Produção de hidrogênio a partir da reforma a vapor do gás liquefeito de petróleo utilizando catalisadores suportados em céria-sílica

• Ano de defesa: 2018
• Autor(a) principal: Moura, Lucas Gomes
• Orientador(a): Hori, Carla Eponina
• Banca de defesa: Watanabe, Érika Ohta , Romanielo, Lucienne Lobato , Dantas, Sandra Cristina
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal de Uberlândia
• Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós-graduação em Engenharia Química
• País: Brasil
• Palavras-chave em Português: hidrogênio; propano; butano; níquel; rutênio; ródio; Hydrogen; propane; butane; nickel; platinum; rhodium; ruthenium; and cerium
• Área do conhecimento CNPq: CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA
• Link de acesso: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/32759; http://doi.org/10.14393/ufu.di.2021.5577

A produção de hidrogênio a partir da reação de reforma a vapor do gás liquefeito do petróleo (GLP) foi estudada utilizando-se catalisadores a base de níquel, platina, ródio e rutênio suportados em CeSiO2. O suporte CeSiO2 foi preparado pelo método de co-precipitação de forma a se obter teores de 75% de CeO2 e 25% de SiO2, em peso. Os catalisadores foram preparados pela impregnação úmida do suporte com sais precursores dos metais de níquel, platina, ródio e rutênio de maneira a resultar em catalisadores com teores metálicos de 10, 1, 1 e 5%, respectivamente. As amostras foram caracterizadas pelas técnicas de área superficial específica BET, difração de raios X (DRX), redução a temperatura programada (RTP) e espectroscopia de absorção de raios X na região de XANES na borda L3 do cério. O GLP foi representado como uma mistura equimolar de propano e butano. Os catalisadores foram avaliados quanto à atividade e estabilidade catalítica e distribuição de produtos na reforma a vapor do GLP. Os resultados de RTP e XANES na borda L3 do cério revelaram que a adição do metal ao suporte influenciou na diminuição da temperatura de redução do CeO2. O catalisador de Rh apresentou a menor temperatura de redução do CeO2, enquanto o catalisador de Pt apresentou o maior grau de redução do CeO2 chegando a 55% ao final da redução a 500 °C. Os resultados de DRX foram realizados ex situ para as amostras calcinadas e in situ durante o processo de redução a 500 °C e de reforma a vapor do propano a 600 °C. Em todas as amostras foram identificados picos de difração do CeO2. Nas amostras de Pt e Rh não foram identificados picos de difração referentes aos metais, o que indica que além de estarem em pequena proporção no catalisador eles também devem apresentar alta dispersão. Por outro lado, foram identificados picos referentes ao Ni e Ru nas amostras. Os dados de DRX in situ indicaram um pequeno aumento no tamanho médio das partículas de Ni0 e Ru0 após serem submetidos a condições reacionais. Os testes de atividade realizados para a reforma a vapor de GLP a 400 °C mostraram que a ordem da atividade dos catalisadores foi Rh/CeSiO2 > Pt/CeSiO2 > Ru/CeSiO2 > Ni/CeSiO2. Os testes de estabilidade foram realizados para a reforma a vapor de GLP a 600 ° C durante 24 horas com uma razão molar de vapor/carbono (S/C) de 2,0. Os principais produtos obtidos na reação para todas as amostras foram H2 e pequenas quantidades de CO e CO2. Para o catalisador de ródio foi observada a formação de CH4, porém, em quantidades baixas. Os resultados mostraram que os catalisadores de ródio e platina apresentaram alta estabilidade contra a deposição de carbono para a reação de reforma a vapor. No entanto, os catalisadores de níquel e rutênio apresentaram grande desativação. Para todas as amostras, observou-se que o uso de céria como suporte ajudou na manutenção da atividade catalítica.