Imobilização de dióxido de titânio em diferentes suportes para a degradação fotocatalítica de fármacos.

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2015
Autor(a) principal: Borges, Shalimar da Silva
Orientador(a): Aquino, Sergio Francisco de, Silva, Adilson Cândido da
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Adsorção
Fármacos
Imobilização
Link de acesso: http://www.repositorio.ufop.br/handle/123456789/6347
Resumo: Programa de Pós-Graduação em Engenharia Ambiental. PROÁGUA, Pró-Reitoria de Pesquisa e Pós Graduação, Universidade Federal de Ouro Preto
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spelling Borges, Shalimar da SilvaAquino, Sergio Francisco deSilva, Adilson Cândido da2016-04-05T13:59:47Z2016-04-05T13:59:47Z2015BORGES, Shalimar da Silva. Imobilização de dióxido de titânio em diferentes suportes para a degradação fotocatalítica de fármacos. 2015. 82 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Ambiental) - Escola de Minas, Universidade Federal de Ouro Preto, Ouro Preto, 2015.http://www.repositorio.ufop.br/handle/123456789/6347Programa de Pós-Graduação em Engenharia Ambiental. PROÁGUA, Pró-Reitoria de Pesquisa e Pós Graduação, Universidade Federal de Ouro PretoMicrocontaminantes orgânicos, tais quais fármacos e perturbadores endócrinos, estão presentes em corpos d’água devido ao aumento do seu grau de poluição pela atividade antrópica. Sabe-se que é limitada a eficiência de remoção de tais contaminantes pelo processo convencional de clarificação de água (coagulação, floculação, sedimentação, filtração) e que é possível haver a formação de subprodutos destes na etapa de cloração da água, de forma que é necessário estudar formas complementares, tal qual a oxidação avançada por fotocatálise heterogênea, para a sua remoção. Como o gargalo da aplicação tecnológica da fotocatálise heterogênea é a retenção e reutilização do fotocatalisador dióxido de titânio (TiO2), faz-se importante estudar técnicas para sua imobilização em suportes sólidos. Dessa forma o objetivo principal deste trabalho foi avaliar a imobilização de TiO2 em carvão ativado granular (CAG), material cerâmico triturado (MCT) e zeólita (ZEO) e testar a sua eficácia na remoção fotocatalítica dos fármacos diclofenaco (DCF), sulfametoxazol (SMX) e 17-estradiol (E2) em amostras aquosas. Para tanto foram realizados ensaios para determinar o melhor dentre três métodos de imobilização (1-imersão do suporte em suspensão de TiO2; 2-recobrimento via sol-gel com isopropóxido de titânio; 3- impregnação do suporte com tinta branca dopada com TiO2); para caracterizar e avaliar a estabilidade do catalisador resultante; e para verificar a sua eficiência fotocatalítica em experimentos de batelada e com alimentação contínua. Definiu-se o CAG como o melhor suporte e a imersão deste em suspensão de 5% TiO2 como o melhor método de imobilização. Os ensaios de fotodegradação em batelada, realizados com os fármacos nas concentrações iniciais de 10 mg.L-1 para o DCF e SMX e 3 mg.L-1 para E2 e o catalisador na dose de 5 g/L, indicaram uma remoção de aproximadamente 40,70 e 90% para os fármacos, DCF, E2, e SMX, respectivamente, após 6 h de contato. A análise cinética indicou que o modelo pseudo-primeira ordem melhor se ajustou aos dados experimentais com constante de degradação de 0,0218, 0,0461 e 0,0306 min-1 para os fármacos DCF, E2 e SMX, respectivamente. Os ensaios com alimentação contínua do fármaco DCF (10 mg.L-1), realizados à temperatura ambiente (19 a 21°C), tempo de detenção hidráulica de 5 h e dose de catalisador de 5g.L-1, indicaram não haver diferença significativa entre a fotocatálise frente à fotólise, tendo resultado em remoção média de DCF de 38,9 %. As análises cromatográficas acoplada à espectrometria de massas (LC-MS) das amostras coletadas no final deste experimento indicaram que não houve acúmulo, em solução, de subprodutos da oxidação do DCF, provavelmente devido à elevada dose nominal de radiação empregada (22.5 KJ.m-3).Organic microcontaminants such as drugs and endocrine disruptors occur in surface waters due to the increased degree of pollution by human activity. It is known that the removal efficiency of such contaminants by the conventional water clarification process (coagulation, flocculation, sedimentation, filtration) is only moderate, and that their presence lead to the formation of by-products during water chlorination. Therefore, it is necessary to study other processes, like the advanced oxidation by heterogeneous photocatalysis, to complement the water treatment in the removal of these contaminants. Since the technologic bottleneck for the application of heterogeneous photocatalysis is the retention and reuse of titanium dioxide (TiO2) photocatalyst, it is important to study techniques for its immobilization on solid supports. Thus the main objectives of this study were to evaluate TiO2 immobilization on granular activated carbon (GAC), crushed ceramic material (MCT) and zeolite (ZEO) and test their effectiveness for the photocatalytic removal of diclofenac (DCF), sulfamethoxazole (SMX) and estradiol (E2) in aqueous samples. To accomplish the objectives different tests were performed to determine the best method of immobilization (1-immersion of the support in TiO2 slurry; 2-covering by sol-gel titanium isopropoxide; 3- impregnating the support with white wall paint doped TiO2); to characterize and evaluate the stability of the resulting catalysts; and to check their photocatalytic efficiency in batch experiments and continuous power. The results showed that CAG was the best TiO2 support and that its immersion in a 5% TiO2 was the best immobilization method. Photodegradation assays carried out in batch mode with pharmaceutical solutions (10 mg.L-1 of DCF or SMX and 3 mg.L-1 of E2) using a catalyst dose of 5 g.L-1 led to removal efficiencies of ~40, ~70 and ~90%, respectively, for DCF, E2, and SMX, respectively, after 6 h of contact. Kinetic analysis indicated that the pseudo-first order model best fitted the experimental data yielding degradation constants of 0.0218, 0.0461 and 0.0306 min-1 for DCF, SMX and E2, respectively. Tests with continuous feeding of DCF (10 mg.L-1) in a photoreactor kept at ambient temperature (19 to 21 ° C) and hydraulic retention time of 5 h, using a catalyst dose of 5 g.L-1 indicated there was no significant differences between photocatalysis and photolysis, resulting in an DCF average removal of 38.9%. The chromatography-mass spectrometry (LC-MS) analysis of samples collected at the end of the continuous experiment showed DCF byproducts did not accumulate in solution , probably due to the high nominal radiation dose employed (22.5KJ.m-3).AdsorçãoFármacosImobilizaçãoImobilização de dióxido de titânio em diferentes suportes para a degradação fotocatalítica de fármacos.info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisAutorização concedida ao Repositório Institucional da UFOP pelo(a) autor(a) em 17/03/2016 com as seguintes condições: disponível sob Licença Creative Commons 4.0 que permite copiar, distribuir e transmitir o trabalho desde que sejam citados o autor e o licenciante. 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