Síntese da peneira molecular SBA-15 por métodos de aquecimento distintos e desenvolvimento de catalisadores (Co/SBA-15 e Ru/Co/SBA-15) destinados à reação de Fischer-Tropsch.

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2011
Autor(a) principal: RODRIGUES, Jocielys Jovelino. lattes
Orientador(a): RODRIGUES, Meiry Gláucia Freire. lattes
Banca de defesa: BARROS, Joana Maria de Farias., SILVA, Antonio Osimar Sousa.
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Federal de Campina Grande
Programa de Pós-Graduação: PÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA QUÍMICA
Departamento: Centro de Ciências e Tecnologia - CCT
País: Brasil
Palavras-chave em Português:
Link de acesso: http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/10717
Resumo: A introdução do rutênio como promotor surge como uma alternativa promissora para reduzir muito mais facilmente as partículas de oxido de cobalto, aumentar a dispersão de cobalto e inibir a desativação do catalisador. Sendo assim, este trabalho tem como objetivos: preparar a peneira molecular SBA-15 utilizando métodos distintos de aquecimento e avaliar na reação de Fischer-Tropsch os catalisadores 20%Co/SBA-15 (convencional), 20%Co/SBA-15 (microondas) e 0,5%Ru20%Co/SBA-15 (convencional). Os catalisadores foram preparados por impregnação úmida utilizando como suporte as peneiras moleculares SBA-15. Na peneira molecular SBA-15, métodos convencional e microondas, foi impregnado o cobalto através da soução aquosa de nitrato de cobalto. Na sequencia foi incorporado o promotor rutênio usando solução de cloreto. As amostras foram caracterizadas por DRX, EDX, ATD, RTP, MEV e adsorção física de N2. A reação de Fischer-Tropsch foi conduzida a 240°C, pressão de 20 bar utilizando uma relação molar H2/CO = 1, em um reator leito de lama durante um tempo de reação de 8 h. A obtenção da peneira molecular mesoporosa, SBA-15 pelos métodos de aquecimento convencional e por energia de microondas pode ser confirmada pelos difratogramas de raios X, com destaque para a SBA-15 obtida com curtos tempos de cristalizacao pelo método de aquecimento com energia de microondas. As áreas superficiais especificas diminuem e o volume de poro varia, devido ao bloqueio dos poros pelo cobalto e pelo promotor rutênio, mas a estrutura da peneira molecular SBA-15 não e alterada. Os perfis de RTP dos catalisadores das series Co/SBA-15 e Ru/Co/SBA-15 permitiram verificar a presençaa de picos distintos que pode ser causado pela dispersão do cobalto. Os resultados obtidos a partir da síntese de Fischer-Tropsch pelos catalisadores apresentaram altas seletividades a hidrocarbonetos (C5+) de alto valor agregado, bem como verificou-se que a co-impregnação do promotor rutênio no catalisador Co/SBA-15 (método convencional) favoreceu o aumento da seletividade para hidrocarbonetos C5+. Os catalisadores em estudo apresentaram alta seletividade a C5+ maior do que a seletividade de catalisadores comerciais suportados em sílica relatados pela literatura.
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Na sequencia foi incorporado o promotor rutênio usando solução de cloreto. As amostras foram caracterizadas por DRX, EDX, ATD, RTP, MEV e adsorção física de N2. A reação de Fischer-Tropsch foi conduzida a 240°C, pressão de 20 bar utilizando uma relação molar H2/CO = 1, em um reator leito de lama durante um tempo de reação de 8 h. A obtenção da peneira molecular mesoporosa, SBA-15 pelos métodos de aquecimento convencional e por energia de microondas pode ser confirmada pelos difratogramas de raios X, com destaque para a SBA-15 obtida com curtos tempos de cristalizacao pelo método de aquecimento com energia de microondas. As áreas superficiais especificas diminuem e o volume de poro varia, devido ao bloqueio dos poros pelo cobalto e pelo promotor rutênio, mas a estrutura da peneira molecular SBA-15 não e alterada. Os perfis de RTP dos catalisadores das series Co/SBA-15 e Ru/Co/SBA-15 permitiram verificar a presençaa de picos distintos que pode ser causado pela dispersão do cobalto. Os resultados obtidos a partir da síntese de Fischer-Tropsch pelos catalisadores apresentaram altas seletividades a hidrocarbonetos (C5+) de alto valor agregado, bem como verificou-se que a co-impregnação do promotor rutênio no catalisador Co/SBA-15 (método convencional) favoreceu o aumento da seletividade para hidrocarbonetos C5+. Os catalisadores em estudo apresentaram alta seletividade a C5+ maior do que a seletividade de catalisadores comerciais suportados em sílica relatados pela literatura.The introduction of ruthenium as a promoter emerges as a promising alternative for reduce cobalt oxide particles much more easily, increase the cobalt dispersion and inhibit catalyst deactivation. Therefore, this The objective of this work is to prepare the molecular sieve SBA-15 using different heating methods and to evaluate in the Fischer-Tropsch reaction the 20% Co / SBA-15 (conventional), 20% Co / SBA-15 (microwave) catalysts and 0.5% Ru20% Co / SBA-15 (conventional). The catalysts were prepared by wet impregnation using SBA-15 molecular sieves as support. At SBA-15 molecular sieve, conventional and microwave methods, was impregnated with cobalt through the aqueous cobalt nitrate. Following was incorporated the ruthenium promoter using chloride solution. The samples were characterized by DRX, EDX, ATD, RTP, SEM and physical adsorption of N2. The reaction of Fischer-Tropsch was conducted at 240 ° C, 20 bar pressure using a molar H2 / CO = 1 in a mud bed reactor during a reaction time of 8 h. THE obtaining the mesoporous molecular sieve, SBA-15 by the heating methods conventional and microwave energy can be confirmed by diffractograms X-ray, highlighting the SBA-15 obtained with short crystallization times by the microwave energy heating method. The surface areas Specific pores decrease and pore volume varies due to pore blockage by the cobalt and the ruthenium promoter, but the structure of the SBA-15 molecular sieve is not amended. The RTP profiles of the Co / SBA-15 and Ru / Co / SBA-15 series catalysts allowed to verify the presence of distinct peaks that can be caused by the cobalt dispersion. The results obtained from Fischer-Tropsch synthesis catalysts showed high selectivity to high (C5 +) hydrocarbons. added value, as well as the co-impregnation of the ruthenium promoter. catalyst Co / SBA-15 (conventional method) favored the increase of selectivity for C5 + hydrocarbons. The catalysts under study presented high selectivity at C5 + higher than selectivity of commercial catalysts supported on silica reported by the literature.Submitted by Élida Maeli Fernandes Quirino (maely_sax@hotmail.com) on 2020-01-07T10:23:12Z No. of bitstreams: 1 JOCIELYS JOVELINO RODRIGUES - DISSERTAÇÃO PPGEQ 2011.pdf: 5760850 bytes, checksum: 6790a44e4a178269163ba992035075c3 (MD5)Made available in DSpace on 2020-01-07T10:23:12Z (GMT). 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(Dissertação de Mestrado em Engenharia Química), Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, Centro de Ciências e Tecnologia, Universidade Federal de Campina Grande - Paraíba - Brasil, 2011. Disponível em: http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/10717info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisPeneira MolecularFischer-TropschÓxido de CobaltoNitrato de CobaltoRutênioMecanismo de CarbenoMicroscopia Eletrônica de VarreduraMolecular SieveFischer-TropschCobalt OxideCobalt NitrateRutheniumCarbene MechanismScanning Electron Microscopyporinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCGinstname:Universidade Federal de Campina Grande (UFCG)instacron:UFCGORIGINALJOCIELYS JOVELINO RODRIGUES - DISSERTAÇÃO PPGEQ CCT 2011.pdfJOCIELYS JOVELINO RODRIGUES - DISSERTAÇÃO PPGEQ CCT 2011.pdfapplication/pdf6126370http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/xmlui/bitstream/riufcg/10717/3/JOCIELYS+JOVELINO+RODRIGUES+-+DISSERTA%C3%87%C3%83O+PPGEQ+CCT+2011.pdf1379c2c8ead572d465a2cc1d9d9d07caMD53LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81748http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/xmlui/bitstream/riufcg/10717/2/license.txt8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33MD52riufcg/107172022-12-09 16:53:42.984oai:localhost: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Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://bdtd.ufcg.edu.br/PUBhttp://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/oai/requestbdtd@setor.ufcg.edu.br || bdtd@setor.ufcg.edu.bropendoar:48512022-12-09T19:53:42Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCG - Universidade Federal de Campina Grande (UFCG)false
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