Catalisadores Ru/xZnO-Al2O3 na hidrogenação parcial do benzeno

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2014
Autor(a) principal: Soares, João Carlos Serpa
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade do Estado do Rio de Janeiro
Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química
BR
UERJ
Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Link de acesso: http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/12052
Resumo: O benzeno tem sido associado ao aumento de doenças como leucemia, podendo provocar também alterações cromossômicas e danos irreversíveis à vida. O cicloexeno é um intermediário na obtenção de nylon e outros produtos da química fina e sua obtenção via hidrogenação parcial de benzeno constitui uma aplicação alternativa para este composto tóxico. No entanto, do ponto de vista termodinâmico, a hidrogenação total do benzeno a cicloexano é muito mais favorável do que a hidrogenação parcial deste a cicloexeno. Inserido neste contexto, este trabalho tem como objetivo a preparação, caracterização e avaliação de catalisadores Ru/xZnO-Al2O3 na reação de hidrogenação parcial de benzeno em reator batelada.Os óxidos mistos de ZnAl foram sintetizados por co-precipitação dos seus respectivos sais. Os catalisadores foram preparados por impregnação ao ponto úmido a partir do sal RuCl3.6H2O e receberam a seguinte nomenclatura: RuAl, Ru5ZnAl, Ru10ZnAl, Ru20ZnAl, Ru50ZnAl, Ru90ZnAl e RuZn. Para a caracterização dos catalisadores foram utilizadas técnicas de análise textural, fluorescência de raios X, difração de raios X, espectroscopia fotoeletrônica de raios X, redução à temperatura programada e quimissorção de H2. A hidrogenação parcial de benzeno foi realizada num reator PARR Instruments. A ordem de atividade para a reação com benzeno puro foi: Ru10ZnAl >>> Ru5ZnAl > Ru20ZnAl > RuAl >> Ru90ZnAl = Ru50ZnAl = RuZn. Dos catalisadores estudados, o Ru10ZnAl, apresentou menor tamanho de partícula (8 nm) e maior área específica (297 m².g-1) , fatores estes que provavelmente favoreceram a maior dispersão do rutênio sobre a superfície do catalisador. Além disso, observou-se redução parcial do suporte ZnO neste catalisador, verificado pela análise de DRX. Os testes realizados com o catalisador Ru10ZnAl com adição de solventes (água e cicloexano) apresentaram atividade inferior a do sistema contendo apenas benzeno
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Inserido neste contexto, este trabalho tem como objetivo a preparação, caracterização e avaliação de catalisadores Ru/xZnO-Al2O3 na reação de hidrogenação parcial de benzeno em reator batelada.Os óxidos mistos de ZnAl foram sintetizados por co-precipitação dos seus respectivos sais. Os catalisadores foram preparados por impregnação ao ponto úmido a partir do sal RuCl3.6H2O e receberam a seguinte nomenclatura: RuAl, Ru5ZnAl, Ru10ZnAl, Ru20ZnAl, Ru50ZnAl, Ru90ZnAl e RuZn. Para a caracterização dos catalisadores foram utilizadas técnicas de análise textural, fluorescência de raios X, difração de raios X, espectroscopia fotoeletrônica de raios X, redução à temperatura programada e quimissorção de H2. A hidrogenação parcial de benzeno foi realizada num reator PARR Instruments. A ordem de atividade para a reação com benzeno puro foi: Ru10ZnAl >>> Ru5ZnAl > Ru20ZnAl > RuAl >> Ru90ZnAl = Ru50ZnAl = RuZn. Dos catalisadores estudados, o Ru10ZnAl, apresentou menor tamanho de partícula (8 nm) e maior área específica (297 m².g-1) , fatores estes que provavelmente favoreceram a maior dispersão do rutênio sobre a superfície do catalisador. Além disso, observou-se redução parcial do suporte ZnO neste catalisador, verificado pela análise de DRX. Os testes realizados com o catalisador Ru10ZnAl com adição de solventes (água e cicloexano) apresentaram atividade inferior a do sistema contendo apenas benzenoBenzene has been associated with an increase in diseases such as leukemia and it can also cause irreversible chromosomal modifications and damage to life. The cyclohexene is an intermediate for nylon and other fine chemical products and it can be generated through partial benzene hydrogenation, which is an alternative application for this toxic compound. However, from the thermodynamic point of view, the total benzene hydrogenation to cyclohexane is much more favorable than its partial hydrogenation to cyclohexene. Based in this context, this work aims at the preparation, characterization and evaluation of Ru/xZnO-Al2O3 catalysts in the partial benzene hydrogenation reaction using a batch reactor. The ZnAl mixed oxides were synthesized by co-precipitation of their respective salts. The catalysts were prepared by dry impregnation of RuCl3.6H2O and the samples received the following nomenclatures: RuAl, Ru5ZnAl, Ru10ZnAl, Ru20ZnAl, Ru50ZnAl, Ru90ZnAl and RuZn. Textural analysis, X-ray fluorescence, X-ray diffraction, X-ray phoelectron, temperature programmed reduction and H2 chemisorption techniques were used to characterize the catalysts. Partial benzene hydrogenation was carried out in a PARR reactor Instruments. The order of activity for the reaction with pure benzene was as follows: Ru10ZnAl >>> Ru5ZnAl > Ru20ZnAl > RuAl >> Ru90ZnAl = Ru50ZnAl = RuZn. Over the studied catalysts, Ru10ZnAl presented lower particle size (8 nm) and higher surface area (297 m².g-1) and these factors most likely have favoured ruthenium high dispersion on the catalyst surface. In addition, through the TPR analysis, there was a partial ZnO reduction on this catalyst. Tests conducted with addition of solvents using Ru10ZnAl catalyst showed lower activities than the ones containing only benzeneUniversidade do Estado do Rio de JaneiroCentro de Tecnologia e Ciências::Instituto de QuímicaBRUERJPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaZotin, Fatima Maria Zanon://lattes.cnpq.br/2398224913573093Araujo, Lucia Regina Raddi dehttp://lattes.cnpq.br/1592062469734844Gaspar, Alexandre Barroshttp://lattes.cnpq.br/1049735133222758Silva, Mônica Antunes Pereira dahttp://lattes.cnpq.br/3911383035330556Zonetti, Priscila da Costahttp://lattes.cnpq.br/7522580132803695Santos, Luz Amparo Palaciohttp://lattes.cnpq.br/2277031732030434Soares, João Carlos Serpa2021-01-06T19:37:53Z2018-05-082014-10-24info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfSOARES, João Carlos Serpa. Catalisadores Ru/xZnO-Al2O3 na hidrogenação parcial do benzeno. 2014. 98 f. Dissertação (Mestrado em Processos Químicos e Meio Ambiente) - Universidade do Estado do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2014.http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/12052porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJinstname:Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)instacron:UERJ2024-02-27T18:36:08Zoai:www.bdtd.uerj.br:1/12052Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.bdtd.uerj.br/PUBhttps://www.bdtd.uerj.br:8443/oai/requestbdtd.suporte@uerj.bropendoar:29032024-02-27T18:36:08Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UERJ - Universidade do Estado do Rio de Janeiro (UERJ)false
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