Síntese e caracterização das propriedades físicas de amostras semicondutores de TiO2 e CsPbI3 : aplicações em fotodegradação
| Ano de defesa: | 2022 |
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Síntese e caracterização das propriedades físicas de amostras semicondutores de TiO2 e CsPbI3 : aplicações em fotodegradaçãoSEMICONDUTORESDIÓXIDO DE TITÂNIO (TiO2)FOTODEGRADAÇÃOAZUL DE METILENOPEROVSKITA DE HALETO (CsPbI3)MATERIAIS COMPÓSITOSHETEROESTRUTURASEMICONDUCTORSTITANIUM DIOXIDE (TiO2)PHOTODEGRADATIONMETHYLENE BLUEHALIDE PEROVSKITE (CsPbI3)COMPOSITEHETEROSTRUCTURESPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM NANOCIÊNCIAS E MATERIAIS AVANÇADOS - UFABCOrientador: Prof. Dr. Jose Antonio SouzaTese (doutorado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Nanociências e Materiais Avançados, Santo André, 2022.Os materiais semicondutores micro e nanoestruturados têm atraído muita atenção da comunidade científica devido às inúmeras aplicações tecnológicas. Aplicações envolvendo interação com a radiação eletromagnética como células solares, dispositivos emissores e fotodegradação da matéria orgânica estão entre as mais investigadas. Neste trabalho, um estudo envolvendo a síntese de duas famílias de semicondutores, TiO2 e CsPbI3, e caracterização das propriedades estruturais, morfológicas, ópticas e fotocatalíticas foram realizadas. A primeira família de TiO2 foi sintetizada via método hidrotérmico assistido por microondas variando a temperatura entre 120 e 200 ºC e a perovskita de haleto foi sintetizada pelo método solvotérmico. Caracterizações estruturais, morfológicas e ópticas revelaram a formação de dois conjuntos de TiO2 com estrutura cristalina rutilo (nanobastões) e anatase (nanopartículas) com energia de banda proibida da ordem de 2,9 eV enquanto CsPbI3 forma microbastões com energia de gap 2,7 eV. As duas famílias de semicondutores foram utilizadas para os ensaios de fotodegradação do azul de metileno dissolvido em metanol, usando um simulador solar. Amostras de TiO2 com estrutura cristalina anatase mostraram melhor atividade fotocatalítica para degradação quando comparada às outras estruturas. As espectroscopias de EPR revelaram a presença de íons Ti3+ autodopantes na fase anatase. A criação e o aumento desses íons Ti3+ estão intimamente relacionados à alta eficiência de fotodegradação, aumentando a absorção de luz visível provavelmente causada pelos estados intermediários de energia induzidos dentro do gap de TiO2. A formação de compósitos e a fabricação de heteroestruturas envolvendo essas amostras semicondutoras foram realizadas na tentativa de melhorar a dinâmica dos portadores de carga, o que pode resultar em um aumento no desempenho fotocatalítico. Assim, compósitos e heteroestruturas de TiO2 (anatase) e perovskita de haleto (CsPbI3) foram fabricados e estudados. A análise da atividade de fotodegradação indicou que os compósitos TiO2/CsPbI3 têm um desempenho muito melhor do que heteroestruturas e fases puras sob as mesmas condições de irradiação de luz. O compósito promove um mecanismo cooperativo de degradação com uma constante cinética de kcomp=91,2 min-1, enquanto as heteroestruturas levam à mineralização do corante com khetero=13,4 x 10-3 min-1. Uma alta taxa de fotodegradação pode ser observada na perovskita CsPbI3 mesmo em uma solução sem a presença de oxigênio dissolvido. A presença de defeitos estruturais intersticiais e vacâncias de iodeto na perovskita podem atuar como centros catalíticos.Micro and nanostructured semiconductor materials have attracted a lot of attention from the scientific community due to the numerous possibilities of technological applications. Applications involving interaction with electromagnetic radiation such as solar cells, luminescent devices, and photodegradation of organic matter are among the most investigated. In this work, a study involving the synthesis of two semiconductor families (TiO2 and CsPbI3) and characterization of structural, morphological, optical, and photocatalytic properties was performed. The first TiO2 family was synthesized via microwave assisted hydrothermal method varying the temperature between 120 and 200 ºC and the halide perovskite was synthesized by the solvothermic method. Structural, morphological, and optical characterizations revealed the formation of two TiO2 sets with rutile (nanorods) and anatase (nanoparticles) crystal structure with a bandgap energy of 2.9 eV while CsPbI3 forms microrods with a gap energy of 2.7 eV. The two families of semiconductors were used for photodegradation experiments of methylene blue dissolved in methanol, using a solar simulator. TiO2 samples with anatase crystal structure showed better photocatalytic activity for degradation when compared to other structures. EPR spectroscopy revealed the presence of self-doping Ti3+ ions in the anatase phase. The creation and enhancement of these Ti3+ ions are closely related to the high photodegradation efficiency, increasing visible light absorption probably caused by induced intermediate states within the TiO2 gap. The composition of these semiconductor samples to form composites and the fabrication of heterostructures was carried out in an attempt to improve the dynamics of charge carriers, which can result in an increase in photocatalytic performance. Thus, composites and heterostructures of TiO2 (anatase) and halide perovskite (CsPbI3) were produced and studied. The analysis of photodegradation activity indicated that TiO2/CsPbI3 composites perform much better than pure phases under the same light irradiation conditions. The composite promotes a cooperative degradation mechanism with a kinetic constant of kcomp=91.2 min-1, while heterostructures lead to dye mineralization with khetero=13.4 x 10-3 min-1. A high photodegradation rate can be observed in CsPbI3 perovskite even in a solution without the presence of dissolved oxygen. The presence of structural defects interstitials and vacancies iodide leading on the perovskite may act as catalytic centers.Souza, José AntonioFlorio, Daniel Zanetti deDalpian, Gustavo MartiniGouveia, Rubia FigueredoBarbeta, Vagner BernalGanharul, Grace Kelly Quarteiro2022info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf92 f. : il.http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=122545http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=122545&midiaext=80011http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=122545&midiaext=80010Cover: http://biblioteca.ufabc.edu.br/php/capa.php?obra=122545porreponame:Repositório Institucional da UFABCinstname:Universidade Federal do ABC (UFABC)instacron:UFABCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2022-07-08T16:36:44Zoai:BDTD:122545Repositório InstitucionalPUBhttp://www.biblioteca.ufabc.edu.br/oai/oai.phpopendoar:2022-07-08T16:36:44Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)false |
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Síntese e caracterização das propriedades físicas de amostras semicondutores de TiO2 e CsPbI3 : aplicações em fotodegradação Ganharul, Grace Kelly Quarteiro SEMICONDUTORES DIÓXIDO DE TITÂNIO (TiO2) FOTODEGRADAÇÃO AZUL DE METILENO PEROVSKITA DE HALETO (CsPbI3) MATERIAIS COMPÓSITOS HETEROESTRUTURA SEMICONDUCTORS TITANIUM DIOXIDE (TiO2) PHOTODEGRADATION METHYLENE BLUE HALIDE PEROVSKITE (CsPbI3) COMPOSITE HETEROSTRUCTURES PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM NANOCIÊNCIAS E MATERIAIS AVANÇADOS - UFABC |
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