Síntese e caracterização de zeólitas ZSM-5 por diferentes rotas e seu emprego na produção de olefinas leves a partir de etanol
Ano de defesa: | 2014 |
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Tipo de documento: | Dissertação |
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Instituição de defesa: |
Universidade Federal de Santa Maria
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Programa de Pós-Graduação em Engenharia de Processos
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Engenharia de Processos
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Resumo: | This work aims the synthesis and study of ZSM-5 catalysts for the conversion of ethanol to light olefins, especially, using an alternative and inexpensive route. The ethanol emerges as a renewable source for the production of olefins and the ZSM-5 catalyst has important characteristics for this type of reaction such as acidity, surface area and particle size. The synthesis was carried out in hydrothermal treatment at 170 °C. Were performed two conventional synthesis with templates, using n-Butylamine and tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH), and an third and alternative route using a nucleating gel. The catalyst characterization was performed using several techniques (XRD, BET, XRF, SEM and TGA) and was observed the formation of the ZSM-5 structure in all the synthesis methods. The catalysts were evaluated in the ethanol to olefins (ETO) reaction, and was evaluated the influence of the reaction temperature (250 to 450 °C) and SAR (SiO2/Al2O2 ratio) in the selectivity for olefins. The products analyses were made with a gas chromatograph with a FID-type detector. The ethylene yield was above to 80 % for all catalysts, and some above 90 %. Lower SAR values provided higher yields for propylene, around to 9 %. The temperature, SAR and template used in the synthesis influenced in the selectivity. In addition, was evaluated the influence of the catalyst mass, dilution and also its modification with different metals. When the mass was increase, the yield for propylene increased. The catalyst dilution with common sand provided, in some concentrations, greater propylene formation. The nucleating gel method showed to be a viable alternative for ZSM-5 synthesis and its use in the ETO reaction. |
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2015-05-212015-05-212014-08-12SALBEGO, Paulo Roberto dos Santos. Synthesis and characterization of ZSM-5 zeolites by different routes and its use in the conversion of ethanol to olefins. 2014. 132 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia) - Universidade Federal de Santa Maria, Santa Maria, 2014.http://repositorio.ufsm.br/handle/1/7986This work aims the synthesis and study of ZSM-5 catalysts for the conversion of ethanol to light olefins, especially, using an alternative and inexpensive route. The ethanol emerges as a renewable source for the production of olefins and the ZSM-5 catalyst has important characteristics for this type of reaction such as acidity, surface area and particle size. The synthesis was carried out in hydrothermal treatment at 170 °C. Were performed two conventional synthesis with templates, using n-Butylamine and tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH), and an third and alternative route using a nucleating gel. The catalyst characterization was performed using several techniques (XRD, BET, XRF, SEM and TGA) and was observed the formation of the ZSM-5 structure in all the synthesis methods. The catalysts were evaluated in the ethanol to olefins (ETO) reaction, and was evaluated the influence of the reaction temperature (250 to 450 °C) and SAR (SiO2/Al2O2 ratio) in the selectivity for olefins. The products analyses were made with a gas chromatograph with a FID-type detector. The ethylene yield was above to 80 % for all catalysts, and some above 90 %. Lower SAR values provided higher yields for propylene, around to 9 %. The temperature, SAR and template used in the synthesis influenced in the selectivity. In addition, was evaluated the influence of the catalyst mass, dilution and also its modification with different metals. When the mass was increase, the yield for propylene increased. The catalyst dilution with common sand provided, in some concentrations, greater propylene formation. The nucleating gel method showed to be a viable alternative for ZSM-5 synthesis and its use in the ETO reaction.Este trabalho relata o estudo da síntese e caracterização de catalisadores ZSM-5 para seu posterior uso na reação de conversão de etanol para olefinas, especialmente utilizando uma rota alternativa mais econômica. O etanol surge como uma fonte renovável para a produção de olefinas e o catalisador ZSM-5 possui importantes características para esse tipo de reação, tais como acidez, área superficial e tamanho de partícula. A síntese foi conduzida de maneira hidrotérmica a 170 °C. Foram realizadas duas sínteses convencionais com direcionadores de estrutura, utilizando n-butilamina e hidróxido de tetrapropilamônio (TPAOH), e uma terceira rota alternativa utilizando um gel nucleante. A caracterização dos compostos sintetizados foi realizada com diversas técnicas (DRX, BET, FRX, MEV e TGA) sendo observada a formação da estrutura de ZSM-5 em todas as técnicas de síntese utilizadas. Os catalisadores foram avaliados na reação de conversão de etanol à olefinas (ETO) e foi avaliada a influência da temperatura de reação (250 a 450 °C) e SAR (SiO2/Al2O3 ratio) na seletividade das olefinas. A análise dos produtos formados foi realizada em um cromatógrafo a gás com detector tipo FID. O rendimento para eteno foi superior a 80 % em todos os catalisadores, sendo para alguns acima de 90 %. Baixos valores de SAR proporcionaram maiores rendimentos para propeno, em torno de 9 %. A temperatura, o valor de SAR e os direcionadores empregados na síntese influenciaram na seletividade. Também, foi avaliada a influência da quantidade de massa do catalisador, a diluição e também a modificação com diferentes metais (Ga, La, In) e um não metal (P). Quando a massa foi aumentada, o rendimento para propeno aumentou consideravelmente. A diluição com areia comum, em algumas concentrações, proporcionou maior formação de propeno. O método de síntese via gel nucleante mostrou ser uma alternativa viável para a síntese de ZSM-5 e seu uso como catalisador na reação ETO.Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológicoapplication/pdfporUniversidade Federal de Santa MariaPrograma de Pós-Graduação em Engenharia de ProcessosUFSMBREngenharia de ProcessosZSM-5OlefinasEtanolGel nucleanteTPAOHN-butilaminaZSM-5OlefinsEthanolNucleating gelTPAOHN-ButylamineCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA DE PRODUCAOSíntese e caracterização de zeólitas ZSM-5 por diferentes rotas e seu emprego na produção de olefinas leves a partir de etanolSynthesis and characterization of ZSM-5 zeolites by different routes and its use in the conversion of ethanol to olefinsinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisJahn, Sérgio Luizhttp://buscatextual.cnpq.br/buscatextual/visualizacv.do?id=K4785937E2Gonzalez, Ernesto Antonio Urquietahttp://lattes.cnpq.br/2389975677904655Foletto, Edson Luizhttp://buscatextual.cnpq.br/buscatextual/visualizacv.do?id=K4798949D9http://lattes.cnpq.br/5447265840552788Salbego, Paulo Roberto dos Santos300800000005400300300300500bde015d5-5b86-4fa0-a49b-46d96b916908a6f4009f-484e-4ade-a30e-7e16be2c3086e088bab6-ce30-47cd-bfc8-27f057936386c562ca96-6b02-442f-916b-5e207d8c78e9info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações do UFSMinstname:Universidade Federal de Santa Maria (UFSM)instacron:UFSMORIGINALSALBEGO, PAULO ROBERTO DOS SANTOS.pdfapplication/pdf6100860http://repositorio.ufsm.br/bitstream/1/7986/1/SALBEGO%2c%20PAULO%20ROBERTO%20DOS%20SANTOS.pdf89af0cd40eed34d7d10b046babc7cb76MD51TEXTSALBEGO, PAULO ROBERTO DOS SANTOS.pdf.txtSALBEGO, PAULO ROBERTO DOS SANTOS.pdf.txtExtracted texttext/plain186163http://repositorio.ufsm.br/bitstream/1/7986/2/SALBEGO%2c%20PAULO%20ROBERTO%20DOS%20SANTOS.pdf.txt72e1476f2d145e16e3569d7885c57ad5MD52THUMBNAILSALBEGO, PAULO ROBERTO DOS SANTOS.pdf.jpgSALBEGO, PAULO ROBERTO DOS SANTOS.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg6127http://repositorio.ufsm.br/bitstream/1/7986/3/SALBEGO%2c%20PAULO%20ROBERTO%20DOS%20SANTOS.pdf.jpg6dc5dadedc5bdcce230ade568283d534MD531/79862017-07-25 11:40:43.292oai:repositorio.ufsm.br:1/7986Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttps://repositorio.ufsm.br/ONGhttps://repositorio.ufsm.br/oai/requestatendimento.sib@ufsm.br||tedebc@gmail.comopendoar:2017-07-25T14:40:43Biblioteca Digital de Teses e Dissertações do UFSM - Universidade Federal de Santa Maria (UFSM)false |
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This work aims the synthesis and study of ZSM-5 catalysts for the conversion of ethanol to light olefins, especially, using an alternative and inexpensive route. The ethanol emerges as a renewable source for the production of olefins and the ZSM-5 catalyst has important characteristics for this type of reaction such as acidity, surface area and particle size. The synthesis was carried out in hydrothermal treatment at 170 °C. Were performed two conventional synthesis with templates, using n-Butylamine and tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH), and an third and alternative route using a nucleating gel. The catalyst characterization was performed using several techniques (XRD, BET, XRF, SEM and TGA) and was observed the formation of the ZSM-5 structure in all the synthesis methods. The catalysts were evaluated in the ethanol to olefins (ETO) reaction, and was evaluated the influence of the reaction temperature (250 to 450 °C) and SAR (SiO2/Al2O2 ratio) in the selectivity for olefins. The products analyses were made with a gas chromatograph with a FID-type detector. The ethylene yield was above to 80 % for all catalysts, and some above 90 %. Lower SAR values provided higher yields for propylene, around to 9 %. The temperature, SAR and template used in the synthesis influenced in the selectivity. In addition, was evaluated the influence of the catalyst mass, dilution and also its modification with different metals. When the mass was increase, the yield for propylene increased. The catalyst dilution with common sand provided, in some concentrations, greater propylene formation. The nucleating gel method showed to be a viable alternative for ZSM-5 synthesis and its use in the ETO reaction. |
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