Estudo cinético da decomposição térmica de coque sobre zeólita beta modificada com Zn e La
Ano de defesa: | 2022 |
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Tipo de documento: | Dissertação |
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Instituição de defesa: |
Universidade Federal da Bahia
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Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pós-Graduação em Engenharia Quimica (PPEQ)
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Departamento: |
Escola Politécnica
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País: |
Brasil
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Palavras-chave em Português: | |
Área do conhecimento CNPq: | |
Link de acesso: | https://repositorio.ufba.br/handle/ri/38268 |
Resumo: | As regulamentações ambientais têm intensificado as medidas para reduzir o teor de enxofre da gasolina, uma vez que este combustível gera óxidos de enxofre após queima, agravando os problemas ambientais e a saúde humana. A redução desse contaminante da gasolina pode ser feita diretamente no FCC, empregando aditivos que realizam a dessulfurização in situ. O processo FCC é severamente impactado pela desativação dos catalisadores e aditivos, devido a formação de coque. Este problema é contornado com a regeneração cíclica dos materiais, através da combustão do coque, que necessita de dados cinéticos da sua decomposição térmica para determinar os parâmetros de temperatura e tempo de residência no regenerador. Diante do exposto, neste trabalho avaliou-se a energia de ativação necessária para a termoxidação do coque, depositado sobre zeólita Beta modificada com Zn e La, que são materiais promissores para a redução de enxofre na faixa da gasolina, e realizou-se comparativo dos dados com dois aditivos comerciais. As amostras foram desativadas, de forma acelerada, com deposição do coque através do craqueamento catalítico de ciclohexano contendo 2% de enxofre, na temperatura de 500 °C e velocidade espacial de 0,02 s-1 . As modificações da zeólita Beta foram realizadas através da incorporação de 2% de zinco e 2% de lantânio via impregnação úmida. Os materiais sintetizados foram caracterizados com as técnicas de FRX, DRX fisissorção de N2 e FTIR, as quais indicaram não haver alterações estruturais significativas na zeólita Beta após as modificações. As amostras desativadas pelo coque foram analisadas por termogravimetria, a qual mostrou que a zeólita Beta de referência e a modificada com lantânio obtiveram o maior e menor teor de coque depositado, respectivamente. Já a zeólita Beta modificada com zinco apresentou teor de coque intermediário. O método Ozawa-Flynn-Wall foi aplicado para o estudo cinético, o qual utiliza os dados das análises termogravimétricas. Verificou-se que a menor energia de ativação para a termoxidação do coque foi encontrada na zeólita modificada com lantânio, enquanto a zeólita modificada com zinco obteve energia de ativação intermediária e a zeólita Beta sem modificações apresentou o valor mais elevado. As análises de espectroscopia Raman mostraram uma relação direta do grau de grafitização com a energia de ativação de combustão do coque, e a zeólita modificada com lantânio apresentou a menor energia de ativação para combustão, indicando que o coque é mais facilmente consumido durante a regeneração do catalisador no FCC. |
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Diante do exposto, neste trabalho avaliou-se a energia de ativação necessária para a termoxidação do coque, depositado sobre zeólita Beta modificada com Zn e La, que são materiais promissores para a redução de enxofre na faixa da gasolina, e realizou-se comparativo dos dados com dois aditivos comerciais. As amostras foram desativadas, de forma acelerada, com deposição do coque através do craqueamento catalítico de ciclohexano contendo 2% de enxofre, na temperatura de 500 °C e velocidade espacial de 0,02 s-1 . As modificações da zeólita Beta foram realizadas através da incorporação de 2% de zinco e 2% de lantânio via impregnação úmida. Os materiais sintetizados foram caracterizados com as técnicas de FRX, DRX fisissorção de N2 e FTIR, as quais indicaram não haver alterações estruturais significativas na zeólita Beta após as modificações. 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This problem is circumvented with the cyclic regeneration of materials, through the combustion of coke, which requires kinetic data of its thermal decomposition to determine the parameters of temperature and residence time in the regenerator. Given the above, this work evaluated the activation energy required for the thermoxidation of coke, deposited on zeolite Beta modified with La and Zn, which are promising materials for the reduction of sulfur in gasoline range, and performed a comparison of the data with two commercial additives. The samples were deactivated, in an accelerated manner, with coke deposition by catalytic cracking of cyclohexane containing 2% sulfur, at a temperature of 500 °C and a space velocity of 0.02 s-1 . Modifications of the Beta zeolite were carried out by incorporating 2% zinc and 2% lanthanum via wet impregnation. The synthesized materials were characterized with XRF, XRD, N2 physisorption and FTIR techniques, which indicated that there were no significant structural changes in the Beta zeolite after the modifications. The coke deactivated samples were analyzed by thermogravimetry, which showed that the reference zeolite Beta and the one modified with lanthanum obtained the highest and lowest deposited coke content, respectively. The Ozawa-Flynn-Wall method was applied for the kinetic study, which uses the data from the thermogravimetric analyses. It was found that the lowest activation energy for coke thermoxidation was found in the zeolite modified with lanthanum, while the unmodified Beta zeolite presented the highest value. The Raman spectroscopy analyses showed a direct relationship of the degree of graphitization with the activation energy of coke combustion, and the zeolite modified with lanthanum showed the lowest activation energy for combustion, indicating that the coke is more easily consumed during the regeneration of the catalyst in the FCC.Submitted by Biblioteca Engenharia Processamento Técnico (biengproc@ufba.br) on 2023-10-27T21:41:55Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 701 bytes, checksum: 42fd4ad1e89814f5e4a476b409eb708c (MD5) Dissertacao-Diego_Santana_da_Silva-PRH36.pdf: 2646614 bytes, checksum: 16e1d8877263ee3063749fa8588bbd1f (MD5)Approved for entry into archive by Biblioteca Engenharia Processamento Técnico (biengproc@ufba.br) on 2023-10-27T21:42:27Z (GMT) No. of bitstreams: 2 license_rdf: 701 bytes, checksum: 42fd4ad1e89814f5e4a476b409eb708c (MD5) Dissertacao-Diego_Santana_da_Silva-PRH36.pdf: 2646614 bytes, checksum: 16e1d8877263ee3063749fa8588bbd1f (MD5)Made available in DSpace on 2023-10-27T21:42:27Z (GMT). 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Estudo cinético da decomposição térmica de coque sobre zeólita beta modificada com Zn e La Silva, Diego Santana da Engenharia química Gasolina Processo de craqueamento catalítico fluido Catalisadores Zeólita Beta Energia de ativação Gasoline Fluid catalytic cracking process Catalysts Beta Zeolite Activation energy |
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