Perovskitas à base de La e Cu como catalisadores para a reação de redução do NO pelo CO

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2016
Autor(a) principal: Rachele, Karen Gonçalves
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade do Estado do Rio de Janeiro
Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química
BR
UERJ
Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Automotive catalyst
perovskite
lanthanum
copper
XANES
Catalisador automotivo
perovskita
lantânio
cobre
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA
Link de acesso: http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/11893
Resumo: Esta tese teve como objetivo sintetizar e avaliar o desempenho de óxidos mistos do tipo perovskita La2-xBaxCu1-yPdyO4-x/2, sendo x = 0 ou 0,4 e y = 0 ou 0,05, na reação de redução do NO pelo CO com foco na atividade, seletividade e estabilidade térmica dos mesmos. Os catalisadores foram preparados pelo método de coprecipitação. Foi avaliada a influência das substituições parciais por Ba e/ou Pd nas propriedades físico-químicas e no desempenho catalítico dos catalisadores. Além disso, foi estudado o impacto no desempenho catalítico do catalisador após envelhecimento térmico a 900 °C por 4 h. Foram realizados testes de caracterização como ATG-ADT, fisissorção de N2, ICP-OES, DRX, DTP-O2, RTP-H2 e XANES. Para a avaliação catalítica, foi utilizada uma mistura de 1% NO e 1% CO em He ao longo de uma rampa de temperatura desde a temperatura ambiente até 500 °C. Os resultados de caracterização indicaram que as substituições parciais por Ba e/ou Pd provocaram mudanças estruturais e físico-químicas nos catalisadores, onde a adição de Ba levou à formação de vacâncias de oxigênio superficiais e a adição de Pd promoveu uma maior redutibilidade dos catalisadores. Todos os catalisadores foram ativos para a reação NO + CO, porém quando foram submetidos ao envelhecimento térmico, a substituição parcial de La por Ba aumentou a estabilidade térmica dos óxidos mistos do tipo perovskita. Estes resultados podem ser associados às espécies Cu+ observadas por XANES no catalisador envelhecido termicamente contendo Ba. Os catalisadores foram ainda mais ativos em sua forma reduzida, onde o catalisador LaBaCuPd previamente reduzido obteve o melhor desempenho dentre todos os catalisadores, alcançando 100% de conversão de NO a 310 °C. Todos os catalisadores apresentaram baixo rendimento de N2O ao longo da faixa de temperatura avaliada quando comparados aos catalisadores tradicionais suportados
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Foram realizados testes de caracterização como ATG-ADT, fisissorção de N2, ICP-OES, DRX, DTP-O2, RTP-H2 e XANES. Para a avaliação catalítica, foi utilizada uma mistura de 1% NO e 1% CO em He ao longo de uma rampa de temperatura desde a temperatura ambiente até 500 °C. Os resultados de caracterização indicaram que as substituições parciais por Ba e/ou Pd provocaram mudanças estruturais e físico-químicas nos catalisadores, onde a adição de Ba levou à formação de vacâncias de oxigênio superficiais e a adição de Pd promoveu uma maior redutibilidade dos catalisadores. Todos os catalisadores foram ativos para a reação NO + CO, porém quando foram submetidos ao envelhecimento térmico, a substituição parcial de La por Ba aumentou a estabilidade térmica dos óxidos mistos do tipo perovskita. Estes resultados podem ser associados às espécies Cu+ observadas por XANES no catalisador envelhecido termicamente contendo Ba. Os catalisadores foram ainda mais ativos em sua forma reduzida, onde o catalisador LaBaCuPd previamente reduzido obteve o melhor desempenho dentre todos os catalisadores, alcançando 100% de conversão de NO a 310 °C. Todos os catalisadores apresentaram baixo rendimento de N2O ao longo da faixa de temperatura avaliada quando comparados aos catalisadores tradicionais suportadosThe aim of this thesis was to synthesize and evaluate the performance of perovskite-like mixed oxides La2-xBaxCu1-yPdyO4-x/2, where x = 0 or 0.4 and y = 0 or 0.05, in the reduction reaction of NO by CO, focusing on their activity, selectivity and thermal stability. The catalysts were prepared by the coprecipitation method. The influence of the partial substitutions by Ba and/or Pd on the physical properties and the catalytic performance of the catalysts was evaluated. In addition, the impact on catalytic performance of the catalyst after thermal aging at 900 °C for 4 h was studied. Characterization tests such as ATG-ADT, N2 fisisorption, ICP-OES, XRD, TPD-O2, TPR-H2 and XANES were performed. For the catalytic evaluation, a mixture of 1% NO and 1% CO in He was used over a temperature ramp from room temperature to 500 °C. The characterization results indicated that the partial substitutions by Ba and/or Pd caused structural and physico-chemical changes in the catalysts, where the addition of Ba led to the formation of superficial oxygen vacancies and the addition of Pd promoted a greater reductibility of the catalysts. All the catalysts were active for the NO + CO reaction, but when subjected to thermal aging, the partial substitution of La by Ba increased the thermal stability of the perovskites. These results can be associated to the Cu+ species observed by XANES in the thermally aged catalyst containing Ba. The catalysts were even more active in their reduced form, where the previously reduced LaBaCuPd catalyst obtained the best performance among all the catalysts, reaching 100% of NO conversion at 310 °C. All catalysts had low N2O yield over the evaluated temperature range when compared to traditional supported catalystsCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorUniversidade do Estado do Rio de JaneiroCentro de Tecnologia e Ciências::Instituto de QuímicaBRUERJPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaZotin, Fatima Maria Zanon://lattes.cnpq.br/2398224913573093Santos, Luz Amparo Palaciohttp://lattes.cnpq.br/2277031732030434Gaspar, Alexandre Barroshttp://lattes.cnpq.br/1049735133222758Alberton, André Luishttp://lattes.cnpq.br/8926865010313541Cesar, Deborah Vargashttp://lattes.cnpq.br/1350917983266189Eon, Jean Guillaumehttp://lattes.cnpq.br/8381994025055535Fonseca, Yordy Enrique Liceahttp://lattes.cnpq.br/5455072899465223Rachele, Karen Gonçalves2021-01-06T19:26:25Z2018-07-302016-12-22info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfRACHELE, Karen Gonçalves. 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