Eletrocatalisadores nanoestruturados baseados em paládio para aplicação em células a combustível alcalinas de líquido direto

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2023
Autor(a) principal: Gentil, Tuani Carla
Orientador(a): Santos, Mauro Coelho dos
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Federal do ABC
Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia/Química
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Link de acesso: http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=126317&midiaext=81183
Resumo: Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nivel Superior
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spelling info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisEletrocatalisadores nanoestruturados baseados em paládio para aplicação em células a combustível alcalinas de líquido direto2023-05-26Santos, Mauro Coelho dosGentil, Tuani CarlaUniversidade Federal do ABCPrograma de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia/QuímicaUFABCporCENERGIAS RENOVPALETANOLELETROQUNANOMATERIAISFUEL CELLSRENEWABLE ENERGIESPALLADIUMETHANOLELECTROCHEMISTRYNANOMATERIALSPROGRAMA DE PCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nivel SuperiorFundação de Amparo a Pesquisa do Estado de São PauloO crescimento populacional somado à industrialização e expansão econômica mundial tem resultado no esgotamento de reservas de combustíveis fósseis, impulsionando, nas últimas décadas, alternativas para suprir a demanda energética de forma mais sustentável. Neste contexto, destacam-se as células a combustível, dispositivos capazes de converter energia química em energia elétrica, com altos rendimentos e baixa emissão de poluentes. Neste trabalho foram desenvolvidos diferentes tipos de eletrocatalisadores anódicos baseados em paládio e óxidos de baixo custo para aplicação em células a combustível alcalinas de líquido direto (ADLFC), explorando os combustíveis acetol e etanol. As reações de oxidação de acetol (ROA) em meio alcalino foram catalisadas por materiais simples à base de nanopartículas (NP) Pd. Os estudos de operação em ADLFC resultaram no potencial de circuito aberto de 1341 mV utilizando o material PdNP/C, superior ao encontrado na literatura para oxidação de álcoois, e densidade máxima de potência de 32 mW cm?2 a 80 °C. As reações de oxidação de etanol (ROE) foram catalisadas inicialmente por materiais simples (PdNP/C), e por materiais binários e ternários, os quais parte da carga metálica de alto custo foi substituída por nano-octaedros de Fe3O4 e nanobarras de SnO2. O material mais promissor foi o PdNPFe3O4/C, resultando no maior valor de densidade de potência (31,4 mWcm-2), a 70 °C, mesmo com a redução em 50% de carga de paládio em relação ao material comercial e ao material simples. Os materiais PdNPSnO2/C e PdNPFe3O4SnO2/C também exibiram resultados de operação em ADEFC superiores ao material comercial (28 mWcm-2 e 30 mWcm-2, respectivamente, versus 18 mWcm-2 obtido com Pd/C Alfa Aesar), sugerindo-se que a presença de nano-octaedros de Fe3O4 e nanobarras de SnO2 podem favorecer o mecanismo bifuncional, facilitando a oxidação do CO a CO2, e, consequentemente, promovendo uma melhora na atividade catalítica para ROE. A fim de avaliar os efeitos da morfologia na atividade catalítica da ROE em meio alcalino, os materiais mencionados anteriormente foram sintetizados novamente variando a morfologia do paládio, em que foram preparadas as mesmas composições, porém com estruturas ramificadas de nanodendritos (ND) de Pd. Os estudos de operação em ADEFC mostraram que o eletrocatalisador PdNDSnO2/C apresentou melhor desempenho em relação a todos os demais, atingindo a densidade de potência de 20 mWcm-2, apesar de não superarem os resultados de NP de Pd. Para complementar o estudo, o material mais promissor (PdNPFe3O4/C) foi submetido a testes de estabilidade, comparado ao material comercial e simples, nos quais foram empregadas técnicas 5 avançadas de SFC-ICP-MS online e testes acelerados de estresse (AST). Os resultados de AST mostraram que o material PdNPFe3O4/C apresentou menor porcentagem de dissolução de Pd e não foi observada dissolução de Fe, o que era esperado em meio alcalino, além da maior atividade para ROE após AST em relação ao material simples. Os mapeamentos de dissolução registrados por SFC-ICP-MS online mostram que a dissolução transiente de Pd começa durante a varredura direta na quarta voltametria cíclica (VC), no limite de potencial superior (UPL-upper potential limit) de +0,9 V RHE, tanto na presença quanto na ausência de etanol. Desta forma, sugere-se que a presença de nano-octaedros de Fe3O4 contribuiu para a estabilidade e atividade do material, corroborando com os estudos eletroquímicos de ROE e de operação em ADEFC, mostrando-se promissor na área de eletrocatálise da oxidação de etanol para a utilização em células a combustível alcalinas de etanol direto.http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=126317&midiaext=81183application/pdfreponame:Repositório Institucional da UFABCinstname:Universidade Federal do ABC (UFABC)instacron:UFABCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2026-01-15T22:06:40Zoai:BDTD:126317Repositório InstitucionalPUBhttp://www.biblioteca.ufabc.edu.br/oai/oai.phpopendoar:2024-02-08T14:55:55Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)false
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