Síntese de nanobastões híbridos de CeO2 não-estequimétrico para avaliação catalítica na reação de Water Gas Shift (WGS)

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2022
Autor(a) principal: Ferreira, Larissa Evelin Ricardo, 1997-
Outros Autores: Mazali, Italo Odone, 1972-
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: [s.n.]
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Nanobastões
Óxidos de cério
Nanopartículas de ouro
Monóxido de carbono
Hidrogênio
Nanorods
Cerium oxide
Gold nanoparticles
Carbon monoxide
Hydrogen
Link de acesso: https://hdl.handle.net/20.500.12733/14203
Resumo: Orientador: Italo Odone Mazali
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spelling Síntese de nanobastões híbridos de CeO2 não-estequimétrico para avaliação catalítica na reação de Water Gas Shift (WGS)Synthesis of non-stoichiometric CeO2 hybrid nanorods for catalytic evaluation in the Water Gas Shift (WGS) reactionNanobastõesÓxidos de cérioNanopartículas de ouroMonóxido de carbonoHidrogênioNanorodsCerium oxideGold nanoparticlesCarbon monoxideHydrogenOrientador: Italo Odone MazaliDissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de QuímicaResumo: Devido ampla cadeia de aplicação do gás hidrogênio (H2), o mesmo se destaca no mercado industrial, aplicado principalmente na produção de amônia e metanol, além de ser combustível gerador de energia limpa. O H2 é produzido, em sua maioria, a partir do gás natural na reforma a vapor, processo que possui corrente de saída dos reatores composta pela mistura H2/CO, conhecida como gás d’água (water gas). No entanto, a presença de CO nesses leitos de reação é indesejável, pois pode envenenar irreversivelmente a maioria dos catalisadores metálicos. Pensando nisso, a WGSR (Water Gas Shift Reaction, CO+H_2 O ?CO_2+ H_(2 )) tem sido amplamente utilizada como uma etapa adicional à reforma, como forma de proteger os catalisadores e purificar o H2 produzido. Por esse motivo, novos materiais vêm sendo estudados cataliticamente para que temperaturas mais brandas possam fazer parte do processo, evitando gastos de energia. No presente trabalho, foram sintetizados catalisadores buscando estabilidade e alta capacidade redox na WGSR, explorando o suporte de ceria (CeO2) com morfologia de nanobastões (NBs), dopados com gadolínio a 3, 5 e 7%mol pela co-precipitação dos cátions em uma síntese hidrotérmica, ou com gálio a 16%mol pela formação de camada ultrafina de Ga2O3, seguida de tratamento térmico ao qual possibilitou a dopagem. Em seguida, foi feita a deposição de nanopartículas de ouro (AuNPs) na superfície do óxido por meio da metodologia de deposição-precipitação (DP), controlando tamanho das nanopartículas em torno de 3 nm. As amostras foram caracterizadas por TGA, Raman, XRD, XRF, TEM, Potencial Zeta, ICP-MS, OSC e DRS. A atividade catalítica da reação foi potencializada pela dispersão de ouro na superfície do óxido, a presença do metal melhora a redutibilidade e a capacidade de armazenamento de oxigênio (OSC) do sistema. Além disso, com a dopagem com cátions Gd3+ e Ga3+ aumenta-se a concentração das vacâncias de oxigênio do sistema pela contração ou expansão da rede da céria. Os resultados catalíticos foram realizados em condições semelhantes às industriais, com atmosfera gasosa contendo 10%CO/ 10%CO2/ 20%N2/ 60%H2, e por isso se demonstraram satisfatórios, apesar da menor conversão. A temperatura de reação foi de 300°C, sendo que as duas amostras que apresentaram o melhor desempenho também foram avaliadas a 250 °C, no total foram testados 12 catalisadores. O destaque foi a amostra decorada com Au e dopada com 5%molGd, tanto a 300 °C quanto a 250 °C, atingindo 24 e 15% de conversão de CO, respectivamente. O material nanoestruturado permitiu que a concentração de CO diminua no sistema em condições próximas às reais, o que poderia possibilitar a implementação do sistema na indústria após estudos mais aprofundadosAbstract: Due to the wide application of the hydrogen gas (H2) chain, it stands out in the industrial market, applied mainly in the production of ammonia and methanol, in addition to being a fuel that generates clean energy. The natural gas in steam reforming produces most of H2, a process with output stream from the reactors composed of the H2/CO mixture, known as water gas. However, the presence of CO in reaction beds is undesirable as it can irreversibly poison most metallic catalysts. So, the WGSR (Water Gas Shift Reaction, CO+H_2 O ?CO_2+ H_(2 )) has been widely used as an additional step to the reform, as a way to protect the catalysts and purify the H2 produced. For this reason, new materials have been studied catalytically so that milder temperatures can be part of the process, avoiding energy expenditure. Present work, catalysts were synthesized seeking stability and high redox capacity in WGSR, exploring ceria (CeO2) support with the nanorods (NBs) morphology, doped with gadolinium at 3, 5, and 7 mol% by the cation co-precipitation in a hydrothermal synthesis, or with gallium at 16 mol% by the formation of Ga2O3 ultrathin layer, followed by heat treatment to doping. Then, the gold nanoparticle deposition (AuNPs) on the oxide surface was performed using the deposition-precipitation (DP) methodology, controlling the size of the nanoparticles around 3 nm. The samples were characterized by TGA, Raman, XRD, XRF, TEM, Zeta Potential, ICP-MS, OSC, and DRS. Catalytic activity was potentiated by dispersion of gold on the oxide surface, presence of the metal improves the reducibility and the oxygen storage capacity (OSC) of the system. In addition, Gd and Ga doping increased concentration of oxygen vacancies by the contraction or expansion of the ceria network. The catalytic results were performed under conditions similar to industrial ones, with a gaseous atmosphere containing 10%CO/ 10%CO2/ 20%N2/ 60%H2, and therefore proved to be satisfactory, despite the lower conversion. The reaction temperature was 300°C, and the two samples that presented the best performance were also evaluated at 250°C, in total 12 catalysts were tested. The highlight was the sample decorated with Au and doped with 5%molGd, at 300 °C and 250 °C, reaching 24 and 15% of CO conversion, respectively. The nanostructured material allowed the CO concentration to decrease in the system under conditions close to the real ones, which could allow the implementation of the system in the industry after further studiesMestradoQuímica InorgânicaMestra em QuímicaCAPES88887.482175/2020-00[s.n.]Sousa Filho, Paulo Cesar deMartins, LeandroUniversidade Estadual de Campinas. Instituto de QuímicaPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASFerreira, Larissa Evelin Ricardo, 1997-Mazali, Italo Odone, 1972-20222022-07-29T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdf1 recurso online (88 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/14203FERREIRA, Larissa Evelin Ricardo; MAZALI, Italo Odone. Síntese de nanobastões híbridos de CeO2 não-estequimétrico para avaliação catalítica na reação de Water Gas Shift (WGS) . 2022. 1 recurso online (88 p.) Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/14203. Acesso em: 26 abr. 2024.https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/1371173Requisitos do sistema: Software para leitura de arquivo em PDFporreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instacron:UNICAMPinfo:eu-repo/semantics/openAccess2023-12-04T14:02:33Zoai::1371173Biblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttp://repositorio.unicamp.br/oai/tese/oai.aspsbubd@unicamp.bropendoar:2023-12-04T14:02:33Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)false
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