Avaliação de regras de combinação na predição da adsorção de hidrocarbonetos utilizando o método Monte Carlo
Ano de defesa: | 2017 |
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Universidade Federal de Uberlândia
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Programa de Pós-graduação em Engenharia Química
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Resumo: | A adsorção de hidrocarbonetos tem sido sistematicamente investigada por causa das suas diversas aplicações nos processos de separação na indústria petroquímica e em processos catalíticos . A determinação experimental de isotermas de adsorção, tanto de componentes puros quanto de suas misturas, em geral demanda bastante tempo e recursos financeiros. Assim, a simulação molecular aparece como uma ferramenta atrativa para estimar as propriedades de adsorção e avaliar novos materiais adsorventes. No entanto, não há uma maneira sistemática de se obter os parâmetros do campo de força entre átomos diferentes. Em geral, esses parâmetros são ajustados para melhor descrever as propriedades de adsorção, como a capacidade de adsorção, o calor isostérico de adsorção e os coeficientes de Henry. Essa abordagem limita a capacidade preditiva da simulação molecular. Neste trabalho foi proposto uma nova regra de combinação para o potencial de Lennard-Jones (LJ) com o objetivo de melhorar a capacidade preditiva de simulação molecular que será baseada apenas no campo de força para as espécies puras (adsorvente e adsorvato). Foram realizados estudos de adsorção de alcanos lineares, na faixa de átomos de carbono de 1-6 usando simulações de Monte Carlo (GCMC) para três temperaturas diferentes em zeólita do tipo MFI. Os alcanos foram descritos de acordo com o campo de força TraPPE que apresenta uma boa representação para o comportamento de alcanos, em fase fluida. O conjunto Grande Canônico (GCMC), implementado no código aberto Cassandra V2.2 foi utilizado para simular a adsorção. A nova regra de combinação e a regra clássica de Lorentz-Berthelot foram testadas. Os resultados foram comparados com dados experimentais e resultados de simulação molecular anteriores reportadas na literatura. Os resultados indicaram que o uso de regras de combinação descreve satisfatoriamente a maioria dos sistemas investigados, sendo, por vezes, superior às simulações usando parâmetros ajustados, confirmando assim a possibilidade de usar essa ferramenta na forma preditiva para avaliação da adsorção em zeólitas. Para reforçar esta avaliação, foram realizadas novas simulações envolvendo misturas de metano-etano em zeólita tipo 5A e 2-metil-pentano e n-hexano em silicalita. Os novos resultados reforçam a conclusão anterior. |
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2019-04-29T17:33:34Z2019-04-29T17:33:34Z2017-08-29PEREIRA, Maria Gabriela Marques Vidal. Avaliação de regras de combinação na predição da adsorção de hidrocarbonetos utilizando o método Monte Carlo. 2017. 96 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2017. Disponível em: http://dx.doi.org/10.14393/ufu.di.2018.159https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/24989http://dx.doi.org/10.14393/ufu.di.2018.159A adsorção de hidrocarbonetos tem sido sistematicamente investigada por causa das suas diversas aplicações nos processos de separação na indústria petroquímica e em processos catalíticos . A determinação experimental de isotermas de adsorção, tanto de componentes puros quanto de suas misturas, em geral demanda bastante tempo e recursos financeiros. Assim, a simulação molecular aparece como uma ferramenta atrativa para estimar as propriedades de adsorção e avaliar novos materiais adsorventes. No entanto, não há uma maneira sistemática de se obter os parâmetros do campo de força entre átomos diferentes. Em geral, esses parâmetros são ajustados para melhor descrever as propriedades de adsorção, como a capacidade de adsorção, o calor isostérico de adsorção e os coeficientes de Henry. Essa abordagem limita a capacidade preditiva da simulação molecular. Neste trabalho foi proposto uma nova regra de combinação para o potencial de Lennard-Jones (LJ) com o objetivo de melhorar a capacidade preditiva de simulação molecular que será baseada apenas no campo de força para as espécies puras (adsorvente e adsorvato). Foram realizados estudos de adsorção de alcanos lineares, na faixa de átomos de carbono de 1-6 usando simulações de Monte Carlo (GCMC) para três temperaturas diferentes em zeólita do tipo MFI. Os alcanos foram descritos de acordo com o campo de força TraPPE que apresenta uma boa representação para o comportamento de alcanos, em fase fluida. 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Os novos resultados reforçam a conclusão anterior.The adsorption of hydrocarbons has been systematically investigated because of its diversity applications in separation processes in the petrochemical industry and in catalytic processes. The experimental determination of adsorption isotherms for both pure components and their mixtures, usually requires a lot of time and financial resources. Thus, molecular simulation appears as an attractive tool to estimate the properties of adsorption and evaluate new materials. However, there is no systematic way of obtaining the force field parameters between different atoms. In general, these parameters are adjusted to better describe the adsorption properties, such as adsorption capacity, isosteric heat and Henry coefficients. This approach limits the predictive capacity of molecular simulation. In this work, was proposed a new combination rule for the Lennard-Jones (LJ) potential with the objective of improving the predictive capacity of molecular simulation that will be based only on the force field for pure species (adsorbent and adsorbate). Linear alkanes adsorption studies were performed in the 1-6 carbon atoms range using Monte Carlo simulations (GCMC) for three different temperatures in MFI type zeolite. The alkanes were described according to the TraPPE force field which shows a good representation for the alkanes behavior in the fluid phase. The Grand Canonical ensemble (GCMC), implemented in the open source Cassandra V2.2 was used to simulate the adsorption. The new combination rule and the classic Lorentz-Berthelot rule were tested. The results were compared with previous experimental data and molecular simulation results reported in the literature. The results indicated that the use of combination rules satisfactorily describes most of the systems investigated, being sometimes superior to the simulations using adjusted parameters, thus confirming the possibility of using this tool in the predictive form to evaluate the adsorption in zeolites. In order to reinforce this evaluation, new simulations involving mixtures of methane-ethane in zeolite type 5A and 2-methyl-pentane and n-hexane in silicalite were carried out. The new results reinforce the previous conclusion.CNPq - Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e TecnológicoDissertação (Mestrado)porUniversidade Federal de UberlândiaPrograma de Pós-graduação em Engenharia QuímicaBrasilCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::PROCESSOS INDUSTRIAIS DE ENGENHARIA QUIMICA::PROCESSOS ORGANICOSSimulação molecularAlcanosAdsorção tesesRegras de combinaçãoEngenharia química tesesHidrocarbonetos tesesIndústria petroquímicaMolecular simulationAdsorptionAlkanesCombination rulesAvaliação de regras de combinação na predição da adsorção de hidrocarbonetos utilizando o método Monte CarloEvaluation of combination rules to predict adsorption of hidrocarbon using the Monte Carlo methodinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisRomanielo, Lucienne Lobatohttp://lattes.cnpq.br/0127190896914089Hori, Carla Eponinahttp://lattes.cnpq.br/2617251488980560Lopes, Luís Cláudio Oliveirahttp://lattes.cnpq.br/9971842873202479Muniz, André Rodrigueshttp://lattes.cnpq.br/2593649837722014http://lattes.cnpq.br/5973805539457644Pereira, Maria Gabriela Marques Vidal96info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFUinstname:Universidade Federal de Uberlândia (UFU)instacron:UFUORIGINALAvaliacaoRegrasCombinacao.pdfAvaliacaoRegrasCombinacao.pdfDissertaçãoapplication/pdf5130637https://repositorio.ufu.br/bitstream/123456789/24989/1/AvaliacaoRegrasCombinacao.pdf1b7e8245df96ac978f7cd1019b94eb83MD51LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81792https://repositorio.ufu.br/bitstream/123456789/24989/2/license.txt48ded82ce41b8d2426af12aed6b3cbf3MD52TEXTAvaliacaoRegrasCombinacao.pdf.txtAvaliacaoRegrasCombinacao.pdf.txtExtracted texttext/plain179162https://repositorio.ufu.br/bitstream/123456789/24989/3/AvaliacaoRegrasCombinacao.pdf.txt1a7bff9a624be350b9af59c2aeee93d6MD53THUMBNAILAvaliacaoRegrasCombinacao.pdf.jpgAvaliacaoRegrasCombinacao.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1303https://repositorio.ufu.br/bitstream/123456789/24989/4/AvaliacaoRegrasCombinacao.pdf.jpg971c8e0cd68ee2c8932d7cda05ef4ddfMD54123456789/249892019-04-30 03:05:37.859oai:repositorio.ufu.br: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Repositório InstitucionalONGhttp://repositorio.ufu.br/oai/requestdiinf@dirbi.ufu.bropendoar:2019-04-30T06:05:37Repositório Institucional da UFU - Universidade Federal de Uberlândia (UFU)false |
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