Avaliação do uso de agentes desidratantes e catalisadores metálicos impregnados em diferentes suportes na síntese direta de dimetilcarbonato

• Ano de defesa: 2022
• Autor(a) principal: Faria, Douglas José
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Pontifícia Universidade Católica do Rio Grande do Sul; Escola Politécnica; Brasil; PUCRS; Programa de Pós-Graduação em Engenharia e Tecnologia de Materiais
• Palavras-chave em Português: DMC; CO2; Catalisadores; Suportes; Rendimento; Catalysts; Supports; Yield; ENGENHARIAS
• Link de acesso: https://tede2.pucrs.br/tede2/handle/tede/10547

A transformação química do CO2 é uma maneira interessante de reduzir a concentração desse gás na atmosfera e, como exemplo, coloca-se o uso de CO2 para a produção de dimetilcarbonato (DMC) via síntese direta, cuja rota é uma das mais promissoras do ponto de vista ambiental. Porém, a síntese direta apresenta termodinâmica desfavorável e desativação catalítica devido à formação de água. Tal problema motivou a investigação do efeito da desidratação na síntese de DMC. Aqui, diferentes agentes desidratantes (2,2-dimetoxipropano, sulfato de sódio, óxido de magnésio e óxido de butileno) foram combinados com peneiras moleculares para remover a água e minimizar a reação reversa, além da análise do uso de catalisadores impregnados em carvão ativado, sílica, alumina e casca de ovo. Um novo reator com compartimento para acomodar peneiras moleculares na fase gasosa também foi desenvolvido. Os catalisadores foram sintetizados pelo método de impregnação e caracterizados por TGA, MEV-FEG, BET, TPD-NH3, EDS, mapeamento, FTIR-UATR e DRX. A análise química dos produtos foi realizada por cromatografia gasosa. A otimização da quantidade de catalisador, pressão, temperatura e reciclabilidade do melhor catalisador em condições otimizadas e na presença de diferentes agentes desidratantes também foram realizadas. Para a síntese de DMC, a maior conversão de metanol foi para peneiras moleculares na fase gasosa com 2,2-dimetoxipropano na fase líquida e metóxido de potássio como catalisador (conversão = 48,6%; seletividade de 88%), ainda, a análise dos catalisadores impregnados mostrou que AC-Fe é o mais eficiente na síntese de DMC, com conversão de 23,5% e seletividade de 100% (80 ° C, 40 bar e 24h). A otimização da reação (120 °C, 40 bar e 24h) usando AC-Fe resultou no rendimento de DMC de ~ 30%. O reciclo dos sistemas catalíticos provou que a combinação de peneira molecular e AC-Fe pode manter a seletividade em 100%, diminuindo ligeiramente o rendimento.