Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2014
Autor(a) principal: Londoño, Verónica Muñoz
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade do Estado do Rio de Janeiro
Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química
BR
UERJ
Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
N2O
Link de acesso: http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/12034
Resumo: Dentre os óxidos de nitrogênio, o N2O é um gás do efeito estufa altamente nocivo. Devido ao potencial contaminante que este possui, torna-se importante a implementação de processos capazes de reduzir a sua emissão, bem como a dos NOx. Tradicionalmente, têm-se empregado catalisadores baseados em metais nobres, porém estes apresentam como principal desvantagem o elevado custo. Desse modo, sempre houve o interesse pelo uso de outros tipos de catalisadores e metais neste sistema de reação. Nesse contexto, na presente dissertação procurou-se sintetizar precursores de catalisadores tipo hidrotalcita Cu-AlCO3 e avaliar o seu desempenho na reação de redução do NO pelo CO, visando melhorar a atividade e a seletividade a N2. Foram estudados diversos parâmetros de síntese e diferentes composições. Os parâmetros mais influentes na síntese foram a relação molar H2O/(Al+Cu) e a temperatura de secagem do sólido, cujos melhores valores foram 434 e 25ºC, respectivamente. Testaram-se dois sólidos, o primeiro composto pela fase hidrotalcita quase pura e o segundo com uma clara mistura entre fases hidrotalcita e malaquita. As análises térmica e química revelaram presença da fase malaquita em ambos os materiais com porcentagens de 14 e 40%, respectivamente. Os resultados de difração de raios X indicaram a presença da fase CuO para os catalisadores provenientes da calcinação dos materiais tipo hidrotalcita, porém a espectroscopia Raman evidenciou a presença de Cu2O no catalisador proveniente do material com maior mistura de fases. Os ciclos redox mostraram uma melhora na redutibilidade dos catalisadores após um ciclo de oxidação-redução. Além disso, foi estudado o impacto do envelhecimento térmico a 900ºC por 12 h no desempenho dos catalisadores. Pelos resultados de teste catalítico os melhores desempenhos foram alcançados pelos catalisadores envelhecidos, contudo o catalisador proveniente do precursor mais puro apresentou-se melhor tanto novo como envelhecido em termos de menor rendimento de N2O. Uma comparação com catalisadores à base de metal nobre mostrou um bom desempenho dos catalisadores à base de cobre, com a vantagem destes apresentarem menor emissão de N2O em temperaturas menores
id UERJ_228d5a6b5c9c2533db472d52c560d140
oai_identifier_str oai:www.bdtd.uerj.br:1/12034
network_acronym_str UERJ
network_name_str Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ
repository_id_str
spelling Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo COCopper aluminum hydrotalcite type precursors for NOx abatementHydrotalcitemalachitecopperemissionN2OHidrotalcitamalaquitacobreemissões de NOxN2OCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA SANITARIA::SANEAMENTO AMBIENTAL::CONTROLE DA POLUICAODentre os óxidos de nitrogênio, o N2O é um gás do efeito estufa altamente nocivo. Devido ao potencial contaminante que este possui, torna-se importante a implementação de processos capazes de reduzir a sua emissão, bem como a dos NOx. Tradicionalmente, têm-se empregado catalisadores baseados em metais nobres, porém estes apresentam como principal desvantagem o elevado custo. Desse modo, sempre houve o interesse pelo uso de outros tipos de catalisadores e metais neste sistema de reação. Nesse contexto, na presente dissertação procurou-se sintetizar precursores de catalisadores tipo hidrotalcita Cu-AlCO3 e avaliar o seu desempenho na reação de redução do NO pelo CO, visando melhorar a atividade e a seletividade a N2. Foram estudados diversos parâmetros de síntese e diferentes composições. Os parâmetros mais influentes na síntese foram a relação molar H2O/(Al+Cu) e a temperatura de secagem do sólido, cujos melhores valores foram 434 e 25ºC, respectivamente. Testaram-se dois sólidos, o primeiro composto pela fase hidrotalcita quase pura e o segundo com uma clara mistura entre fases hidrotalcita e malaquita. As análises térmica e química revelaram presença da fase malaquita em ambos os materiais com porcentagens de 14 e 40%, respectivamente. Os resultados de difração de raios X indicaram a presença da fase CuO para os catalisadores provenientes da calcinação dos materiais tipo hidrotalcita, porém a espectroscopia Raman evidenciou a presença de Cu2O no catalisador proveniente do material com maior mistura de fases. Os ciclos redox mostraram uma melhora na redutibilidade dos catalisadores após um ciclo de oxidação-redução. Além disso, foi estudado o impacto do envelhecimento térmico a 900ºC por 12 h no desempenho dos catalisadores. Pelos resultados de teste catalítico os melhores desempenhos foram alcançados pelos catalisadores envelhecidos, contudo o catalisador proveniente do precursor mais puro apresentou-se melhor tanto novo como envelhecido em termos de menor rendimento de N2O. Uma comparação com catalisadores à base de metal nobre mostrou um bom desempenho dos catalisadores à base de cobre, com a vantagem destes apresentarem menor emissão de N2O em temperaturas menoresThe N2O is a highly harmful greenhouse gas; due to its contaminant potential, it is important to implement process able to reduce this and other greenhouse gases emission. Traditionally, it has been employed noble metals based catalysis; however, this kind of catalysis has many disadvantages, especially higher prices. In that way, other kind of metals and catalysis has become interesting. Within this context, the present dissertation aims to synthesize hydrotalcite-like compounds Cu-Al-CO3 as catalyst precursors and test its performance on the NO reduction by CO reaction in order to improve N2 selectivity. It was studied many synthesis parameters and different molar compositions, H2O/(Al+Cu) ratio and solid drying temperature were the most influential parameters in the synthesis, with 434 and 25 ºC as the best values respectively. Two solids were tested in the reaction, the first was composed by hydrotalcite phase nearly pure and the second by a mixture of hydrotalcite and malachite phases. Thermal and chemical analyses shown the malachite presence in both of materials with 14 and 40% respectively. The XRD shown CuO phase for both catalyst obtained from the calcinations of hydrotalcite-type materials, but Raman spectroscopy revealed Cu2O presence in the higher mixed catalyst. The redox cycles showed improvement catalysts reducibility after a reduction-oxidation cycle, furthermore, the thermal ageing at 900ºC for 12 h effect on catalysts performance was studied. The catalytic tests showed an improvement in the performance of aged catalysts, however, the less mixed derived catalyst shown a better performance as new and aged state in terms of lower N2O yield. A comparison between copper-based catalysts and noble metal-based catalysts showed the good performance of the copper catalysts, with the advantage of those exhibited lower N2O yield at lower temperaturesUniversidade do Estado do Rio de JaneiroCentro de Tecnologia e Ciências::Instituto de QuímicaBRUERJPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaSantos, Luz Amparo Palaciohttp://lattes.cnpq.br/2277031732030434Zotim, Fátima Maria Zanon://lattes.cnpq.br/2398224913573093Fraga, Marco Andréhttp://lattes.cnpq.br/1876482890634213Rocha, Angela Sancheshttp://lattes.cnpq.br/9080624063866527Henriques, Cristiane Assumpçãohttp://lattes.cnpq.br/8669668633454299Londoño, Verónica Muñoz2021-01-06T19:37:29Z2016-02-262014-04-07info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfLONDOÑO, Verónica Muñoz. Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO. 2014. 118 f. Dissertação (Mestrado em Processos Químicos e Meio Ambiente) - Universidade do Estado do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2014.http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/12034porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJinstname:Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)instacron:UERJ2024-02-27T18:36:07Zoai:www.bdtd.uerj.br:1/12034Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.bdtd.uerj.br/PUBhttps://www.bdtd.uerj.br:8443/oai/requestbdtd.suporte@uerj.bropendoar:29032024-02-27T18:36:07Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ - Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)false
dc.title.none.fl_str_mv Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO
Copper aluminum hydrotalcite type precursors for NOx abatement
title Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO
spellingShingle Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO
Londoño, Verónica Muñoz
Hydrotalcite
malachite
copper
emission
N2O
Hidrotalcita
malaquita
cobre
emissões de NOx
N2O
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA SANITARIA::SANEAMENTO AMBIENTAL::CONTROLE DA POLUICAO
title_short Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO
title_full Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO
title_fullStr Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO
title_full_unstemmed Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO
title_sort Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO
author Londoño, Verónica Muñoz
author_facet Londoño, Verónica Muñoz
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Santos, Luz Amparo Palacio
http://lattes.cnpq.br/2277031732030434
Zotim, Fátima Maria Zanon
://lattes.cnpq.br/2398224913573093
Fraga, Marco André
http://lattes.cnpq.br/1876482890634213
Rocha, Angela Sanches
http://lattes.cnpq.br/9080624063866527
Henriques, Cristiane Assumpção
http://lattes.cnpq.br/8669668633454299
dc.contributor.author.fl_str_mv Londoño, Verónica Muñoz
dc.subject.por.fl_str_mv Hydrotalcite
malachite
copper
emission
N2O
Hidrotalcita
malaquita
cobre
emissões de NOx
N2O
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA SANITARIA::SANEAMENTO AMBIENTAL::CONTROLE DA POLUICAO
topic Hydrotalcite
malachite
copper
emission
N2O
Hidrotalcita
malaquita
cobre
emissões de NOx
N2O
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA SANITARIA::SANEAMENTO AMBIENTAL::CONTROLE DA POLUICAO
description Dentre os óxidos de nitrogênio, o N2O é um gás do efeito estufa altamente nocivo. Devido ao potencial contaminante que este possui, torna-se importante a implementação de processos capazes de reduzir a sua emissão, bem como a dos NOx. Tradicionalmente, têm-se empregado catalisadores baseados em metais nobres, porém estes apresentam como principal desvantagem o elevado custo. Desse modo, sempre houve o interesse pelo uso de outros tipos de catalisadores e metais neste sistema de reação. Nesse contexto, na presente dissertação procurou-se sintetizar precursores de catalisadores tipo hidrotalcita Cu-AlCO3 e avaliar o seu desempenho na reação de redução do NO pelo CO, visando melhorar a atividade e a seletividade a N2. Foram estudados diversos parâmetros de síntese e diferentes composições. Os parâmetros mais influentes na síntese foram a relação molar H2O/(Al+Cu) e a temperatura de secagem do sólido, cujos melhores valores foram 434 e 25ºC, respectivamente. Testaram-se dois sólidos, o primeiro composto pela fase hidrotalcita quase pura e o segundo com uma clara mistura entre fases hidrotalcita e malaquita. As análises térmica e química revelaram presença da fase malaquita em ambos os materiais com porcentagens de 14 e 40%, respectivamente. Os resultados de difração de raios X indicaram a presença da fase CuO para os catalisadores provenientes da calcinação dos materiais tipo hidrotalcita, porém a espectroscopia Raman evidenciou a presença de Cu2O no catalisador proveniente do material com maior mistura de fases. Os ciclos redox mostraram uma melhora na redutibilidade dos catalisadores após um ciclo de oxidação-redução. Além disso, foi estudado o impacto do envelhecimento térmico a 900ºC por 12 h no desempenho dos catalisadores. Pelos resultados de teste catalítico os melhores desempenhos foram alcançados pelos catalisadores envelhecidos, contudo o catalisador proveniente do precursor mais puro apresentou-se melhor tanto novo como envelhecido em termos de menor rendimento de N2O. Uma comparação com catalisadores à base de metal nobre mostrou um bom desempenho dos catalisadores à base de cobre, com a vantagem destes apresentarem menor emissão de N2O em temperaturas menores
publishDate 2014
dc.date.none.fl_str_mv 2014-04-07
2016-02-26
2021-01-06T19:37:29Z
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/masterThesis
format masterThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.uri.fl_str_mv LONDOÑO, Verónica Muñoz. Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO. 2014. 118 f. Dissertação (Mestrado em Processos Químicos e Meio Ambiente) - Universidade do Estado do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2014.
http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/12034
identifier_str_mv LONDOÑO, Verónica Muñoz. Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO. 2014. 118 f. Dissertação (Mestrado em Processos Químicos e Meio Ambiente) - Universidade do Estado do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2014.
url http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/12034
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Universidade do Estado do Rio de Janeiro
Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química
BR
UERJ
Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
publisher.none.fl_str_mv Universidade do Estado do Rio de Janeiro
Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química
BR
UERJ
Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ
instname:Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)
instacron:UERJ
instname_str Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)
instacron_str UERJ
institution UERJ
reponame_str Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ
collection Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ
repository.name.fl_str_mv Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ - Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)
repository.mail.fl_str_mv bdtd.suporte@uerj.br
_version_ 1829133603567566848