Influência das fases intermediárias nas propriedades ópticas da perovskita híbrida orgânica-inorgânica CH3NH3Pbl3
Ano de defesa: | 2018 |
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Resumo: | O uso das perovskitas híbridas orgânico-inorgânico com a fórmula geral ABX3 (A=CH3NH3+, HC(NH2)2+; B=Pb2+, Sn2+; X=I-, Br-, Cl-) como absorvedores de luz se intensificou muito nos últimos anos devido às suas propriedades ópticas e eletrônicas. A alta eficiência de conversão de radiação solar em energia elétrica, o baixo custo de produção e a possibilidade de processamento por solução em baixas temperaturas, favorecem o uso destes materiais em diferentes aplicações eletro-ópticas, incluindo dispositivos fotovoltaicos. Entretanto, este sistema ainda apresenta algumas limitações, como a baixa estabilidade estrutural a longo prazo. Questões envolvendo o mecanismo de formação e degradação desta classe de material, assim como seus processos de condução eletrônica permanecem sob investigação. Neste trabalho, filmes de perovskita CH3NH3PbI3 foram produzidos pelo método de centrifugação em duas etapas, e os efeitos do tratamento térmico e da concentração dos percursores sobre as propriedades ópticas e estruturais foram analisados. O espectro de absorção óptica do filme de PbI2 exibe os diferentes graus de coordenação do PbI2 com o solvente dimetilformamida (DMF). Após a deposição do componente orgânico CH3NH3I (MAI), diluído em isopropanol (IPA), sobre o filme de PbI2, o espectro de absorção óptica continua a apresentar estruturas associadas aos complexos de PbI2/DMF na região de 360 a 520 nm, além da transição característica da perovskita em 760 nm. Na região espectral compreendida entre a absorção dos complexos associados ao PbI2 e da perovskita, é evidenciada absorções de fases ainda não totalmente compreendidas na literatura. Ao adicionar o MAI/IPA, novos complexos podem ser gerados, como por exemplo, a fase (MA)2(DMF)2Pb3I8, recentemente relatada na literatura. Esta fase intermediária foi observada nos difratogramas de raios-X, comprovando os diferentes graus de complexações entre o PbI2, o MAI e os solventes. Análises de raios-X mostram que a intensidade dos picos do PbI2 e da perovskita aumentam com o tempo de tratamento térmico, em detrimento da dissociação desta fase intermediária. É mostrado que a fase intermediária favorece a cristalização da perovskita em estrutura de nanofios. Supõe-se que a ausência de tratamento térmico do filme de PbI2 é determinante para a formação de fases intermediárias. Também foi observado que diferentes razões estequiométricas acarretam em distintas composições de fases, morfologias e propriedades ópticas. É possível que o aumento da concentração de MAI favoreça a formação de fases intermediárias, enquanto o contínuo tratamento térmico leva a dissociação destas fases intermediárias em complexos de PbI2 e perovskita. |
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2018-10-23T16:22:38Z2018-10-23T16:22:38Z2018-08-31SANCHES, Alonso Wollmersheiser Perim. Influência das fases intermediárias nas propriedades ópticas da perovskita híbrida orgânica-inorgânica CH3NH3PbI3. 2018. 63 f. Dissertação (Mestrado em Ciência e Engenharia de Materiais) - Universidade Tecnológica Federal do Paraná, Londrina, 2018.http://repositorio.utfpr.edu.br/jspui/handle/1/3541O uso das perovskitas híbridas orgânico-inorgânico com a fórmula geral ABX3 (A=CH3NH3+, HC(NH2)2+; B=Pb2+, Sn2+; X=I-, Br-, Cl-) como absorvedores de luz se intensificou muito nos últimos anos devido às suas propriedades ópticas e eletrônicas. A alta eficiência de conversão de radiação solar em energia elétrica, o baixo custo de produção e a possibilidade de processamento por solução em baixas temperaturas, favorecem o uso destes materiais em diferentes aplicações eletro-ópticas, incluindo dispositivos fotovoltaicos. Entretanto, este sistema ainda apresenta algumas limitações, como a baixa estabilidade estrutural a longo prazo. Questões envolvendo o mecanismo de formação e degradação desta classe de material, assim como seus processos de condução eletrônica permanecem sob investigação. Neste trabalho, filmes de perovskita CH3NH3PbI3 foram produzidos pelo método de centrifugação em duas etapas, e os efeitos do tratamento térmico e da concentração dos percursores sobre as propriedades ópticas e estruturais foram analisados. O espectro de absorção óptica do filme de PbI2 exibe os diferentes graus de coordenação do PbI2 com o solvente dimetilformamida (DMF). Após a deposição do componente orgânico CH3NH3I (MAI), diluído em isopropanol (IPA), sobre o filme de PbI2, o espectro de absorção óptica continua a apresentar estruturas associadas aos complexos de PbI2/DMF na região de 360 a 520 nm, além da transição característica da perovskita em 760 nm. Na região espectral compreendida entre a absorção dos complexos associados ao PbI2 e da perovskita, é evidenciada absorções de fases ainda não totalmente compreendidas na literatura. Ao adicionar o MAI/IPA, novos complexos podem ser gerados, como por exemplo, a fase (MA)2(DMF)2Pb3I8, recentemente relatada na literatura. Esta fase intermediária foi observada nos difratogramas de raios-X, comprovando os diferentes graus de complexações entre o PbI2, o MAI e os solventes. Análises de raios-X mostram que a intensidade dos picos do PbI2 e da perovskita aumentam com o tempo de tratamento térmico, em detrimento da dissociação desta fase intermediária. É mostrado que a fase intermediária favorece a cristalização da perovskita em estrutura de nanofios. Supõe-se que a ausência de tratamento térmico do filme de PbI2 é determinante para a formação de fases intermediárias. Também foi observado que diferentes razões estequiométricas acarretam em distintas composições de fases, morfologias e propriedades ópticas. É possível que o aumento da concentração de MAI favoreça a formação de fases intermediárias, enquanto o contínuo tratamento térmico leva a dissociação destas fases intermediárias em complexos de PbI2 e perovskita.The use of the organic-inorganic hybrid perovskites with the general formula ABX3 (A=CH3NH3+, HC(NH2)2+; B=Pb2+, Sn2+; X=I-, Br-, Cl-) as light absorbers has greatly intensified in recent years due to its optical and electronic properties. The high efficiency of converting solar radiation into electrical energy, the low production costs and the possibility of processing by low temperature solution, encourage the use of these materials in different electro-optical applications, including photovoltaic devices. However, this system still has some limitations, such as low long-term structural stability. Issues related to the formation and degradation mechanism of this class of material, as well its electronic conduction processes remain under investigation. In this work, CH3NH3PbI3 perovskite films were produced by two-step spin coating method, and the effects of heat treatment and precursor stoichiometry on the optical and structural properties were analyzed. The absorption spectra of the PbI2 film exhibits different coordination degree of PbI2 with the solvent dimethylformamide (DMF). After the deposition of the organic component CH3NH3I (MAI), diluted in isopropanol (IPA), over PbI2 film, the spectra continues to exhibit structures associated to PbI2/DMF complexes in the region of 360 to 520 nm, in addition to the characteristic transition of perovskite at 760 nm. In the spectral region between the PbI2 complexes and perovskite absorptions, is evidenced absorptions of phases not fully understood in the literature. By adding MAI/IPA, new complexes can be generated, for example (MA)2(DMF)2Pb3I8 phase, recently reported in the literature. This intermediate phase was observed in X-ray diffractograms, demonstrating the different complexations degrees between PbI2, MAI and solvents. X-ray analysis shows that the intensity of PbI2 and perovskite peaks increase with the annealing time, at the expense of the dissociation of this intermediate phase. It is shown that the intermediate phase favors crystallization of perovskite in nanowire structure. It is supposed that the absence of heat treatment of the PbI2 film is determinant for the formation of intermediate phases. It was also observed that different stoichiometric ratios lead to different phases compositions, morphologies and optical properties. It is possible that increased MAI concentration favors the formation of intermediate phases, while the continuous heat treatment leads to the dissociation of these intermediate phases into PbI2 complexes and perovskite.porUniversidade Tecnológica Federal do ParanáLondrinaPrograma de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de MateriaisUTFPRBrasilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/info:eu-repo/semantics/openAccessCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICAMateriaisPerovskitaFilmes finosMateriais - Propriedades ópticasMateriais nanoestruturadosPerovskiteThin filmsMaterials - Optical propertiesNanostructured materialsInfluência das fases intermediárias nas propriedades ópticas da perovskita híbrida orgânica-inorgânica CH3NH3Pbl3Influence of the intermediate phases on optical properties of CH3NH3PbI3 organic-inorganic hybrid perovskiteinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisLondrinaLourenço, Sidney Alveshttp://lattes.cnpq.br/7520975750843970Lourenço, Sidney AlvesLaureto, EdsonCava, Carlos Eduardohttp://lattes.cnpq.br/8574794355112100Sanches, Alonso Wollmersheiser Perimreponame:Repositório Institucional da UTFPR (da Universidade Tecnológica Federal do Paraná (RIUT))instname:Universidade Tecnológica Federal do Paraná (UTFPR)instacron:UTFPRORIGINALLD_PPGCEM_M_Sanches, Alonso Wollmersheiser Perim_2018.pdfLD_PPGCEM_M_Sanches, Alonso Wollmersheiser Perim_2018.pdfapplication/pdf5333836http://repositorio.utfpr.edu.br:8080/jspui/bitstream/1/3541/1/LD_PPGCEM_M_Sanches%2c%20Alonso%20Wollmersheiser%20Perim_2018.pdfe0cb58f7f948954601946c1881bb4e48MD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-81031http://repositorio.utfpr.edu.br:8080/jspui/bitstream/1/3541/2/license_rdf934f4ca17e109e0a05eaeaba504d7ce4MD52LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81290http://repositorio.utfpr.edu.br:8080/jspui/bitstream/1/3541/3/license.txtb9d82215ab23456fa2d8b49c5df1b95bMD53TEXTLD_PPGCEM_M_Sanches, Alonso Wollmersheiser Perim_2018.pdf.txtLD_PPGCEM_M_Sanches, Alonso Wollmersheiser Perim_2018.pdf.txtExtracted texttext/plain114121http://repositorio.utfpr.edu.br:8080/jspui/bitstream/1/3541/4/LD_PPGCEM_M_Sanches%2c%20Alonso%20Wollmersheiser%20Perim_2018.pdf.txtd8ce8dbe58f7cbfce0607274925792c0MD54THUMBNAILLD_PPGCEM_M_Sanches, Alonso Wollmersheiser Perim_2018.pdf.jpgLD_PPGCEM_M_Sanches, Alonso Wollmersheiser Perim_2018.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1368http://repositorio.utfpr.edu.br:8080/jspui/bitstream/1/3541/5/LD_PPGCEM_M_Sanches%2c%20Alonso%20Wollmersheiser%20Perim_2018.pdf.jpg0ce0e70b7326c4f30dea8d57b559a904MD551/35412018-10-24 03:00:45.958oai:repositorio.utfpr.edu.br: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ório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.utfpr.edu.br:8080/oai/requestopendoar:2018-10-24T06:00:45Repositório Institucional da UTFPR (da Universidade Tecnológica Federal do Paraná (RIUT)) - Universidade Tecnológica Federal do Paraná (UTFPR)false |
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