S?ntese e caracteriza??o de heteroestruturas de ?xido de zinco (ZnO) com nitreto de carbono (C3N4) para aplica??es fotocatal?ticas heterog?neas
Ano de defesa: | 2020 |
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Resumo: | O enfrentamento dos problemas ambientais relacionados ? contamina??o de ?guas e do ar e a gera??o de energia renov?vel dependem do desenvolvimento de materiais mais eficientes, baratos, est?veis e de f?cil utiliza??o. A fotocat?lise heterog?nea com semicondutores vem sendo estudada para estas aplica??es, no entanto, ainda existem desafios para tornar a fotocat?lise heterog?nea vi?vel em um processo em larga escala. A associa??o de diferentes semicondutores formando uma heteroestrutura surge como uma ?tima alternativa para se superar estes desafios, contudo, o pr?prio processo de obten??o de uma heteroestrutura ? desafiador. Neste sentido, este trabalho apresenta um m?todo considerado simples para a obten??o de fotocatalisadores heteroestruturados compostos por ZnO e g-C3N4. As part?culas cristalinas de ZnO foram obtidas pelo m?todo sol-gel hidrol?tico, utilizando acetato de zinco como precursor sob pH controlado ? temperatura ambiente, e o g-C3N4 (amostra denominada CN) foi obtido por policondensa??o t?rmica da melamina a 550 ?C por 2 h. As heteroestruturas de ZnO:CN foram obtidas por precipita??o de ZnO em dispers?es contendo 15%, 50% e 85% da CN, que foram referidos como ZnO:CN15%, ZnO:CN50% e ZnO:CN85%, respectivamente. As amostras sintetizadas apresentaram ambas as fases desejadas, ZnO cristalino na fase wurtzita e g-C3N4, em composi??es semelhantes ?s esperadas. As heteroestruturas mostraram espectros com bandas de absor??o deslocadas para a regi?o vis?vel e menores valores de band gap que o ZnO puro devido ? presen?a de g-C3N4 nas heteroestruturas, o que torna este material interessante para aplica??es fotocatal?ticas no vis?vel ou sob radia??o solar. Al?m disso, as heteroestruturas de ZnO:CN foram ativas para degradar o f?rmaco amilorida (AML) sob irradia??o vis?vel e ultravioleta. A amostra ZnO:CN50% apresentou o melhor desempenho, atribu?da ? forma??o de mais heterojun??es entre ZnO e g-C3N4, provavelmente formando uma heteroestrutura tipo II. As heteroestruturas tamb?m foram aplicadas em testes de convers?o de CO2 onde apresentou fotorredu??o em produtos de valor agregados como mon?xido de carbono, metano e etileno. A associa??o dos dois semicondutores resultou em maior estabilidade do fotocatalisador, o que ? extremamente importante para aplica??es fotocatal?ticas em larga escala, especialmente no caso do uso do ZnO que geralmente apresenta estabilidade dependente do pH. |
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Martins, Nailma de JesusMour?o, Henrique Aparecido de Jesus LouresMesquita, Jo?o Paulo deOliveira, Cau? Ribeiro deUniversidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri (UFVJM)Mour?o, Henrique Aparecido de Jesus Loures2021-03-02T20:12:25Z2021-03-02T20:12:25Z20202020-08-07MARTINS, Nailma de Jesus. S?ntese e caracteriza??o de heteroestruturas de ?xido de zinco (ZnO) com nitreto de carbono (C3N4) para aplica??es fotocatal?ticas heterog?neas. 2020. 117 p. Disserta??o (Mestrado em Qu?mica) ? Programa de P?s-Gradua??o em Qu?mica, Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri, Diamantina, 2020.http://acervo.ufvjm.edu.br/jspui/handle/1/2438O enfrentamento dos problemas ambientais relacionados ? contamina??o de ?guas e do ar e a gera??o de energia renov?vel dependem do desenvolvimento de materiais mais eficientes, baratos, est?veis e de f?cil utiliza??o. A fotocat?lise heterog?nea com semicondutores vem sendo estudada para estas aplica??es, no entanto, ainda existem desafios para tornar a fotocat?lise heterog?nea vi?vel em um processo em larga escala. A associa??o de diferentes semicondutores formando uma heteroestrutura surge como uma ?tima alternativa para se superar estes desafios, contudo, o pr?prio processo de obten??o de uma heteroestrutura ? desafiador. Neste sentido, este trabalho apresenta um m?todo considerado simples para a obten??o de fotocatalisadores heteroestruturados compostos por ZnO e g-C3N4. As part?culas cristalinas de ZnO foram obtidas pelo m?todo sol-gel hidrol?tico, utilizando acetato de zinco como precursor sob pH controlado ? temperatura ambiente, e o g-C3N4 (amostra denominada CN) foi obtido por policondensa??o t?rmica da melamina a 550 ?C por 2 h. 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The heterogeneous photocatalysis with semiconductors has been studied for these applications, however, there are still challenges to make heterogeneous photocatalysis viable in a large-scale process. The association of different semiconductors forming a heterostructure appears as a great alternative to overcome these challenges, however, the process of obtaining a heterostructure itself is challenging. In this sense, this work presents a simple method for obtaining heterostructured photocatalysts composed of ZnO and g-C3N4. The crystalline particles of ZnO were obtained by the hydrolytic sol-gel method, using zinc acetate as a precursor under controlled pH at room temperature, and g-C3N4 (sample called CN) was obtained by thermal polycondensation of melamine at 550 ?C for 2 h. The ZnO:CN heterostructures were obtained by ZnO precipitation in dispersions containing 15%, 50% and 85% of the CN, which were referred to as ZnO:CN15%, ZnO:CN50% and ZnO:CN85%, respectively. The synthesized samples presented both the desired phases, crystalline ZnO in the wurtzite phase and g-C3N4, in compositions similar to those expected. The heterostructures showed spectra with absorption bands displaced to the visible region and lower band gap values than pure ZnO due to the presence of g-C3N4 in the heterostructures, which makes this material interesting for photocatalytic applications in the visible or under solar radiation. In addition, the ZnO:CN heterostructures were active to degrade the drug amiloride (AML) under visible and ultraviolet irradiations. The ZnO:CN50% sample showed the best performance, attributed to the formation of more heterojunctions between ZnO and g-C3N4, probably in a type II heterostructure. The heterostructures were also applied in CO2 conversion tests where they showed photoreduction in value added products such as carbon monoxide, methane and ethylene. The combination of the two semiconductors resulted in greater stability of the photocatalyst, which is extremely important for large-scale photocatalytic applications, especially in the case of the use of ZnO, which generally presents pH-dependent stability.porUFVJMA concess?o da licen?a deste item refere-se ao ? termo de autoriza??o impresso assinado pelo autor, assim como na licen?a Creative Commons, com as seguintes condi??es: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publica??o, autorizo a Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri e o IBICT a disponibilizar por meio de seus reposit?rios, sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei n? 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permiss?es assinaladas, para fins de leitura, impress?o e/ou download, a t?tulo de divulga??o da produ??o cient?fica brasileira, e preserva??o, a partir desta data.info:eu-repo/semantics/openAccessS?ntese e caracteriza??o de heteroestruturas de ?xido de zinco (ZnO) com nitreto de carbono (C3N4) para aplica??es fotocatal?ticas heterog?neasinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisFotocat?liseFotorredu??oSemicondutoresHeteroestruturasS?ntese sol-gel?xido de zincoNitreto de carbono graf?ticoPhotocatalysisPhotoreductionSemiconductorsHeterostructuresSol-gel synthesisZinc oxideGraphitic carbon nitridereponame:Repositório Institucional da UFVJMinstname:Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri (UFVJM)instacron:UFVJMTEXTnailma_jesus_martins.pdf.txtnailma_jesus_martins.pdf.txtExtracted texttext/plain162138http://acervo.ufvjm.edu.br/jspui/bitstream/1/2438/6/nailma_jesus_martins.pdf.txt588389506313941b117bd0eaa75576cbMD56LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; 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