Óxidos estruturados do tipo perovsquita para geração de gás de síntese via reforma a seco de metano

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2017
Autor(a) principal: Silva, Elania Maria Fernandes
Orientador(a): Melo, Dulce Maria de Araújo
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação: PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E ENGENHARIA DE MATERIAIS
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Brasil
Palavras-chave em Português:
Síntese
Perovsquitas
Suportes catalíticos
NiO
Reforma a seco do metano
Área do conhecimento CNPq:
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICA
Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/23944
Resumo: Catalisadores de alto desempenho vêm sendo bastante investigados com o objetivo de aumentar o rendimento dos processos de reforma a seco do metano (RSM). Alguns metais de transição, em especial o níquel, são amplamente estudados para essa aplicação. Por possuírem propriedades catalíticas, estabilidade térmica e química, os óxidos com estrutura do tipo perovsquita são materiais promissores como precursores catalíticos em processos de RSM. O objetivo deste estudo é avaliar a eficiência de óxidos do tipo perovsquita como catalisadores mássicos e como suportes catalíticos na reforma a seco de metano (RSM). Assim, óxidos tipo perovsquita ABO3 foram sintetizados pelo método de combustão assistida por micro-ondas usando ureia como combustível. Os materiais foram calcinados a 900 ºC por 2h. Após a calcinação todos os óxidos preparados foram impregnados com 20 % (m/m) de níquel e calcinados novamente a 600 °C por 2h. As amostras foram caracterizadas por: difração de raios X (DRX), redução à temperatura programada (RTP) e microscopia eletrônica de varredura com espectroscopia de energia dispersiva (MEV-EDS). Testes de reforma de metano com CO2 foram realizados para avaliação desses materiais como catalisadores na produção de gás de síntese. Após os testes de reforma, os catalisadores foram submetidos novamente a caracterizações para investigação da existência de carbono nas superfícies dos óxidos. De acordo com os difratogramas de raios X, fases secundárias de óxidos de níquel foram formadas após a impregnação do níquel nos pós. Os mapeamentos obtidos através de EDS mostraram que a metodologia de impregnação resultou numa dispersão homogênea das partículas de óxido de níquel na superfície das perovsquitas. Os testes catalíticos foram realizados a 750 ºC durante 10 horas. Os catalisadores avaliados apresentaram melhores desempenhos, tanto de conversões como de estabilidade, após a impregnação de níquel, mostrando que as perovsquitas podem ser potenciais suportes catalíticos para reforma a seco do metano.
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Alguns metais de transição, em especial o níquel, são amplamente estudados para essa aplicação. Por possuírem propriedades catalíticas, estabilidade térmica e química, os óxidos com estrutura do tipo perovsquita são materiais promissores como precursores catalíticos em processos de RSM. O objetivo deste estudo é avaliar a eficiência de óxidos do tipo perovsquita como catalisadores mássicos e como suportes catalíticos na reforma a seco de metano (RSM). Assim, óxidos tipo perovsquita ABO3 foram sintetizados pelo método de combustão assistida por micro-ondas usando ureia como combustível. Os materiais foram calcinados a 900 ºC por 2h. Após a calcinação todos os óxidos preparados foram impregnados com 20 % (m/m) de níquel e calcinados novamente a 600 °C por 2h. As amostras foram caracterizadas por: difração de raios X (DRX), redução à temperatura programada (RTP) e microscopia eletrônica de varredura com espectroscopia de energia dispersiva (MEV-EDS). Testes de reforma de metano com CO2 foram realizados para avaliação desses materiais como catalisadores na produção de gás de síntese. Após os testes de reforma, os catalisadores foram submetidos novamente a caracterizações para investigação da existência de carbono nas superfícies dos óxidos. De acordo com os difratogramas de raios X, fases secundárias de óxidos de níquel foram formadas após a impregnação do níquel nos pós. Os mapeamentos obtidos através de EDS mostraram que a metodologia de impregnação resultou numa dispersão homogênea das partículas de óxido de níquel na superfície das perovsquitas. Os testes catalíticos foram realizados a 750 ºC durante 10 horas. Os catalisadores avaliados apresentaram melhores desempenhos, tanto de conversões como de estabilidade, após a impregnação de níquel, mostrando que as perovsquitas podem ser potenciais suportes catalíticos para reforma a seco do metano.High-performance catalysts have been widely researched in order to increase the yield in methane dry reforming processes (DRM). Some transition metals, especially nickel, are largely studied for this purpose. Due to its catalysts’ properties, thermal and chemical stability, perovskite-type oxides ABO3 are promising materials as catalytic precursors in DRM processes. The objective of this study is to evaluate the efficiency of perovskite type oxides as catalysts and as supports in dry reforming of methane (DRM). Perovskite-type oxides ABO3 were synthesized by microwave assisted combustion using urea as fuel and calcinated at 900 ºC for 2h. After the calcination, all the prepared oxides were impregnated with 20% (w/w) of nickel and calcinated again at 600ºC for 2h. The samples were characterized by the following techniques: x-ray diffraction (XRD), temperature programmed reduction (TPR), and dispersive energy scanning electron microscopy with energy dispersive spectroscopy (SEM-EDS). Methane reforming tests with CO2 were performed for evaluation of these materials as catalysts in the production of syngas. After the reforming tests, the catalysts were submitted once again to characterizations for the evaluation of the existence of carbon in the oxides’ surface. According to the X-ray diffractograms, secondary phases of nickel oxides were formed after the nickel impregnation in the powders. The mapping by EDS showed that the impregnation methodology resulted in a homogeneous dispersion of the nickel oxide particles on the perovskite’s surface. The catalytic tests were performed at 750 ° C for 10 hours. The catalysts showed better performances, conversions and stability, after nickel impregnation, showing that the perovskites may be potential catalytic supports for dry reforming methane.porCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICASíntesePerovsquitasSuportes catalíticosNiOReforma a seco do metanoÓxidos estruturados do tipo perovsquita para geração de gás de síntese via reforma a seco de metanoinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E ENGENHARIA DE MATERIAISUFRNBrasilinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNORIGINALÓxidosEstruturadosTipo_Silva_2017.pdfÓxidosEstruturadosTipo_Silva_2017.pdfapplication/pdf3399913https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/23944/1/%c3%93xidosEstruturadosTipo_Silva_2017.pdf253f62c263256821d0cfeae3c711fd41MD51TEXTElaniaMariaFernandesSilva_TESE.pdf.txtElaniaMariaFernandesSilva_TESE.pdf.txtExtracted texttext/plain161261https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/23944/4/ElaniaMariaFernandesSilva_TESE.pdf.txt482a7762b094707dd32c5c72a0e1ac46MD54ÓxidosEstruturadosTipo_Silva_2017.pdf.txtÓxidosEstruturadosTipo_Silva_2017.pdf.txtExtracted texttext/plain161261https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/23944/6/%c3%93xidosEstruturadosTipo_Silva_2017.pdf.txt482a7762b094707dd32c5c72a0e1ac46MD56THUMBNAILElaniaMariaFernandesSilva_TESE.pdf.jpgElaniaMariaFernandesSilva_TESE.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg3728https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/23944/5/ElaniaMariaFernandesSilva_TESE.pdf.jpgc02d8b1c5d6c84709b77dda74d0e3fd5MD55ÓxidosEstruturadosTipo_Silva_2017.pdf.jpgÓxidosEstruturadosTipo_Silva_2017.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg3728https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/23944/7/%c3%93xidosEstruturadosTipo_Silva_2017.pdf.jpgc02d8b1c5d6c84709b77dda74d0e3fd5MD57123456789/239442019-01-29 20:50:03.236oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/23944Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2019-01-29T23:50:03Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false
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