt catalyst was used in liquid-phase hydrogenation with H2 as a clean source of H atoms. The method did not require any additional reducing substances environmentally unfriendly, in accordance with Green Chemistry principles. Many reaction parameters such as temperature, H2 pressure and reaction time was varied in order to obtain the best optimized operational conditions. Surprisingly, the magnetic recoverable platinum catalyst was able to convert more than 90% of the substrate into its partial hydrogenated counterparts under ultra-mild conditions (35 oC, PH2 = 1.5 atm, t= 60 minutes). The intrinsic magnetic property of the support allowed the catalyst to be isolated rapidly from liquid samples, using a small Nd magnet (4000 G) placed on the external reactor wall. The liquid phase containing the products were characterized and quantified by GC-MS and UV-VIS Spectrometer. Besides the catalyst study, the magnetic cores, catalytic support and the catalytic Pt phase were characterized using modern techniques that provided a complete physical, chemical and morphological elucidation of the obtained materials. The catalyst Fe3O4@mSiO2-Pt0 was applied in hydrogenation of anthracene, which was the polyaromatic hydrocarbon chosen as substrate, in mild reaction conditions (P = 6 atm; T = 75 C and time = 35 min). The same proved to be efficient in the catalytic reduction can be used for up to two times under these conditions. |
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Síntese e caracterização de um catalisador de platina nanoestruturado suportado em sílica mesoporosa de fácil recuperação para reações de hidrogenação em fase líquidaPlatinaNanocatalisadorHidrogenaçãoCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICAPlatinumHydrogenationNano-catalystA new Pt nanosctrure-based catalyst resembling a “core-shell” system was synthesized. This material is composed of magnetite nanoparticles coated by a silica matrix containg Pt(0) nanoparticles decorating its surface. It was tested in hydrogenation reaction of polyaromatic hydrocarbons (PAHs). Anthracene was chosen as standard substrate. The Pt catalyst was used in liquid-phase hydrogenation with H2 as a clean source of H atoms. The method did not require any additional reducing substances environmentally unfriendly, in accordance with Green Chemistry principles. Many reaction parameters such as temperature, H2 pressure and reaction time was varied in order to obtain the best optimized operational conditions. Surprisingly, the magnetic recoverable platinum catalyst was able to convert more than 90% of the substrate into its partial hydrogenated counterparts under ultra-mild conditions (35 oC, PH2 = 1.5 atm, t= 60 minutes). The intrinsic magnetic property of the support allowed the catalyst to be isolated rapidly from liquid samples, using a small Nd magnet (4000 G) placed on the external reactor wall. The liquid phase containing the products were characterized and quantified by GC-MS and UV-VIS Spectrometer. Besides the catalyst study, the magnetic cores, catalytic support and the catalytic Pt phase were characterized using modern techniques that provided a complete physical, chemical and morphological elucidation of the obtained materials. The catalyst Fe3O4@mSiO2-Pt0 was applied in hydrogenation of anthracene, which was the polyaromatic hydrocarbon chosen as substrate, in mild reaction conditions (P = 6 atm; T = 75 C and time = 35 min). The same proved to be efficient in the catalytic reduction can be used for up to two times under these conditions.Um novo tipo de catalisador do tipo “core-shell like” constituído de núcleos de magnetita revestido por uma matriz mesoporosa contendo nanopartículas de platina metálica em sua superfície foi utilizado como catalisador para reações de hidrogenação de compostos poliaromáticos (HPAs). Para esse estudo catalítico, foi utilizado o antraceno como substrato. O catalisador de Pt, denominado Fe3O4@mSiO2-Pt0, foi utilizado em fase líquida com H2 como fonte limpa de átomos de H. O método dispensou a utilização de substâncias químicas redutoras indesejáveis, tais como hidretos metálicos, e procurou atender aos princípios da Química Verde. Condições diferentes de temperatura, pressão e tempo de reação foram avaliadas para otimizar o catalisador magnético em condições brandas de operação. Nesses ensaios o catalisador foi capaz de hidrogenar mais de 90% do substrato em temperaturas próximas a ambiente (35 oC) e pressão de H2 reduzida (1,5 atm). A propriedade magnética do material permitiu que o sólido fosse rapidamente isolado do meio líquido fazendo uso de uma pequena barra magnética (4000 G) em contato com a parede externa do reator. As análises cromatográfica e espectroscópica na região do UV-VIS foram utilizadas para caracterizar e quantificar os produtos das reações. Os núcleos magnéticos, o suporte catalítico e a fase cataliticamente ativa de platina foram caracterizados por técnicas avançadas, tais como MET, BET, XPS, IR, ICP-AES que permitiram uma completa elucidação físico-química morfológica e composicional dos materiais sintetizados. O catalisador Fe3O4@mSiO2-Pt0 foi aplicado em reações de hidrogenação de antraceno, que foi o hidrocarboneto poliaromático escolhido como substrato, em condições brandas de reação (P = 6 atm; T = 75ºC e tempo = 35 min). O mesmo mostrou-se eficiente na redução catalítica, podendo ser utilizado por até duas vezes nessas condições.Universidade Federal de Mato GrossoBrasilInstituto de Ciências Exatas e da Terra (ICET)UFMT CUC - CuiabáPrograma de Pós-Graduação em QuímicaJacinto, Marcos Joséhttp://lattes.cnpq.br/3542379839367052Jacinto, Marcos José840.553.831-34http://lattes.cnpq.br/3542379839367052Freitas Sobrinho, Renato Garcia de039.916.786-24http://lattes.cnpq.br/5262842566597142840.553.831-34Gonçalves, Jussara de Araújohttp://lattes.cnpq.br/2386729066168912Wizbiki, Marilene2019-11-28T15:43:00Z2015-11-252019-11-28T15:43:00Z2015-09-25info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisWIZBIKI, Marilene. Síntese e caracterização de um catalisador de platina nanoestruturado suportado em sílica mesoporosa de fácil recuperação para reações de hidrogenação em fase líquida. 2015. 82 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Universidade Federal de Mato Grosso, Instituto de Ciências Exatas e da Terra, Cuiabá, 2015.http://ri.ufmt.br/handle/1/1634porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFMTinstname:Universidade Federal de Mato Grosso (UFMT)instacron:UFMT2019-11-29T06:02:40ZRepositório InstitucionalPUB |
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