Eletrocatalisadores nanoestruturados de MnO2 em Carbono Vulcan Aplicados na eletrogeração de H2O2 para a mineralização de corante diazo

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2018
Autor(a) principal: Aveiro, Luci Rocha
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
DIÓXIDO DE MANGANÊS
NANOFLORES
ELETRO-FENTON
ELETRODO DE DIFUSÃO GASOSA
REAÇÃO DE REDUÇÃO DE OXIGÊNIO
MANGANESE DIOXIDE
NANOFLOWERS
ELECTRO-FENTON
GAS DIFFUSION ELECTRODE
OXYGEN REDUCTION REACTION
PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E TECNOLOGIA/QUÍMICA - UFABC
Link de acesso: http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=111334
Resumo: Orientador: Prof. Dr. Mauro Coelho dos Santos
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Experimentos de RRDE mostraram a maior formação de íons hidroperóxido em meio alcalino para 3% MnO2/C, exibindo a maior atividade eletrocatalítica, transferindo 2,1 elétrons com um rendimento de 96% de H2O2, enquanto que o carbono Vulcan XC72 produziu apenas 73% de H2O2. Foram preparados eletrodos de difusão gasosa (EDG) com este material a fim de se estudar a produção de H2O2 in situ e verificou-se que o mesmo era capaz de gerar 391 mg.L-1 de H2O2, cerca de cinco vezes mais que o Vulcan XC72 (83 mg.L-1) em 2 horas em meio ácido. Este EDG modificado (NFMnO2 / Vulcan XC72) foi aplicado na degradação eletroquímica do corante Preto Reativo 5 (PR5) por dois métodos: degradação eletroquímica e foto assistida com e sem reagente de Fenton. Foram utilizados dois anodos, Pt e diamante dopado com boro (DDB), e o cátodo de 3% NFMnO2/Vulcan XC72 (EDG). Utilizou-se uma célula eletroquímica sem divisão com o EDG. A eficiência da descoloração foi monitorada por espectroscopia UV-vis, e a degradação foi monitorada pela análise de Carbono Orgânico Total (TOC). Para monitoramento da dissolução do manganês, alíquotas (1 mL) foram coletadas durante a degradação. Após 6 horas de eletrogeração de H2O2, a concentração de manganês na solução de PR5 foi de apenas 23,1 ± 1,2 ?g L-1. Estimou-se que aproximadamente 60 ?g L-1 (<0,2%) de manganês migraram do EDG para a solução após 12 h de eletrólise, o que indicou a boa estabilidade do mesmo. Os processos fotoeletro-Fenton-DDB (FEFBDD) mostraram a melhor porcentagem de remoção de cor (~ 93%) e 91% de mineralização. Além disso, a cinética de descoloração e a eficiência do catodo do eletrodo de difusão de gás para a degradação da carga orgânica em efluente têxtil simulado também foram avaliadas. A remoção de cor e de COT foi eficiente em todos os processos propostos, sendo capaz de promover altas porcentagens de remoção de COT após oxidação com uma cinética de pseudo-primeira ordem. O processo PEFDDB foi o mais eficaz para remover o corante PR5 em 5 min 95%, enquanto para remoção de cor com o EF-DDB foi de 93% e 2% apenas com a oxidação anódica, já a redução de COT foi de 52%, 56% e 1%, respectivamente. Os processos EF-DDB e PEF-BDD têm kobs cerca de 5 e 56 vezes maior, respectivamente, do que valores relatados na literatura com o processo UVC/H2O2 na presença de ferrioxalato para descoloração de efluente com PR5.Manganese oxide (MnO2) nanomaterials represent promising low-cost electrocatalyst materials for hydrogen peroxide (H2O2) production by the oxygen reduction reaction (ORR). In this material, the introduction of oxygen vacancies is an effective strategy for boosting their electrocatalytic activities. Here, we describe the synthesis of hybrid materials composed of MnO2 nanoflowers supported on Vulcan XC72 carbon in which the concentration of the oxygen vacancy sites on the surface was increased. RRDE experiments showed the greatest formation of hydroperoxide ion in alkaline media for MnO2/C 3% on carbon, exhibiting the highest electrocatalytic activity, transferring 2.1 electrons with a yield of 96% H2O2, while the Vulcan XC72 carbon produced only 73% H2O2. Gas diffusion electrodes (GDE) were prepared using this material to study the H2O2 in situ production and it was able to generate 391 mg L-1 of H2O2, about five times higher than Vulcan XC72 (83 mg L-1) for 2 hours in acidic media. The modified GDE (NFMnO2/Vulcan XC72) was applied in the electrochemical degradation of Reactive Black 5 (RB5) by two methods: electrochemical and photo-assisted electrochemical degradation, with and without, a Fenton reagent. Two anodes were used, Pt and borondoped diamond (BDD), and the cathode was 3% MnO2 nanoflowers (NFMnO2) on a carbon gas diffusion electrode (GDE). An electrochemical cell without was used. The decolorization and the degradation process was monitored by UV-vis spectroscopy and Total Organic Carbon (TOC) analysis, respectively. For Mn dissolution monitoring, aliquots (1 mL) were collected during the degradation. After 6 hours of H2O2 electrogeneration, the manganese concentration in the RB5 solution was only 23.1 ± 1.2 ?g L-1. It was estimated that approximately 60 ?g L-1 (<0.2%) of manganese migrated from GDE to the solution after 12 h of electrolysis, indicating a good stability of the GDE. The photoelectron-Fenton-BDD (PEF-BDD) processes showed both the best color removal percentage (~93%) and mineralization (91%). Additionaly, the discoloration kinetics and the efficiency of the gas diffusion electrode cathode for the degradation of the organic load in the simulated textile effluent were also evaluated. The experimental set-up for combined anodic oxidation with photo-assisted electro-Fenton processes (PEF-BDD) was more efficient than only anodic oxidation (AO). The color and TOC removal were more efficient in all proposed processes being able to promote high percentages of TOC removal after oxidation following a reaction kinetics of pseudo-first order. The PEF-BDD process was the most effective to remove RB5 dye within 5 min (95%), while for EF-BDD and AO, the color removal was 93% and 2%. The TOC reduced 52%, 56% and 1%, respectively. The EF-BDD and PEF-BDD processes have kapp about 5 and 56 times higher, respectively, than the values reported in the literature with UVC/H2O2 process in the presence of ferrioxalate for effluent discoloration with RB5.Santos, Mauro Coelho dosBartoloni, Fernando HeeringOliveira, Hueder Paulo Moisés deMotheo, Artur de JesusFerreira, Tiago LuizAveiro, Luci Rocha2018info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf140 f. : il.http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=111334http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=111334&midiaext=76565http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=111334&midiaext=76564Cover: http://biblioteca.ufabc.edu.br/php/capa.php?obra=111334porreponame:Repositório Institucional da UFABCinstname:Universidade Federal do ABC (UFABC)instacron:UFABCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2019-04-24T11:06:50Zoai:BDTD:111334Repositório InstitucionalPUBhttp://www.biblioteca.ufabc.edu.br/oai/oai.phpopendoar:2019-04-24T11:06:50Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)false
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