Estudo dos óxidos A2B2O7 e ABO3 a base de terras raras, para aplicações térmicas e catalíticas a altas temperaturas

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2011
Autor(a) principal: Lopes, Francisco Wendell Bezerra
Orientador(a): Souza, Carlson Pereira de
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
Departamento: Pesquisa e Desenvolvimento de Tecnologias Regionais
País: BR
Palavras-chave em Português:
Palavras-chave em Inglês:
Área do conhecimento CNPq:
Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/15919
Resumo: Rare earth elements have recently been involved in a range of advanced technologies like microelectronics, membranes for catalytic conversion and applications in gas sensors. In the family of rare earth elements like cerium can play a key role in such industrial applications. However, the high cost of these materials and the control and efficiencies associated processes required for its use in advanced technologies, are a permanent obstacle to its industrial development. In present study was proposed the creation of phases based on rare earth elements that can be used because of its thermal behavior, ionic conduction and catalytic properties. This way were studied two types of structure (ABO3 and A2B2O7), the basis of rare earths, observing their transport properties of ionic and electronic, as well as their catalytic applications in the treatment of methane. For the process of obtaining the first structure, a new synthesis method based on the use of EDTA citrate mixture was used to develop a precursor, which undergone heat treatment at 950 ° C resulted in the development of submicron phase BaCeO3 powders. The catalytic activity of perovskite begins at 450 ° C to achieve complete conversion at 675 ° C, where at this temperature, the catalytic efficiency of the phase is maximum. The evolution of conductivity with temperature for the perovskite phase revealed a series of electrical changes strongly correlated with structural transitions known in the literature. Finally, we can establish a real correlation between the high catalytic activity observed around the temperature of 650 ° C and increasing the oxygen ionic conductivity. For the second structure, showed clearly that it is possible, through chemical processes optimized to separate the rare earth elements and synthesize a pyrochlore phase TR2Ce2O7 particular formula. This "extracted phase" can be obtained directly at low cost, based on complex systems made of natural minerals and tailings, such as monazite. Moreover, this method is applied to matters of "no cost", which is the case of waste, making a preparation method of phases useful for high technology applications
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Tese (Doutorado em Pesquisa e Desenvolvimento de Tecnologias Regionais) - Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2011.https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/15919Rare earth elements have recently been involved in a range of advanced technologies like microelectronics, membranes for catalytic conversion and applications in gas sensors. In the family of rare earth elements like cerium can play a key role in such industrial applications. However, the high cost of these materials and the control and efficiencies associated processes required for its use in advanced technologies, are a permanent obstacle to its industrial development. In present study was proposed the creation of phases based on rare earth elements that can be used because of its thermal behavior, ionic conduction and catalytic properties. This way were studied two types of structure (ABO3 and A2B2O7), the basis of rare earths, observing their transport properties of ionic and electronic, as well as their catalytic applications in the treatment of methane. For the process of obtaining the first structure, a new synthesis method based on the use of EDTA citrate mixture was used to develop a precursor, which undergone heat treatment at 950 ° C resulted in the development of submicron phase BaCeO3 powders. The catalytic activity of perovskite begins at 450 ° C to achieve complete conversion at 675 ° C, where at this temperature, the catalytic efficiency of the phase is maximum. The evolution of conductivity with temperature for the perovskite phase revealed a series of electrical changes strongly correlated with structural transitions known in the literature. Finally, we can establish a real correlation between the high catalytic activity observed around the temperature of 650 ° C and increasing the oxygen ionic conductivity. For the second structure, showed clearly that it is possible, through chemical processes optimized to separate the rare earth elements and synthesize a pyrochlore phase TR2Ce2O7 particular formula. This "extracted phase" can be obtained directly at low cost, based on complex systems made of natural minerals and tailings, such as monazite. Moreover, this method is applied to matters of "no cost", which is the case of waste, making a preparation method of phases useful for high technology applicationsElementos terras raras têm sido recentemente envolvido em uma ampla gama de tecnologias avançadas, como a microeletrônica, membranas para a conversão catalítica e aplicações em sensores de gás. Na família de terras raras, elementos como o cério pode desempenhar um papel chave em tais aplicações industriais. No entanto, o alto custo desses materiais e do controle e eficiências dos processos associados necessários para sua utilização em tecnologias avançadas, são um obstáculo permanente ao seu desenvolvimento industrial. No presente trabalho, foi proposto a obtenção de duas fases baseadas em elementos de terras raras que podem ser utilizados devido o seu comportamento térmico, condução iônica e propriedades catalíticas. Desta maneira, foram estudados dois tipos de estrutura (ABO3 e A2B2O7), a base de terras raras, observando suas propriedades de transporte iônico e eletrônico, bem como suas aplicações catalíticas no tratamento do metano. Durante o processo de obtenção da primeira estrutura, um novo método de síntese baseado no uso da mistura EDTA citrato foi usado para desenvolver um precursor, que submetidos a tratamento térmico a 950°C, resultou no desenvolvimento de pós submicrométricos da fase BaCeO3. A atividade catalítica desta perovskita começa a 450°C para alcançar a conversão completa em 675°C, onde nesta temperatura, a eficiência catalítica da fase é máxima. A evolução da condutividade em função da temperatura para a fase perovskita revelou uma série de mudanças elétricas fortemente correlacionada com transições estruturais conhecida na literatura. Finalmente, pode-se estabelecer uma correlação real entre a alta atividade catalítica observada em torno da temperatura de 650°C e o aumento da condutividade iônica de oxigênio. Para a segunda estrutura, mostrou-se claramente que é possível, através de processos químicos otimizados, separar os elementos terras raras e sintetizar uma fase pirocloro específica de fórmula TR2Ce2O7. Esta fase extraída" pode ser obtida diretamente, de baixo custo, baseado em sistemas complexos feitos de minerais naturais e resíduos, como a monazita. Além disso, este método é aplicado a matérias de "custo zero", que é o caso dos resíduos, tornando um método de preparação de fases útil para aplicações de alta tecnologiaConselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológicoapplication/pdfporUniversidade Federal do Rio Grande do NortePrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaUFRNBRPesquisa e Desenvolvimento de Tecnologias Regionaisterras raraspirocloroperovskitacatálisecondutividade iônicarare earths pyrochloreperovskitecatalysisionic conductivityCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICAEstudo dos óxidos A2B2O7 e ABO3 a base de terras raras, para aplicações térmicas e catalíticas a altas temperaturasinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNORIGINALFranciscoWBL_TESE.pdfapplication/pdf1361043https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/15919/1/FranciscoWBL_TESE.pdf47b3dc32f3c2abd6fdeb92f28f440080MD51TEXTFranciscoWBL_TESE.pdf.txtFranciscoWBL_TESE.pdf.txtExtracted texttext/plain190209https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/15919/6/FranciscoWBL_TESE.pdf.txtc6f30a7dca1a76fc46e1e10ffaad0376MD56THUMBNAILFranciscoWBL_TESE.pdf.jpgFranciscoWBL_TESE.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg7445https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/15919/7/FranciscoWBL_TESE.pdf.jpg1f9fe1ba2771cc5f598dfc4386a1c91dMD57123456789/159192017-11-02 06:00:34.114oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/15919Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2017-11-02T09:00:34Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false
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