A new proposal for avoiding sintering of nanoparticles in catalysis

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2021
Autor(a) principal: Figueiredo, Fabio Rasera
Orientador(a): Bernardi, Fabiano
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: eng
Instituição de defesa: Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Nanopartículas
Catálise heterogênea
Espectroscopia de absorção de raios-x
Difração de raios X
Palavras-chave em Inglês:
Sintering
Nanoparticles
Heterogeneous catalysis
Catalyst deactivation
Catalyst poisoning
Link de acesso: http://hdl.handle.net/10183/222916
Resumo: Sintering é um processo pelo qual nanopartíıculas aumentam o seu tamanho e reduzem seu número sob altas temperaturas. Como a atividade catalítica depende do número de sítios ativos, e estes se encontram na superfície das nanopartículas, a consequência mais prejudicial do sintering para catálise é a perda de área superficial, que reduz o número de sítios ativos. Sintering é a principal causa de desativação de catalisadores e as estratégias de prevenção atuais demandam métodos de síntese específicas, modificação das propriedades quíımicas das nanopartículas ou nanoestruturação dos suportes. Uma nova proposta para a prevenção de sintering de nanopartículas, facilmente reproduzível, é apresentada e aplicada a nanopartículas de Cu suportadas em MgO. Uma combinação de medidas de XRD, EXAFS in situ e TEM demonstra a prevenção de sintering das nanopartículas de Cu sob atmosfera de H2 a 300 °C. As técnicas de XANES in situ resolvido no tempo e XPS foram utilizadas para explorar a possibilidade de envenenamento do catalisador devido à estratégia empregada. Os resultados indicam que não há qualquer composto envenenado. Ademais, modelando o sistema utilizando simulações de Monte Carlo foi possível reproduzir a prevenção de sintering e propôr um mecanismo pelo qual o método opera, além de se obter uma figura mais ampla do intervalo de valores de parâmetros que permitem a prevenção de sintering.
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spelling Figueiredo, Fabio RaseraBernardi, FabianoBrito, Carolina2021-06-29T04:19:47Z2021http://hdl.handle.net/10183/222916001126641Sintering é um processo pelo qual nanopartíıculas aumentam o seu tamanho e reduzem seu número sob altas temperaturas. Como a atividade catalítica depende do número de sítios ativos, e estes se encontram na superfície das nanopartículas, a consequência mais prejudicial do sintering para catálise é a perda de área superficial, que reduz o número de sítios ativos. Sintering é a principal causa de desativação de catalisadores e as estratégias de prevenção atuais demandam métodos de síntese específicas, modificação das propriedades quíımicas das nanopartículas ou nanoestruturação dos suportes. Uma nova proposta para a prevenção de sintering de nanopartículas, facilmente reproduzível, é apresentada e aplicada a nanopartículas de Cu suportadas em MgO. Uma combinação de medidas de XRD, EXAFS in situ e TEM demonstra a prevenção de sintering das nanopartículas de Cu sob atmosfera de H2 a 300 °C. As técnicas de XANES in situ resolvido no tempo e XPS foram utilizadas para explorar a possibilidade de envenenamento do catalisador devido à estratégia empregada. Os resultados indicam que não há qualquer composto envenenado. Ademais, modelando o sistema utilizando simulações de Monte Carlo foi possível reproduzir a prevenção de sintering e propôr um mecanismo pelo qual o método opera, além de se obter uma figura mais ampla do intervalo de valores de parâmetros que permitem a prevenção de sintering.Sintering is a process whereby nanoparticles increase their size and reduce their number under high temperatures. Since catalytic activity depends on the number of active sites, and those lie on the surface of nanoparticles, the most detrimental consequence of sintering for catalysis is the loss of surface area, which reduces the number of active sites. Sintering is the main cause of catalyst deactivation and the current prevention strategies demand specific synthesis methods, modification of the chemical properties of the nanoparticles or nanostructuring of supports. A new proposal for the prevention of sintering of nanoparticles, easily reproducible, is presented and applied to Cu nanoparticles supported on MgO. A combination of XRD, in situ EXAFS and TEM shows the prevention of sintering of Cu nanoparticles under H2 atmosphere at 300 °C. In situ timeresolved XANES and XPS techniques were used to investigate the possibility of catalyst poisoning due to the strategy employed. The results show no evidence of poisoned species. Furthermore, by modelling the system with Monte Carlo simulations, it was possible to reproduce sintering prevention and to propose a possible mechanism whereby the method operates, besides getting a better picture of the pertinent parameters value range that allows sintering prevention.application/pdfengNanopartículasCatálise heterogêneaEspectroscopia de absorção de raios-xDifração de raios XSinteringNanoparticlesHeterogeneous catalysisCatalyst deactivationCatalyst poisoningA new proposal for avoiding sintering of nanoparticles in catalysisUma nova proposta para evitar sintering de nanopartículas em catálise info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisUniversidade Federal do Rio Grande do SulInstituto de FísicaPrograma de Pós-Graduação em FísicaPorto Alegre, BR-RS2021mestradoinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGSinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Sul (UFRGS)instacron:UFRGSTEXT001126641.pdf.txt001126641.pdf.txtExtracted Texttext/plain215318http://www.lume.ufrgs.br/bitstream/10183/222916/2/001126641.pdf.txta5263db59574c5ea27ccfea8f0be6ef4MD52ORIGINAL001126641.pdfTexto completo (inglês)application/pdf11521988http://www.lume.ufrgs.br/bitstream/10183/222916/1/001126641.pdf10bdc5b8d2e0a78c6babc8fd8bb7e932MD5110183/2229162024-04-13 06:44:17.131167oai:www.lume.ufrgs.br:10183/222916Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttps://lume.ufrgs.br/handle/10183/2PUBhttps://lume.ufrgs.br/oai/requestlume@ufrgs.br||lume@ufrgs.bropendoar:18532024-04-13T09:44:17Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS - Universidade Federal do Rio Grande do Sul (UFRGS)false
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