Desenvolvimento da microestrutura do BaCeO3 dopado com ítrio sob a influência do ZnO como aditivo de sinterização: correlação com a condutividade protônica
Ano de defesa: | 2013 |
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Universidade Federal de São Carlos
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Programa de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais - PPGCEM
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Resumo: | Yttrium-doped barium cerate perovskites are promising electrolyte for solid oxide fuel cell (SOFC) due to high proton conductivity at intermediate temperature, 400-600°C. However, the proton conductivity is not an intrinsic characteristic but appears after proton insertion on the crystalline structure during heat treatment in rich hydrogen atmosphere. The relationship between proton insertion efficiency and the type of microstructure is still unclear. Another limiting factors in obtaining these perovskites is the high sintering temperature which modifies the stoichiometry generating secondary phases. In this work, the influence of ZnO as sintering aid on the microstructure development and also the influence of microstructure on the protonation process was systematically investigated. Pure and doped with 10% to 20 at% yttrium BaCeO3, with and without ZnO as sintering aid were prepared through oxide mixture, isostatically pressed and sintered at 1300-1600°C temperature range. The sintered samples were characterized by density measurement using Archimedes principle, X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) equiped with energy-dispersive X-ray detector (EDS) and impedance spectroscopy. The sintered samples microstructures were multiphase and the volumetric relation between the phases was dependent on yttrium content, ZnO addition, and sintering conditions. ZnO acts on the microstructure development through the binary BaO-CeO2 eutectic point but it is only effective as sintering aid in the presence of yttrium. Eutectics microstructures were obtained due the ZnO addition. The protonation efficiency and, in consequence, the electrical conductivity were microstructure dependent. The highest protonic conductivity, 1,44 x 10-2S/cm at 500 °C, was obtaining by 10 at.% yttrium-doped sample with 1.0 wt% of ZnO and sintered at 1600°C-8h. |
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Macambira, Francisco JoséSouza, Dulcina Maria Pinatti Ferreira dehttp://genos.cnpq.br:12010/dwlattes/owa/prc_imp_cv_int?f_cod=K4787362Y3http://lattes.cnpq.br/440941833138439696be62b5-1027-4887-a6f4-b774181be51b2016-06-02T19:10:20Z2014-06-272016-06-02T19:10:20Z2013-12-13MACAMBIRA, Francisco José. Microstructure development of yttrium-doped baceo3 under the influence of zno as sintering aid: correlation with the protonic conductivity. 2013. 136 f. Tese (Doutorado em Ciências Exatas e da Terra) - Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2013.https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/717Yttrium-doped barium cerate perovskites are promising electrolyte for solid oxide fuel cell (SOFC) due to high proton conductivity at intermediate temperature, 400-600°C. However, the proton conductivity is not an intrinsic characteristic but appears after proton insertion on the crystalline structure during heat treatment in rich hydrogen atmosphere. The relationship between proton insertion efficiency and the type of microstructure is still unclear. Another limiting factors in obtaining these perovskites is the high sintering temperature which modifies the stoichiometry generating secondary phases. In this work, the influence of ZnO as sintering aid on the microstructure development and also the influence of microstructure on the protonation process was systematically investigated. Pure and doped with 10% to 20 at% yttrium BaCeO3, with and without ZnO as sintering aid were prepared through oxide mixture, isostatically pressed and sintered at 1300-1600°C temperature range. The sintered samples were characterized by density measurement using Archimedes principle, X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) equiped with energy-dispersive X-ray detector (EDS) and impedance spectroscopy. The sintered samples microstructures were multiphase and the volumetric relation between the phases was dependent on yttrium content, ZnO addition, and sintering conditions. ZnO acts on the microstructure development through the binary BaO-CeO2 eutectic point but it is only effective as sintering aid in the presence of yttrium. Eutectics microstructures were obtained due the ZnO addition. The protonation efficiency and, in consequence, the electrical conductivity were microstructure dependent. The highest protonic conductivity, 1,44 x 10-2S/cm at 500 °C, was obtaining by 10 at.% yttrium-doped sample with 1.0 wt% of ZnO and sintered at 1600°C-8h.As perovskitas de cerato de bário dopado com ítrio apresentam características promissoras como eletrólito para célula a combustível de óxido sólido (CaCOS) por apresentarem condutividade protônica elevada em temperatura intermediária 400-600°C. Entretanto, a condução protônica só ocorre após a inserção de prótons na estrutura cristalina durante tratamento térmico em atmosfera rica em hidrogênio. A concentração de prótons acumulados na estrutura e sua relação com as características da microestrutura ainda não está devidamente esclarecida na literatura. Outro fator limitante na obtenção dessas perovskitas é sua elevada temperatura de sinterização o que compromete a estequiometria e favorece a formação de fases secundárias. No presente trabalho, foi investigado de forma sistemática o caminho de atuação do aditivo de sinterização ZnO no desenvolvimento da microestrutura bem como a influência da microestrutura no processo de protonação. Os pós de BaCeO3 puro e dopado com 10% e 20% at de ítrio, com e sem a presença de ZnO, usado como aditivo de sinterização foram preparados por mistura de óxidos e prensados isostaticamente. A sinterização foi realizada entre 1300-1600 °C. Os corpos de prova sinterizados foram caracterizados por medidas de densidade baseadas no princípio de Archimedes, por difração de raios X (DRX), microscopia eletrônica de varredura associada com microanálise (MEV, EDS) e por espectroscopia de impedância. Todas as composições investigadas geraram corpos de prova multifásicos após sinterização sendo que a relação volumétrica entre as fases foi dependente do teor de ítrio, da presença de ZnO e das condições de sinterização. O mecanismo de atuação do ZnO foi estabelecido sendo que ele atua no ponto eutético do binário BaO-CeO2, mas somente na presença do Y2O3 gerando uma microestrutura eutética. A eficiência de protonação, e por consequência, a condutividade elétrica foram dependentes da microestrutura do corpo de prova. O maior valor da condutividade protônica; 1,44 x 10-2 S/cm a 500 °C, foi obtido para a composição com 10% at de ítrio e 1% em peso de ZnO sinterizada 1600 °C ao ar e com patamar de 8 horas.Financiadora de Estudos e Projetosapplication/pdfporUniversidade Federal de São CarlosPrograma de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais - PPGCEMUFSCarBRCerâmica eletrônicaCondutor protônicoZnOBaCeO3PerovskitaENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICADesenvolvimento da microestrutura do BaCeO3 dopado com ítrio sob a influência do ZnO como aditivo de sinterização: correlação com a condutividade protônicaMicrostructure development of yttrium-doped baceo3 under the influence of zno as sintering aid: correlation with the protonic conductivityinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesis-1-170fa011e-1108-4239-97ab-fe5cd4b2d233info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFSCARinstname:Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)instacron:UFSCARORIGINAL5789.pdfapplication/pdf9603376https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/717/1/5789.pdfa1a36543919125363099dce508d349a5MD51TEXT5789.pdf.txt5789.pdf.txtExtracted texttext/plain0https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/717/2/5789.pdf.txtd41d8cd98f00b204e9800998ecf8427eMD52THUMBNAIL5789.pdf.jpg5789.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg6582https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/717/3/5789.pdf.jpg9192fcea8ccb65a195d9db23314dfdc4MD53ufscar/7172023-09-18 18:31:27.912oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/717Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufscar.br/oai/requestopendoar:43222023-09-18T18:31:27Repositório Institucional da UFSCAR - Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)false |
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