Estudo teórico de reações de moléculas combustíveis na presença de aglomerados metálicos

• Ano de defesa: 2012
• Autor(a) principal: Luiz Fernando de Araújo Ferrão
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Instituto Tecnológico de Aeronáutica
• Palavras-chave em Português: Estrutura eletrônica; Termoquímica; Catálise; Teoria de densidade funcional; Combustíveis; Química quântica; Físico-Química; Física atômica; Física molecular; Química
• Link de acesso: http://www.bd.bibl.ita.br/tde_busca/arquivo.php?codArquivo=2147

Neste projeto de pesquisa foram estudadas reações elementares envolvendo as moléculas metano (CH4) e metanol (CH3OH), na presença de aglomerados metálicos, do ponto de vista da química quântica. Foram exploradas as possíveis sequências de etapas elementares envolvidas na oxidação dessas moléculas, que podem ser empregadas como combustíveis. Aglomerados metálicos foram utilizados para simular o sítio ativo de um catalisador, podendo ser constituídos por duas partes: Um ou mais átomos de metais de transição representando a fase ativa do catalisador e um conjunto de moléculas formando o suporte. O principal objetivo deste trabalho é buscar uma diminuição da barreira de potencial nas etapas elementares da oxidação na presença do aglomerado em relação à reação livre, estudando as modificações na estrutura eletrônica do sistema quando isso ocorre, ou seja, estudando a interação eletrônica entre o aglomerado e as moléculas combustíveis. Para isso, foram utilizados métodos da química quântica na caracterização eletrônica e estrutural dos reagentes, produtos e dos estados de transição na superfície de potencial eletrônica das reações envolvidas em processos de combustão e decomposição. Utilizamos a teoria do funcional da densidade (DFT), com alguns conjuntos de funções de base adequados para os metais e para os elementos do grupo principal. Cálculos das coordenadas de reação intrínsecas (IRC) foram utilizados para conectar os reagentes aos produtos, passando pelos supostos estados de transição. Foram estudadas então, quais interações entre o aglomerado metálico e as moléculas combustíveis podem ser as principais responsáveis na diminuição da barreira de potencial nas etapas elementares da decomposição e oxidação.