Tantaloniobatos com estrutura de perovskitas lamelares KCa2Nb(3-x)TaxO10 e seus derivados para aplicações em fotocatálise
Ano de defesa: | 2019 |
---|---|
Autor(a) principal: | |
Orientador(a): | |
Banca de defesa: | |
Tipo de documento: | Tese |
Tipo de acesso: | Acesso aberto |
Idioma: | por |
Instituição de defesa: |
Universidade Federal da Paraíba
Brasil Química Programa de Pós-Graduação em Química UFPB |
Programa de Pós-Graduação: |
Não Informado pela instituição
|
Departamento: |
Não Informado pela instituição
|
País: |
Não Informado pela instituição
|
Palavras-chave em Português: | |
Link de acesso: | https://repositorio.ufpb.br/jspui/handle/123456789/19639 |
Resumo: | Lamellar perovskites have been distinguished due to their properties, such as ionic conductivity, intercalation, photoluminescence, ion exchange and photocatalysis. Lamellar niobates and tantalates are composed by negatively charged lamellae and intercalated cations, especially a Dion-Jacobson phase, with formula M[An-1BnO3n+ 1]. In view of the related properties, this work aimed to synthesize and characterize the KCa2Nb(3-x)TaxO10 system, in order to determine the best synthesis conditions, the topochemical modifications for photocatalytic tests in the photohydroxylation with terephthalic acid and discoloration of an anionic dye in the case of Remazol Ouro Amarelo (RNL). X-ray diffraction (XRD), ultraviolet and visible (UV-Vis) absorption spectroscopy, infrared (IR) vibration spectroscopy, Raman spectroscopy, Scanning eletron microscopy (SEM), EDX analysis coupled to SEM and elemental nitrogen analysis and thermogravimetric analysis (TG / DTA). XRD indicated materials presented long range order. The IR and Raman confirm modifications made in pure oxides, as well as the differences present in the of nitriding, protonation and exfoliation. Elemental indicated the interconversion phase of the Dion Jacobson (DJ) to the Ruddlesden Popper (RP). The micrographs showed presence of plates, regardless of the undergone process. MET images confirm the presence of nanosheets after the exfoliation process. For the photohydroxylation reactions with terephthalic acid, the KCa2Nb2TaO10 system shows a better result. In the model dye (RNL) tests, KCa2Ta3O10 presented better photocatalytic efficiency. The photocatalytic mechanism for the KCa2Nb2TaO10 and KCa2Ta3O10 system is sensitive to both hole (h+) and electron (e−) and the formation of the hydroxyl radicals have a contribution of these two photogenerated charge carriers. In contrast, no significant results were observed for oxynitrides. |
id |
UFPB_369f0ebf402ce87871a679a5cce9c4bc |
---|---|
oai_identifier_str |
oai:repositorio.ufpb.br:123456789/19639 |
network_acronym_str |
UFPB |
network_name_str |
Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB |
repository_id_str |
|
spelling |
Tantaloniobatos com estrutura de perovskitas lamelares KCa2Nb(3-x)TaxO10 e seus derivados para aplicações em fotocatáliseKCa2Nb3-xTaxO10NitretaçãoFotocatáliseFoto-hidroxilaçãoNitridingPhotocatalysisPhoto-hydroxylationCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICALamellar perovskites have been distinguished due to their properties, such as ionic conductivity, intercalation, photoluminescence, ion exchange and photocatalysis. Lamellar niobates and tantalates are composed by negatively charged lamellae and intercalated cations, especially a Dion-Jacobson phase, with formula M[An-1BnO3n+ 1]. In view of the related properties, this work aimed to synthesize and characterize the KCa2Nb(3-x)TaxO10 system, in order to determine the best synthesis conditions, the topochemical modifications for photocatalytic tests in the photohydroxylation with terephthalic acid and discoloration of an anionic dye in the case of Remazol Ouro Amarelo (RNL). X-ray diffraction (XRD), ultraviolet and visible (UV-Vis) absorption spectroscopy, infrared (IR) vibration spectroscopy, Raman spectroscopy, Scanning eletron microscopy (SEM), EDX analysis coupled to SEM and elemental nitrogen analysis and thermogravimetric analysis (TG / DTA). XRD indicated materials presented long range order. The IR and Raman confirm modifications made in pure oxides, as well as the differences present in the of nitriding, protonation and exfoliation. Elemental indicated the interconversion phase of the Dion Jacobson (DJ) to the Ruddlesden Popper (RP). The micrographs showed presence of plates, regardless of the undergone process. MET images confirm the presence of nanosheets after the exfoliation process. For the photohydroxylation reactions with terephthalic acid, the KCa2Nb2TaO10 system shows a better result. In the model dye (RNL) tests, KCa2Ta3O10 presented better photocatalytic efficiency. The photocatalytic mechanism for the KCa2Nb2TaO10 and KCa2Ta3O10 system is sensitive to both hole (h+) and electron (e−) and the formation of the hydroxyl radicals have a contribution of these two photogenerated charge carriers. In contrast, no significant results were observed for oxynitrides.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPESPrograma de Doutorado Sanduíche no Exterior (PDSE)/CapesAs perovskitas lamelares tem se destacado por apresentarem algumas propriedades. Como a condutividade iônica, intercalação, fotoluminescência, troca iônica e fotocatálise. Dentre desses materiais, os niobatos e tantalatos lamelares são compostos formados por lamelas carregadas negativamente, sendo intercaladas por cátions, destacando a fase Dion-Jacobson, com fórmula M[An-1BnO3n+1]. Este trabalho visa sintetizar e caracterizar o sistema KCa2Nb(3-x)TaxO10 e avaliar as melhores condições de síntese, as modificações topoquímicas, além de realizar testes fotocatalíticos para a foto-hidroxilação do ácido tereftálico e a descoloração de um corante aniônico, no caso o Remazol Amarelo Ouro (RNL). Os materiais sintetizados e seus derivados foram caracterizados por difração de raios-X (DRX), espectroscopia de absorção na região do ultravioleta e do visível (UVVis), espectroscopia vibracional na região do infravermelho (IV), espectroscopia Raman, análise da área superficial, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e transmissão (MET), análise de espectroscopia de energia dispersiva de raios-X (EDS) acoplado ao MEV e análise elementar de nitrogênio e oxigênio e análise termogravimétrica (TG/DTA). As análises de DRX apresentaram organização a longo alcance para os óxidos puros e para as modificações topoquímicas. Os espectros de IV e Raman confirmaram as modificações realizadas nos óxidos puros, bem como as diferenças presentes nos processos de nitretação, protonação e esfoliação. Os resultados de análise elementar mostraram a interconversão da fase Dion Jacobson (DJ) para a Ruddlesden Popper (RP). As micrografias mostraram a presença de placas, independentemente do processo sofrido. As análises de MET confirmaram a presença de nanofolhas após o processo de esfoliação. Para as reações de foto-hidroxilação com o ácido tereftálico, o sistema KCa2Nb2TaO10 apresentou um melhor resultado. Nos testes com o corante modelo (RNL), o KCa2Ta3O10 apresentou melhor eficiência fotocatalítica em 4 h de reação. O mecanismo de fotocatálise para o sistema KCa2Nb2TaO10 e KCa2Ta3O10 é sensível tanto ao buraco (h+) quanto ao elétron (e−) e a formação dos radicais hidroxilas tem contribuição desses dois portadores de carga, enquanto que os oxinitretos não foram observadas atividades satisfatórias para as reação estudadas.Universidade Federal da ParaíbaBrasilQuímicaPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUFPBMaia, Ary da Silvahttp://lattes.cnpq.br/0234548596508203Carreiro, Arnayra Sonayra de Brito Silva2021-03-01T00:51:16Z2019-11-052021-03-01T00:51:16Z2019-08-27info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesishttps://repositorio.ufpb.br/jspui/handle/123456789/19639porhttp://creativecommons.org/licenses/by-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPBinstname:Universidade Federal da Paraíba (UFPB)instacron:UFPB2021-08-05T23:13:52Zoai:repositorio.ufpb.br:123456789/19639Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttps://repositorio.ufpb.br/PUBhttp://tede.biblioteca.ufpb.br:8080/oai/requestdiretoria@ufpb.br|| diretoria@ufpb.bropendoar:2021-08-05T23:13:52Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB - Universidade Federal da Paraíba (UFPB)false |
dc.title.none.fl_str_mv |
Tantaloniobatos com estrutura de perovskitas lamelares KCa2Nb(3-x)TaxO10 e seus derivados para aplicações em fotocatálise |
title |
Tantaloniobatos com estrutura de perovskitas lamelares KCa2Nb(3-x)TaxO10 e seus derivados para aplicações em fotocatálise |
spellingShingle |
Tantaloniobatos com estrutura de perovskitas lamelares KCa2Nb(3-x)TaxO10 e seus derivados para aplicações em fotocatálise Carreiro, Arnayra Sonayra de Brito Silva KCa2Nb3-xTaxO10 Nitretação Fotocatálise Foto-hidroxilação Nitriding Photocatalysis Photo-hydroxylation CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA |
title_short |
Tantaloniobatos com estrutura de perovskitas lamelares KCa2Nb(3-x)TaxO10 e seus derivados para aplicações em fotocatálise |
title_full |
Tantaloniobatos com estrutura de perovskitas lamelares KCa2Nb(3-x)TaxO10 e seus derivados para aplicações em fotocatálise |
title_fullStr |
Tantaloniobatos com estrutura de perovskitas lamelares KCa2Nb(3-x)TaxO10 e seus derivados para aplicações em fotocatálise |
title_full_unstemmed |
Tantaloniobatos com estrutura de perovskitas lamelares KCa2Nb(3-x)TaxO10 e seus derivados para aplicações em fotocatálise |
title_sort |
Tantaloniobatos com estrutura de perovskitas lamelares KCa2Nb(3-x)TaxO10 e seus derivados para aplicações em fotocatálise |
author |
Carreiro, Arnayra Sonayra de Brito Silva |
author_facet |
Carreiro, Arnayra Sonayra de Brito Silva |
author_role |
author |
dc.contributor.none.fl_str_mv |
Maia, Ary da Silva http://lattes.cnpq.br/0234548596508203 |
dc.contributor.author.fl_str_mv |
Carreiro, Arnayra Sonayra de Brito Silva |
dc.subject.por.fl_str_mv |
KCa2Nb3-xTaxO10 Nitretação Fotocatálise Foto-hidroxilação Nitriding Photocatalysis Photo-hydroxylation CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA |
topic |
KCa2Nb3-xTaxO10 Nitretação Fotocatálise Foto-hidroxilação Nitriding Photocatalysis Photo-hydroxylation CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA |
description |
Lamellar perovskites have been distinguished due to their properties, such as ionic conductivity, intercalation, photoluminescence, ion exchange and photocatalysis. Lamellar niobates and tantalates are composed by negatively charged lamellae and intercalated cations, especially a Dion-Jacobson phase, with formula M[An-1BnO3n+ 1]. In view of the related properties, this work aimed to synthesize and characterize the KCa2Nb(3-x)TaxO10 system, in order to determine the best synthesis conditions, the topochemical modifications for photocatalytic tests in the photohydroxylation with terephthalic acid and discoloration of an anionic dye in the case of Remazol Ouro Amarelo (RNL). X-ray diffraction (XRD), ultraviolet and visible (UV-Vis) absorption spectroscopy, infrared (IR) vibration spectroscopy, Raman spectroscopy, Scanning eletron microscopy (SEM), EDX analysis coupled to SEM and elemental nitrogen analysis and thermogravimetric analysis (TG / DTA). XRD indicated materials presented long range order. The IR and Raman confirm modifications made in pure oxides, as well as the differences present in the of nitriding, protonation and exfoliation. Elemental indicated the interconversion phase of the Dion Jacobson (DJ) to the Ruddlesden Popper (RP). The micrographs showed presence of plates, regardless of the undergone process. MET images confirm the presence of nanosheets after the exfoliation process. For the photohydroxylation reactions with terephthalic acid, the KCa2Nb2TaO10 system shows a better result. In the model dye (RNL) tests, KCa2Ta3O10 presented better photocatalytic efficiency. The photocatalytic mechanism for the KCa2Nb2TaO10 and KCa2Ta3O10 system is sensitive to both hole (h+) and electron (e−) and the formation of the hydroxyl radicals have a contribution of these two photogenerated charge carriers. In contrast, no significant results were observed for oxynitrides. |
publishDate |
2019 |
dc.date.none.fl_str_mv |
2019-11-05 2019-08-27 2021-03-01T00:51:16Z 2021-03-01T00:51:16Z |
dc.type.status.fl_str_mv |
info:eu-repo/semantics/publishedVersion |
dc.type.driver.fl_str_mv |
info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
format |
doctoralThesis |
status_str |
publishedVersion |
dc.identifier.uri.fl_str_mv |
https://repositorio.ufpb.br/jspui/handle/123456789/19639 |
url |
https://repositorio.ufpb.br/jspui/handle/123456789/19639 |
dc.language.iso.fl_str_mv |
por |
language |
por |
dc.rights.driver.fl_str_mv |
http://creativecommons.org/licenses/by-nd/3.0/br/ info:eu-repo/semantics/openAccess |
rights_invalid_str_mv |
http://creativecommons.org/licenses/by-nd/3.0/br/ |
eu_rights_str_mv |
openAccess |
dc.publisher.none.fl_str_mv |
Universidade Federal da Paraíba Brasil Química Programa de Pós-Graduação em Química UFPB |
publisher.none.fl_str_mv |
Universidade Federal da Paraíba Brasil Química Programa de Pós-Graduação em Química UFPB |
dc.source.none.fl_str_mv |
reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB instname:Universidade Federal da Paraíba (UFPB) instacron:UFPB |
instname_str |
Universidade Federal da Paraíba (UFPB) |
instacron_str |
UFPB |
institution |
UFPB |
reponame_str |
Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB |
collection |
Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB |
repository.name.fl_str_mv |
Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB - Universidade Federal da Paraíba (UFPB) |
repository.mail.fl_str_mv |
diretoria@ufpb.br|| diretoria@ufpb.br |
_version_ |
1801843186038996992 |