Obtenção de matrizes dopadas com metais de transição : estudo da atividade catalítica em reações de química fina.

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2013
Autor(a) principal: Silva, Anderson Gabriel Marques da
Orientador(a): Robles Azocar, Patrícia Alejandra
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Programa de Pós-Graduação em Engenharia de Materiais. Rede Temática em Engenharia de Materiais, Pró-Reitoria de Pesquisa e Pós-Graduação, Universidade Federal de Ouro Preto.
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Link de acesso: http://www.repositorio.ufop.br/handle/123456789/2990
Resumo: Este trabalho foi dividido em duas partes independentes. No capítulo 1, foram preparados catalisadores heterogêneos via processo sol-gel e via MCM-41 utilizando sílica como matriz e os metais transição Pd e Au-Pd como dopantes. Os compósitos de Pd e Au-Pd foram caracterizados por difração de raios X (DRX), análise de adsorção-dessorção de N2 através da equação BET e do método BJH, redução à temperatura programada (RTP), espectrometria de emissão atômica com plasma indutivamente acoplado (ICP-AES) e espalhamento de raios X a baixo ângulo (SAXS). O desempenho catalítico dos compósitos foi avaliado em reações de acoplamento Suzuki através de um sistema catalítico no qual uma série de haletos de arila e o ácido fenilborônico foram utilizados como substratos. Os resultados dos testes indicaram a obtenção de biarilas em rendimentos entre 50 e 99%. Nos testes de reciclo, os catalisadores não mostraram perda significativa da atividade (< 5%). A presença do metal ouro em catalisadores de paládio provocou um aumento na atividade catalítica. Além disso, os catalisadores preparados por MCM-41 também se mostraram mais ativos que os catalisadores preparados por sol-gel. No capítulo 2, foi desenvolvido um processo sustentável que abrange as cadeias produtivas da indústria sucroalcooeira e da química fina interconectado com o desenvolvimento sustentável das mesmas através da valorização de resíduos como o bagaço de cana. Este material orgânico foi utilizado como adsorvente na remoção de contaminantes ambientais e como matriz de catalisadores heterogêneos na valorização de matéria-prima nacional, via oxidação seletiva de componentes dos óleos essenciais, gerando produtos de alto valor agregado.
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O desempenho catalítico dos compósitos foi avaliado em reações de acoplamento Suzuki através de um sistema catalítico no qual uma série de haletos de arila e o ácido fenilborônico foram utilizados como substratos. Os resultados dos testes indicaram a obtenção de biarilas em rendimentos entre 50 e 99%. Nos testes de reciclo, os catalisadores não mostraram perda significativa da atividade (< 5%). A presença do metal ouro em catalisadores de paládio provocou um aumento na atividade catalítica. Além disso, os catalisadores preparados por MCM-41 também se mostraram mais ativos que os catalisadores preparados por sol-gel. No capítulo 2, foi desenvolvido um processo sustentável que abrange as cadeias produtivas da indústria sucroalcooeira e da química fina interconectado com o desenvolvimento sustentável das mesmas através da valorização de resíduos como o bagaço de cana. Este material orgânico foi utilizado como adsorvente na remoção de contaminantes ambientais e como matriz de catalisadores heterogêneos na valorização de matéria-prima nacional, via oxidação seletiva de componentes dos óleos essenciais, gerando produtos de alto valor agregado.This work was divided into two independent parts. In the chapter 1, heterogeneous catalysts were prepared by sol-gel and MCM-41 using silica as matrix and the Pd and Au-Pd as dopants. The Pd and Au-Pd composites were characterized by X-ray diffraction (XRD), adsorption of N2 through the BET equation and the BJH method, temperature programmed reduction (TPR), inductively coupled plasma-atomic emission spectroscopy (ICP-AES) and small-angle X-ray scattering (SAXS).The catalytic performance of the catalysts was evaluated in Suzuki coupling reactions using a catalytic system in which several aryl halides and phenylboronic acid were used as substrates. The Biaryls were obtained in yields between 50-99%. In recycle tests, the catalysts did not show significant loss of activity (<5%). The presence of gold metal on the palladium catalysts showed an increase in the catalytic activity as compared to the palladium monometallic catalysts. Furthermore, the catalysts prepared by MCM-41 were more active than the catalysts prepared by sol-gel. In the chapter 2, we have developed a process that relates the productive chains of the ethanol and Fine Chemicals industries interconnected with the sustainable development of them through the valorization of waste such as sugarcane bagasse. This organic material was used as adsorbents for the removal of environmental contaminants and as heterogeneous catalysts for adds value to national biodiversity raw materials. The catalytic application selected was the selective oxidation of essential oils, obtaining products of high added value.Programa de Pós-Graduação em Engenharia de Materiais. Rede Temática em Engenharia de Materiais, Pró-Reitoria de Pesquisa e Pós-Graduação, Universidade Federal de Ouro Preto.Matrizes dopadasCatáliseIndustria - ácoolBagaço de cana - industriaRemoção - cromoObtenção de matrizes dopadas com metais de transição : estudo da atividade catalítica em reações de química fina.info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisporreponame:Repositório Institucional da UFOPinstname:Universidade Federal de Ouro Preto (UFOP)instacron:UFOPinfo:eu-repo/semantics/openAccessLICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82683http://www.repositorio.ufop.br/bitstream/123456789/2990/2/license.txtb084821f9007b71b6e779ab532adc5ddMD52ORIGINALDISSERTAÇÃO_ ObtençãoMatrizesDopadas.PDFDISSERTAÇÃO_ ObtençãoMatrizesDopadas.PDFapplication/pdf2204233http://www.repositorio.ufop.br/bitstream/123456789/2990/1/DISSERTA%c3%87%c3%83O_%20Obten%c3%a7%c3%a3oMatrizesDopadas.PDFc8e0517e07d6cf710f8ff028dcb32589MD51123456789/29902020-06-03 15:06:06.635oai:localhost: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Repositório InstitucionalPUBhttp://www.repositorio.ufop.br/oai/requestrepositorio@ufop.edu.bropendoar:32332020-06-03T19:06:06Repositório Institucional da UFOP - Universidade Federal de Ouro Preto (UFOP)false
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