Avaliação de catalisadores de nanotubos de titanato-metálico na conversão de CO2 a CO

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2023
Autor(a) principal: Pires, Jéssica Pereira
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Pontifícia Universidade Católica do Rio Grande do Sul
Escola Politécnica
Brasil
PUCRS
Programa de Pós-Graduação em Engenharia e Tecnologia de Materiais
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Link de acesso: https://tede2.pucrs.br/tede2/handle/tede/11034
Resumo: A reação reversa de deslocamento gás-água (RWGS) pode ser utilizada como um estágio essencial da transformação de CO2 em produtos químicos, o que é atraente para a mitigação do CO2. Entretanto, um grande desafio para esse processo é o design racional de catalisadores resistentes e com seletividade desejável em CO. Sendo assim, este trabalho tem por objetivo a síntese de catalisadores de metais suportados em nanoestruturas de titanato (TNT), a fim de avaliar seu desempenho na conversão de CO2 a partir da RWGS. Os TNT foram sintetizados pelo método hidrotérmico e, após impregnados com diferentes percentuais de metal. Os catalisadores obtidos foram testados para RWGS no intervalo de temperatura de 450 a 700 ºC em um reator contínuo de leito fixo. Dentre os metais testados (Cu, Co, Ni e Fe) na reação RWGS, o cobre apresentou melhor desempenho, sendo este utilizado para os demais testes. Após, foi realizada uma avaliação de diferentes velocidades espaciais horárias gasosas (GHSV) 7500, 15000 e 30000 mL h-1 g-1 de catalisador, onde a velocidade de 15000 mL h-1 g-1 de catalisador apresentou o melhor resultado. Novos testes catalíticos foram realizados utilizando catalisadores decorados com diferentes percentuais de Cu e o GHSV de 15000 mL h-1 g-1 de catalisador, foi verificado que 10% de cobre obteve bom percentual de conversão para baixa temperatura (33,6% a 500 ºC). Posteriormente, catalisadores de TNT decorados com 10% de cobre pelos métodos de deposição por impregnação e single atom foram testados, visto a similaridade dos desempenhos catalíticos, ambos foram avaliados quanto a estabilidade térmica, e apresentaram boa estabilidade térmica (550 ºC) no período analisado (≈12 h). O catalisador obtido pelo método de single atom apresentou um ótimo comportamento catalítico com perda menor que 5% de conversão de CO2 no teste de estabilidade. Cabe destacar que foram excelentes as seletividades em CO obtidas para todos os testes realizados neste trabalho, maiores que 90%. Além disso, a aplicação deste conjunto de catalisadores é inédita para RWGS.
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Os catalisadores obtidos foram testados para RWGS no intervalo de temperatura de 450 a 700 ºC em um reator contínuo de leito fixo. Dentre os metais testados (Cu, Co, Ni e Fe) na reação RWGS, o cobre apresentou melhor desempenho, sendo este utilizado para os demais testes. Após, foi realizada uma avaliação de diferentes velocidades espaciais horárias gasosas (GHSV) 7500, 15000 e 30000 mL h-1 g-1 de catalisador, onde a velocidade de 15000 mL h-1 g-1 de catalisador apresentou o melhor resultado. Novos testes catalíticos foram realizados utilizando catalisadores decorados com diferentes percentuais de Cu e o GHSV de 15000 mL h-1 g-1 de catalisador, foi verificado que 10% de cobre obteve bom percentual de conversão para baixa temperatura (33,6% a 500 ºC). Posteriormente, catalisadores de TNT decorados com 10% de cobre pelos métodos de deposição por impregnação e single atom foram testados, visto a similaridade dos desempenhos catalíticos, ambos foram avaliados quanto a estabilidade térmica, e apresentaram boa estabilidade térmica (550 ºC) no período analisado (≈12 h). O catalisador obtido pelo método de single atom apresentou um ótimo comportamento catalítico com perda menor que 5% de conversão de CO2 no teste de estabilidade. Cabe destacar que foram excelentes as seletividades em CO obtidas para todos os testes realizados neste trabalho, maiores que 90%. Além disso, a aplicação deste conjunto de catalisadores é inédita para RWGS.The reverse gas-water shift reaction (RWGS) can be used as an essential step in the transformation of CO2 into chemicals, which is attractive for CO2 mitigation. However, a major challenge for this process is the rational design of resistant catalysts with desirable CO selectivity. Therefore, this work aims at the synthesis of metal catalysts supported on titanate nanostructures (TNT), in order to evaluate their performance in the conversion of CO2 from RWGS. The TNT were synthesized by the hydrothermal method and, after being impregnated with different percentages of metal. The obtained catalysts were tested for RWGS in the temperature range of 450 to 700 ºC in a continuous fixed bed reactor. Among the metals tested (Cu, Co, Ni and Fe) in the RWGS reaction, copper showed the best performance, which was used for the other tests. Afterwards, an evaluation of different gaseous hourly space velocities (GHSV) 7500, 15000 and 30000 mL h-1 g-1 of catalyst was carried out, where the velocity of 15000 mL h-1 g-1 of catalyst presented the best result. New catalytic tests were carried out using catalysts decorated with different percentages of Cu and the GHSV of 15000 mL h-1 g-1 of catalyst, it was verified that 10% of copper obtained a good percentage of conversion for low temperature (33.6% at 500 ºC). Subsequently, TNT catalysts decorated with 10% copper by impregnation deposition and single atom methods were tested, given the similarity of catalytic performances, both were evaluated in terms of thermal stability, and showed good thermal stability (550 ºC) in the analyzed period (≈12 h). The catalyst obtained by the single atom method showed excellent catalytic behavior with a loss of less than 5% of CO2 conversion in the stability test. It should be noted that the CO selectivities obtained for all the tests carried out in this work were excellent, greater than 90%. Furthermore, the application of this set of catalysts is unprecedented for RWGS.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPESPontifícia Universidade Católica do Rio Grande do SulEscola PolitécnicaBrasilPUCRSPrograma de Pós-Graduação em Engenharia e Tecnologia de MateriaisLigabue, Rosane Angélicahttp://lattes.cnpq.br/3135883930320419Pires, Jéssica Pereira2023-11-03T13:15:22Z2023-03-31info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttps://tede2.pucrs.br/tede2/handle/tede/11034porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da PUC_RSinstname:Pontifícia Universidade Católica do Rio Grande do Sul (PUCRS)instacron:PUC_RS2023-11-03T15:00:16Zoai:tede2.pucrs.br:tede/11034Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://tede2.pucrs.br/tede2/PRIhttps://tede2.pucrs.br/oai/requestbiblioteca.central@pucrs.br||opendoar:2023-11-03T15:00:16Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da PUC_RS - Pontifícia Universidade Católica do Rio Grande do Sul (PUCRS)false
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