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Preparação de adsorvente de bagaço de cana-de-açúcar heterossubstituído e aplicação na remoção de metais tóxicos.

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2021
Autor(a) principal: Teodoro, Filipe Simoes
Orientador(a): Gurgel, Leandro Vinícius Alves, Silva, Luís Henrique Mendes da
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Bagaço de cana
Bifuncionalização
Adsorção
Metais tóxicos
Link de acesso: http://www.repositorio.ufop.br/jspui/handle/123456789/14545
Resumo: Programa de Pós-Graduação em Engenharia Ambiental. Núcleo de Pesquisas e Pós-Graduação em Recursos Hídricos, Universidade Federal de Ouro Preto.
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O excesso desses elementos em corpos d’água apresenta sérios riscos para as diversas formas de vida, inclusive a humana, devido à sua elevada toxicidade e carcinogenicidade, resultando em bioacumulação ao longo da cadeia alimentar. Dentre os métodos de remediação destes contaminantes, a adsorção é uma das técnicas que tem sido amplamente estudada devido à fácil implementação e elevada eficiência. Nos últimos anos, grandes esforços têm sido dedicados à busca de novos adsorventes derivados de biomassa vegetal, visto que estes materiais são de grande abundância na natureza, sendo que alguns deles são tratados como resíduos e descartados no meio ambiente. Este trabalho tem como objetivo a preparação de um adsorvente à base de bagaço de cana-de-açúcar (BSeP) utilizando dois anidridos (succínico e piromelítico) por meio de uma reação em única etapa para aplicação na remoção de íons Cu(II) e Zn(II) de soluções aquosas propositalmente contaminadas. A modificação química foi avaliada por meio de experimentos exploratórios e de um planejamento fatorial 23 , cujas variáveis independentes foram temperatura (T), tempo de reação com anidrido succínico (tAS) e fração molar de anidrido succínico (χAS), sendo as variáveis resposta as capacidades de adsorção de Cu(II) e Zn(II). Estes experimentos apontaram para a melhor condição de síntese em 100ºC, 1 h de reação com anidrido succínico e χAS de 0,62. O bagaço de cana modificado foi caracterizado por ganho de massa, pHPCZ, análise elementar (C, H e N), espectroscopia na região do infravermelho, análise termogravimétrica, difração de raios-X, ressonância magnética nuclear de carbono 13 em estado sólido, microscopia eletrônica de varredura juntamente com espectrometria de energia dispersiva de raios-X. O adsorvente foi utilizado em experimentos de adsorção/dessorção mono e bicomponente de Cu(II) e Zn(II) em batelada e em coluna de leito fixo. Os estudos de adsorção em batelada revelaram que o pH de melhor adsorção dos íons metálicos foi de 5,5. Os dados de cinética monocomponente foram modelados com os modelos de Boyd, difusão intrapartícula (DIP) e de difusão de superfície homogênea (HSDM) e as isotermas monocomponente foram modeladas com os modelos de Langmuir e Sips. As capacidades máximas de adsorção (Qmax) obtidas nos experimentos monocomponente foram de 1,19 e 0,95 mmol g-1 para Cu(II) e Zn(II), respectivamente. Foram realizados três ciclos de adsorção/dessorção monocomponente em coluna de leito fixo, os quais mostraram que a adsorção em contínuo de Cu(II) e Zn(II) é um processo de remediação tecnicamente viável. Os modelos de Thomas e Bohart-Adams foram utilizados para descrever a adsorção monocomponente em coluna de leito fixo com Qmax igual à 0,92 e 0,81 mmol g-1 para adsorção de Cu(II) e Zn(II), respectivamente. As medidas de calorimetria de titulação isotérmica e os parâmetros termodinâmicos indicaram que as variações de entalpia do processo de adsorção foram positivas, evidenciando um processo endotérmico e entropicamente dirigido. Estudos bicomponente em batelada foram realizados em três diferentes proporções molares de Cu(II) e Zn(II) (1:1, 3:1 e 1:3). Os dados de cinética e isoterma bicomponente foram modelados com os modelos de Corsel e RAST (Real Adsorbed Solution Theory), respectivamente. Os dados experimentais e os parâmetros obtidos nestes modelos demonstraram que a presença de Cu(II) influenciou antagonicamente na adsorção de Zn(II) em todas as proporções estudadas. Já a adsorção de Cu(II) em BSeP só foi afetada na proporção 1:3 (Cu:Zn). A adsorção bicomponente em coluna de leito fixo também foi realizada nas três proporções Cu(II):Zn(II) e o modelo de difusão no filme e no poro foi ajustado às curvas de ruptura. Os experimentos de mistura mostraram que o Cu(II) possui maior afinidade pelos sítios de adsorção que o Zn(II), causando a substituição destes íons adsorvidos, caracterizando o fenômeno de overshooting. Os experimentos para determinação da estequiometria da adsorção mostraram que a adsorção de um íon metálico envolve a interação com dois sítios de adsorção.Pollution of surface and ground water caused by toxic metals is a serious global concern because it affects the environment and human health. The excess of these elements in water bodies poses serious risks to various forms of life, including humans, due their high toxicity and carcinogenicity, resulting in bioaccumulation through the food chain. Among the remediation methods for these contaminants, adsorption is one of the techniques that has been widely studied due to its easy implementation and high efficiency. In recent years, great efforts have been dedicated to the search for new adsorbents derived from plant biomass, since these materials are abundant in nature, and some of them are treated as wastes and disposed of in the environment. This thesis aimed to prepare a new adsorbent based on sugarcane bagasse using two carboxylic acid anhydrides (succinic and pyromellitic anhydrides) through a one-pot reaction to remove Cu(II) and Zn(II) ions from spiked aqueous solutions. The chemical modification of sugarcane bagasse was evaluated through exploratory experiments and a 23 experimental design, whose independent variables were temperature (T), reaction time with succinic anhydride (tSA), and molar fraction of succinic anhydride (χSA). The response variables evaluated were adsorption capacities of Cu(II) and Zn(II). The best synthesis condition obtained by multivariate analysis was 100ºC, 1 h of reaction with succinic anhydride, and χSA of 0.62. The modified sugarcane bagasse was characterized by weight gain, pH of the point of zero charge, elemental analysis (C, H, and N), Fourier transform infrared spectroscopy, thermogravimetric analysis, X-ray diffraction, 13C solid-state nuclear magnetic resonance, scanning electron microscopy, and energy-dispersive X-ray spectroscopy. The adsorbent was used in mono and bicomponent adsorption/desorption experiments of Cu(II) and Zn(II) in batch and continuous (fixed-bed column). Batch adsorption studies revealed that the pH of maximum adsorption of metal ions was 5.5. Monocomponent kinetic data were adjusted with the Boyd, intraparticle diffusion (DIP), and homogeneous surface diffusion (HSDM) models and monocomponent isotherms were adjusted with the Langmuir and Sips models. The maximum adsorption capacities (Qmax) obtained in the monocomponent experiments were 1.19 and 0.95 mmol g-1 for Cu(II) and Zn(II), respectively. Three single-component adsorption/desorption cycles were carried out in a fixed-bed column, which showed that the continuous adsorption of Cu(II) and Zn(II) is a technically viable remediation process. The Thomas and Bohart-Adams models were used to describe the monocomponent adsorption in a fixed-bed column, with Qmax values of 0.92 and 0.81 mmol g-1 for adsorption of Cu(II) and Zn(II), respectively. Isothermal titration calorimetry measurements indicated that the changes in enthalpy of adsorption were positive and the thermodynamic data of adsorption indicated that the adsorption process was endothermic and entropically driven. Bicomponent batch studies were carried out at three different molar ratios of Cu(II) and Zn(II) (1:1, 3:1, and 1:3). Kinetic and bicomponent isotherm data were adjusted with the Corsel and RAST (Real Adsorbed Solution Theory) models, respectively. The experimental data and the parameters obtained from these models demonstrated that the presence of Cu(II) ions had an antagonistic influence on the adsorption of Zn(II) in all molar ratios studied. The adsorption of Cu(II) on BSeP was only affected in the molar ratio of 1:3. Bicomponent adsorption in a fixed-bed column was also performed in the three Cu(II):Zn(II) molar ratios and the breakthrough curves were adjusted with film and pore diffusion model. Bicomponent experiments showed that Cu(II) had greater affinity by the adsorption sites than Zn(II), causing the replacement of previously adsorbed Zn(II) ions, leading to the overshooting phenomenon. Stoichiometric adsorption experiments showed that the adsorption of a metal ion involved the formation of an interaction with two adsorption sites.http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/us/Autorização concedida ao Repositório Institucional da UFOP pelo(a) autor(a) em 08/02/2022 com as seguintes condições: disponível sob Licença Creative Commons 4.0 que permite copiar, distribuir e transmitir o trabalho, desde que sejam citados o autor e o licenciante. Não permite o uso para fins comerciais nem a adaptação.info:eu-repo/semantics/openAccessBagaço de canaBifuncionalizaçãoAdsorçãoMetais tóxicosPreparação de adsorvente de bagaço de cana-de-açúcar heterossubstituído e aplicação na remoção de metais tóxicos.info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisporreponame:Repositório Institucional da UFOPinstname:Universidade Federal de Ouro Preto (UFOP)instacron:UFOPCC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811https://www.repositorio.ufop.br/bitstreams/75edede5-072b-4271-b049-4e86eafdcc36/download9868ccc48a14c8d591352b6eaf7f6239MD52falseAnonymousREADORIGINALTESE_PreparaçãoAdsorventeBagaço.pdfTESE_PreparaçãoAdsorventeBagaço.pdfapplication/pdf5432645https://www.repositorio.ufop.br/bitstreams/a8ed3368-93a4-49cb-a6d1-76b9ee3b8764/downloaddea8de30a70ae00b9497db066ddb4974MD51trueAnonymousREADLICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81748https://www.repositorio.ufop.br/bitstreams/18cd862f-ada8-4c7b-8d1f-5a6fe4c41c5d/download8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33MD53falseAnonymousREADTHUMBNAILTESE_PreparaçãoAdsorventeBagaço.pdf.jpgTESE_PreparaçãoAdsorventeBagaço.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg3163https://www.repositorio.ufop.br/bitstreams/d83ad936-e627-4d5b-bb4a-331dceaee393/download6d808ea49b429cfca90e90b3b01623c8MD54falseAnonymousREAD123456789/145452024-11-10 16:12:27.457http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/us/abertoopen.accessoai:repositorio.ufop.br:123456789/14545https://www.repositorio.ufop.brRepositório InstitucionalPUBhttp://www.repositorio.ufop.br/oai/requestrepositorio@ufop.edu.bropendoar:32332024-11-10T19:12:27Repositório Institucional da UFOP - Universidade Federal de Ouro Preto (UFOP)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