Materiais híbridos multifuncionais: síntese, caracterização e aplicação na sorção de 17[alfa]-etilenoestradiol, amoxicilina e oxidação de sulfetos

• Ano de defesa: 2018
• Autor(a) principal: Tatiana Aparecida Ribeiro dos Santos
• Orientador(a): Maria Helena de Araujo
• Banca de defesa: Célia Machado Ronconi, Renata Pereira Lopes Moreira, Guilherme Dias Rodrigues, Guilherme Ferreira de Lima
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal de Minas Gerais
• Palavras-chave em Português: catálise; sílicas; compósitos; contaminantes emergentes; argilas; Adsorção
• Link de acesso: http://hdl.handle.net/1843/SFSA-B75SXG

Neste trabalho, materiais híbridos, hidrofobizados com o surfactante brometo de cetiltrimetilamônio (CTA+Br-), foram utilizados para sorção do antibiótico amoxicilina (AMX) e/ou hormônio 17[alfa]-etinilestradiol (EE). Os materiais obtidos foram caracterizados por análise térmica (TG), absorção atômica em chamas, adsorçãodessorção de N2 a 77 K, difração de raios X (DRX), microscopias eletrônicas de varredura e transmissão (MEV e MET), espectroscopia na região do infravermelho (IV), e espectroscopia de vida-média de pósitrons (EVMP). O primeiro material híbrido utilizado foi a MCM-41 (Mobil Composition of Matter number 41) com CTA+Br-(M52CTA+). Ele foi eficiente para sorção tanto de AMX (55 mg g-1) como de EE (15 mg g-1). Baseado no estudo de calores isostérico e dados de espectroscopia de vidamédia de pósitrons s foi possível propor que a remoção desses contaminantes ocorre devido à sorção destes dentro dos tubos de MCM-41 preenchidos pelas micelas de CTA+. As argilas modificadas com CTA+ foram sintetizadas por meio da intercalação de diferentes quantidades de CTA+Br- entre as lamelas da bentonita (BE) e da vermiculita (VE). Os materiais foram testados quanto a capacidade de sorção de EE, e verificou-se que as argilas sem CTA+Br- não são capazes de sorver o hormônio. O material B16CTA+ (bentonita com 16% de CTA+Br-) apresentou maior capacidade de sorção quando comparado aos outros sólidos dessa série. Já as amostras de vermiculita V16CTA+, V18CTA+ e V19CTA+ apresentaram capacidades similares de sorção de EE. Por último, foram sintetizados nanomateriais de carbono dopado com nitrogênio a partir do materialM52CTA+ impregnado com ferro, utilizando acetonitrila como fonte de carbono e nitrogênio pelo processo CVD (Chemical Vapor Deposition) a 600, 650, 700 e 800 °C. Os materiais obtidos mostraram uma razão N/C entre 8,3-10,1% e um teor de carbono entre 14-31%. Resultados de MET, TG, análise elementar, espectroscopia Raman e DRX mostraram que a síntese em temperaturas mais elevadas levou à formação de maiores quantidades de nanoestruturas de carbono e nitrogênio e com estruturas de carbono semelhantes a bambu. Por outro lado, os resultados de XPS mostraram que as estruturas de carbono obtidas a 800 °C têm preferencialmente a presença de espécies de nitrogênio menos reativas (nitrogênio grafítico), enquanto os materiais obtidos a 600 e 650 °C apresentam preferencialmente grupos de nitrogênio mais reativos como piridina. Estes materiais foram utilizados como catalisadores para a oxidação de sulfetos. O tipo de grupo nitrogenado presente na estrutura de carbono influenciou diretamente a atividade dos materiais. Os catalisadores obtidos a temperaturas mais baixas apresentaram a melhor cinética de oxidação de sulfeto, o que foi relacionado à presença de maior teor de grupos nitrogenados mais reativos.