Efeito do lantânio nas propriedades de catalisadores de cobre, cério e zircônio, na reação de PROX

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2012
Autor(a) principal: Moura, Jadson Santos
Orientador(a): Varela, Maria do Carmo Rangel Santos
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Células a combustível
Cobre
Cério
Zircônio
Lantânio
PROX
Fuel cell
Copper
Cerium
Zirconium
Lanthanum
Link de acesso: http://www.repositorio.ufba.br/ri/handle/ri/11657
Resumo: 139 f.
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Vários estudos têm mostrado que os catalisadores baseados em óxidos de cobre e cério ou óxidos de cobre, cério e zircônio, são altamente ativos e seletivos para a produção de dióxido de carbono na oxidação preferencial do monóxido de carbono. Outros estudos têm mostrado que a dopagem do óxido de cério ou do óxido de cério e zircônio com íons terras-raras, tal como o íon La3+, produz sólidos com área superficial específica e capacidade de estocagem de oxigênio mais elevadas. Com o objetivo de encontrar catalisadores mais eficientes para a reação de PROX, neste trabalho estudou-se o efeito do lantânio sobre as propriedades de catalisadores baseados em cobre, cério e zircônio, concentrando-se no aumento da área superficial específica e da capacidade de estocagem de oxigênio. Foram preparados catalisadores baseados em cobre, cério e lantânio (CuO-Ce1-xLaxO2-x/2), bem como cobre, cério, zircônio e lantânio (CuO-Ce0,5-x/2Zr0,5-x/2LaxO2-x/2), com composições diferentes (x = 0,0; 0,05; 0,10; 0,15; 0,20), 6 % em massa de Cu, além de catalisadores isentos de cério (CuO-ZrO2 e CuO-La2O3), para comparação, através de precipitação simultânea utilizando hidróxido de potássio como agente precipitante. As amostras foram caracterizadas por análise química elementar, termogravimetria, espectroscopia no infravermelho com transformada de Fourier, difração de raios X, medidas de área superficial específica, redução à temperatura programada, medidas de capacidade de estocagem de oxigênio e troca isotópica com oxigênio-18 (18O2). Os catalisadores foram avaliados na oxidação preferencial do monóxido de carbono na faixa de 150 a 300 °C. Observou-se que a adição de lantânio aumenta a área superficial específica dos catalisadores, devido à diminuição do tamanho médio de cristal, no caso dos catalisadores isentos de zircônio e, provavelmente, devido a um aumento da porosidade, no caso dos catalisadores contendo zircônio. Além disso, verificou-se que pequenas quantidades de lantânio aumentam a capacidade de estocagem de oxigênio dos sólidos e aumentam a mobilidade do oxigênio. No entanto, a adição de lantânio não melhora o desempenho dos catalisadores na oxidação preferencial do monóxido de carbono, um fato que foi relacionado com a diminuição do teor de cério nos catalisadores à medida que o teor de lantânio é aumentado. Isto pode ser relacionado com a interface entre as partículas de óxido de cobre e óxido de cério, onde ocorre a reação, que diminui à medida que aumenta a quantidade de lantânio nos catalisadores. Além disso, a adição de 10 % de dióxido de carbono, durante a reação a 150 °C, diminui a atividade dos catalisadores, o que foi atribuído à quimissorção do dióxido de carbono no óxido de cério. Por outro lado, a adição de 2 % de água não altera significativamente a atividade ou a seletividade dos catalisadores testados. O catalisador baseado em cobre, cério e zircônio, isento de lantânio, foi o mais ativo e seletivo.Submitted by Ana Hilda Fonseca (anahilda@ufba.br) on 2013-03-22T17:52:48Z No. of bitstreams: 1 Efeito do lantânio nas propriedades de catalisadores de cobre, cério e zircônio, na reação de PROX.pdf: 1865766 bytes, checksum: fc63e93a913ab80e690a741cf6ea78bd (MD5)Approved for entry into archive by Ana Hilda Fonseca(anahilda@ufba.br) on 2013-06-05T17:31:16Z (GMT) No. of bitstreams: 1 Efeito do lantânio nas propriedades de catalisadores de cobre, cério e zircônio, na reação de PROX.pdf: 1865766 bytes, checksum: fc63e93a913ab80e690a741cf6ea78bd (MD5)Made available in DSpace on 2013-06-05T17:31:16Z (GMT). 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