Estudo de catalisadores modelo à base de CeO2-ZrO2 dopado com cobre para controle de emissões de NOx
Ano de defesa: | 2012 |
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Tipo de documento: | Dissertação |
Tipo de acesso: | Acesso aberto |
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Instituição de defesa: |
Universidade do Estado do Rio de Janeiro
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Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
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Departamento: |
Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química
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BR
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Link de acesso: | http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/11973 |
Resumo: | Conventionally, noble metals are used as active metals in automotive catalytic converters, but the use of copper has been studied because copper promote active sites for chemical adsorption and reduction of NOx. Thus, this work aims to test new formulations of automotive catalysts, focusing on their performance in catalytic reduction of NO by CO and its selectivity to N2. The method of copper addition and the copper contents used in the preparation were evaluated. The addition methods used were dry impregnation (IS), solid state reaction (RS) and coprecipitation (CO). The copper contents studied were between 0,36 e 6,9 wt%. In addition, the impact on catalyst performance after thermal aging at 950 ° C for 12h was also studied. Textural and physico-chemical caracterization techniques were employed, such as atomic absorption spectrometry, N2 physisorption, X-ray diffraction, Raman spectroscopy and temperature programmed reduction. Catalysts were evaluated in the reduction reaction of NO by CO. The textural analysis indicated that addition of copper by the coprecipitation method led to textural characteristics different from the other catalysts. XRD analysis showed the formation of crystalline CuO for contents equal to or greater than 3,3 wt% of copper. TPR analysis indicated that there was a strong interaction at the interface between the substrate and the copper species dispersed together with the lowering of the temperature reduction of CuO and the partial reduction of ceria at lower temperatures. The catalytic activity results showed a better performance of the (IS) catalysts, which showed higher conversions at lower temperatures. Concerning the aging process, there was a significant decrease in the efficiency of the catalysts. A comparison with catalysts doped with noble metal showed good performance of the catalysts doped with copper, with the advantage of these presenting N2O emission restricted to low temperatures |
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Thus, this work aims to test new formulations of automotive catalysts, focusing on their performance in catalytic reduction of NO by CO and its selectivity to N2. The method of copper addition and the copper contents used in the preparation were evaluated. The addition methods used were dry impregnation (IS), solid state reaction (RS) and coprecipitation (CO). The copper contents studied were between 0,36 e 6,9 wt%. In addition, the impact on catalyst performance after thermal aging at 950 ° C for 12h was also studied. Textural and physico-chemical caracterization techniques were employed, such as atomic absorption spectrometry, N2 physisorption, X-ray diffraction, Raman spectroscopy and temperature programmed reduction. Catalysts were evaluated in the reduction reaction of NO by CO. The textural analysis indicated that addition of copper by the coprecipitation method led to textural characteristics different from the other catalysts. XRD analysis showed the formation of crystalline CuO for contents equal to or greater than 3,3 wt% of copper. TPR analysis indicated that there was a strong interaction at the interface between the substrate and the copper species dispersed together with the lowering of the temperature reduction of CuO and the partial reduction of ceria at lower temperatures. The catalytic activity results showed a better performance of the (IS) catalysts, which showed higher conversions at lower temperatures. Concerning the aging process, there was a significant decrease in the efficiency of the catalysts. A comparison with catalysts doped with noble metal showed good performance of the catalysts doped with copper, with the advantage of these presenting N2O emission restricted to low temperaturesConvencionalmente, metais nobres são empregados como metais ativos em catalisadores automotivos, mas o uso de cobre vem sendo estudado pelo fato de promover sítios ativos para adsorção química e redução de NOx. Diante deste contexto, esta dissertação visa testar novas formulações de catalisadores, com foco em seu desempenho na reação de redução do NO pelo CO e sua seletividade a N2. Foram avaliados o método de adição de cobre no preparo e os teores de cobre utilizados na preparação. Os métodos de adição utilizados foram impregnação a seco (IS), reação em estado sólido (RS) e coprecipitação (CO). Os teores de cobre estudados ficaram entre 0,36 e 6,9% (m/m). Além disso, foi estudado o impacto no desempenho do catalisador após envelhecimento térmico a 950°C por 12h. Foram empregadas as seguintes técnicas de caracterização textural e físico-química como espectrometria de absorção atômica, fisissorção de N2, difração de raios X, espectroscopia Raman e redução a temperatura programada. Os catalisadores também foram avaliados na reação de redução do NO pelo CO. A análise textural indicou que o método de coprecipitação levou a características texturais diferentes dos outros catalisadores. Análises de DRX mostraram a formação de CuO cristalino para teores iguais ou superiores a 3,3% (m/m) de cobre. As análises de Redução a Temperatura Programada (RTP) indicaram que ocorreu uma forte interação na interface entre o suporte e as espécies de cobre dispersas, acompanhada da diminuição da temperatura de redução do CuO e da redução parcial da céria em temperaturas mais baixas. Os testes catalíticos mostraram um melhor desempenho dos catalisadores (IS) que apresentaram conversões mais elevadas em menores temperaturas. Com relação ao envelhecimento, observou-se uma diminuição significativa da eficiência dos catalisadores. Uma comparação com catalisadores à base de metal nobre mostrou um bom desempenho dos catalisadores à base de cobre, com a vantagem destes apresentarem emissão de N2O restrita a baixas temperaturasSubmitted by Boris Flegr (boris@uerj.br) on 2021-01-06T19:36:09Z No. of bitstreams: 1 dissertacao karen goncalves rachele formatada e revisada.pdf: 2575176 bytes, checksum: ea56b1c91d2d1c85dd6d7c3c24f3ee5c (MD5)Made available in DSpace on 2021-01-06T19:36:09Z (GMT). No. of bitstreams: 1 dissertacao karen goncalves rachele formatada e revisada.pdf: 2575176 bytes, checksum: ea56b1c91d2d1c85dd6d7c3c24f3ee5c (MD5) Previous issue date: 2012-02-29Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superiorapplication/pdfporUniversidade do Estado do Rio de JaneiroPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaUERJBRCentro de Tecnologia e Ciências::Instituto de QuímicaCerium and zirconium mixed oxidesautomotive catalystcopperThermal agingÓxidos mistos de cério e zircôniocatalisadores automotivoscobreenvelhecimento térmicoCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::OPERACOES INDUSTRIAIS E EQUIPAMENTOS PARA ENGENHARIA QUIMICAEstudo de catalisadores modelo à base de CeO2-ZrO2 dopado com cobre para controle de emissões de NOxStudy of model catalysts based on CeO2-ZrO2 doped with copper to control NOx emissionsinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJinstname:Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)instacron:UERJORIGINALdissertacao karen goncalves rachele formatada e revisada.pdfapplication/pdf2575176http://www.bdtd.uerj.br/bitstream/1/11973/1/dissertacao+karen+goncalves+rachele+formatada+e+revisada.pdfea56b1c91d2d1c85dd6d7c3c24f3ee5cMD511/119732024-02-27 15:35:59.826oai:www.bdtd.uerj.br:1/11973Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.bdtd.uerj.br/PUBhttps://www.bdtd.uerj.br:8443/oai/requestbdtd.suporte@uerj.bropendoar:29032024-02-27T18:35:59Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ - Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)false |
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