Desenvolvimento de catalisadores mesoporosos baseados em cobre, cério e zircônio para a reação de CO-PROX

• Ano de defesa: 2015
• Autor(a) principal: Querino, Peterson Santos
• Orientador(a): Varela, Maria do Carmo Rangel Santos
• Banca de defesa: Rigoli, Isabel Cristina, Souza, Marluce Oliveira da Guarda, Souza, Alexilda Oliveira de, Rocha, Maria da Graça Martins Carneiro da
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Instituto de Química
• Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós Graduação em Química
• País: brasil
• Palavras-chave em Português: Catalisador de cobre; Suporte mesoporoso; Óxido de cério; Óxido de zircônio; Células a combustível; Catalisadores; Cobre; Cério; Hidrogênio; Zircônio
• Área do conhecimento CNPq: Físico Química
• Link de acesso: http://repositorio.ufba.br/ri/handle/ri/19134

O hidrogênio é um importante insumo das indústrias químicas e petroquímicas e vem sendo apontado como um promissor combustível pelo seu emprego em células combustíveis do tipo PEMFC. Isso tem aumentado o interesse pela sua produção e purificação. Neste contexto, foi estudado o efeito do teor de cério e zircônio nas propriedades dos catalisadores baseados em cobre, visando a desenvolver catalisadores mesoporosos para a reação de oxidação preferencial do monóxido de carbono (PROX), uma importante etapa na produção comercial de hidrogênio de alta pureza. A reação visa à remoção de monóxido de carbono (proveniente da reforma a vapor de hidrocarbonetos), que atua como veneno na maioria dos catalisadores metálicos. Os suportes foram obtidos por técnicas de co-precipitação e teve como agente direcionador de poros o brometo de cetiltrimetilamônio e impregnados com o precursor de cobre (2 % p/p). As amostras foram caracterizadas por difração de raios X, análise textural a partir de dados de adsorção/dessorção de nitrogênio, espectroscopia na região do infravermelho com transformada de Fourier, microscopia eletrônica de varredura, espectroscopia Raman e redução termoprogramada. Os suportes preparados apresentaram propriedades mesoporosas, com isoterma do tipo IV. A distribuição média do tamanho de poros dos suportes ficou em torno de 4 a 10 nm. Observou-se pelas micrografias um aspecto esponjoso característico de materiais mesoporosos, a adição de pequenas quantidades de cério (CZ15), ao catalisador de cobre suportado em zircônia, não estabilizou a fase tetragonal desse óxido; nos sólidos com teores mais elevados de cério (CZ85 e CZ50), a fase tetragonal coexistiu com a fase cúbica do óxido de cério. A área superficial específica dos sólidos diminuiu devido à presença de cério e/ou zircônio, independente do seu teor, porém na presença de cobre não foi observado alteração nos valores da área superficial especifica. A redução das espécies Ce4+ foi afetada pela presença de zircônio e de cobre. Todos os suportes e catalisadores preparados serão analisados na reação de oxidação preferencial do monóxido de carbono. O catalisador com razão 2CZ85 apresentou o maior valor de área superficial especifica, sendo promissor para aplicações em células a combustível do tipo PEMFC