Fotocatalisadores para degradação de compostos tóxicos da indústria do petróleo e petroquímica
| Ano de defesa: | 2025 |
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| Tipo de documento: | Dissertação |
| Tipo de acesso: | Acesso aberto |
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| Instituição de defesa: |
Universidade Federal de Pernambuco
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| Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pos Graduacao em Engenharia Quimica
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| Departamento: |
Não Informado pela instituição
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| País: |
Brasil
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| Palavras-chave em Português: | |
| Link de acesso: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/63741 |
Resumo: | O processamento e refino de petróleo contaminam efluentes com poluentes como os hidrocarbonetos policíclicos aromáticos (HPAs), o benzeno, o tolueno, o etilbenzeno e o xileno (BTEX), compostos fenólicos (fenol e cresol), sulfurados (benzotiofeno e dibenzotiofeno) e nitrogenados (quinolina e indol). Embora os tratamentos biológicos sejam viáveis, sua eficácia é limitada, pois podem não degradar completamente compostos altamente tóxicos. Os processos oxidativos avançados (POAs) utilizam radicais oxidantes para degradar compostos tóxicos recalcitrantes. Fotocatalisadores como dióxido de titânio (TiO2) puro ou combinado com nitreto de carbono grafítico (g C3N4), hematita (Fe2O3), magnetita (Fe3O4) e óxido de cobre (CuO), ativados por uma fonte de radiação, geram esses radicais na presença de oxigênio dissolvido na água. O objetivo deste trabalho foi preparar e caracterizar fotocatalisadores de materiais heteroestruturados g-C3N4/TiO2 (com 25% de g-C3N4), g-C3N4 e TiO2 P25 comercial para degradar a quinolina. Os catalisadores heteroestruturados foram preparados utilizando TiO2 P25 comercial e g-C3N4 obtido a partir da policondensação térmica da ureia. Os catalisadores foram caracterizados por análises termogravimética, textural e morfológica. O teste fotocatalítico foi a partir de uma solução 20 mg.L–1 de quinolina composto modelo e 0,5 g.L–1 de catalisador, sob radiação de luz solar artificial (UV-A, UV-B e visível) e lâmpada LED violeta (λ = 415 nm) por 90 min de reação. Foram coletadas alíquotas ao longo do tempo de reação para analisar o decaimento da concentração medida por CLAE. Os melhores resultados obtidos foram com TiO2 P25 e o 25% g-C3N4/TiO2, obtendo 97% e 93% de degradação da quinolina, respectivamente em 90 min sob lâmpada de luz policromática similar a radiação da luz solar. O compósito 25% g-C3N4/TiO2 apresentou estabilidade ao longo de seis ciclos, com degradação final de 85,7%. Os dados cinéticos se ajustaram adequadamente aos modelos de pseudo-primeira ordem (k= 0,0136 min–1) e de Langmuir-Hinshelwood (k= 0,002 mmol.L–1.min–1). A síntese do compósito foi eficiente na formação de heterojunção, apresentando melhor desempenho na fotodegradação da quinolina sob radiação policromática, aliado a uma boa estabilidade ao decorrer de múltiplos ciclos. Estes resultados destacam seu potencial para aplicações ambientais no tratamento de efluentes de indústrias de petróleo. |
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Embora os tratamentos biológicos sejam viáveis, sua eficácia é limitada, pois podem não degradar completamente compostos altamente tóxicos. Os processos oxidativos avançados (POAs) utilizam radicais oxidantes para degradar compostos tóxicos recalcitrantes. Fotocatalisadores como dióxido de titânio (TiO2) puro ou combinado com nitreto de carbono grafítico (g C3N4), hematita (Fe2O3), magnetita (Fe3O4) e óxido de cobre (CuO), ativados por uma fonte de radiação, geram esses radicais na presença de oxigênio dissolvido na água. O objetivo deste trabalho foi preparar e caracterizar fotocatalisadores de materiais heteroestruturados g-C3N4/TiO2 (com 25% de g-C3N4), g-C3N4 e TiO2 P25 comercial para degradar a quinolina. Os catalisadores heteroestruturados foram preparados utilizando TiO2 P25 comercial e g-C3N4 obtido a partir da policondensação térmica da ureia. Os catalisadores foram caracterizados por análises termogravimética, textural e morfológica. O teste fotocatalítico foi a partir de uma solução 20 mg.L–1 de quinolina composto modelo e 0,5 g.L–1 de catalisador, sob radiação de luz solar artificial (UV-A, UV-B e visível) e lâmpada LED violeta (λ = 415 nm) por 90 min de reação. Foram coletadas alíquotas ao longo do tempo de reação para analisar o decaimento da concentração medida por CLAE. Os melhores resultados obtidos foram com TiO2 P25 e o 25% g-C3N4/TiO2, obtendo 97% e 93% de degradação da quinolina, respectivamente em 90 min sob lâmpada de luz policromática similar a radiação da luz solar. O compósito 25% g-C3N4/TiO2 apresentou estabilidade ao longo de seis ciclos, com degradação final de 85,7%. Os dados cinéticos se ajustaram adequadamente aos modelos de pseudo-primeira ordem (k= 0,0136 min–1) e de Langmuir-Hinshelwood (k= 0,002 mmol.L–1.min–1). A síntese do compósito foi eficiente na formação de heterojunção, apresentando melhor desempenho na fotodegradação da quinolina sob radiação policromática, aliado a uma boa estabilidade ao decorrer de múltiplos ciclos. Estes resultados destacam seu potencial para aplicações ambientais no tratamento de efluentes de indústrias de petróleo.The processing and refining of petroleum contaminate effluents with pollutants such as polycyclic aromatic hidrocarbons (PAHs), benzene, toluene, elthylbenzene and xylene (BTEX), phenolic compounds (phenol and cresol), sulfur compounds (benzothiophene and dibenzothiophene), and nitrogen compounds (quinoline and indole). Although biological treatments are viable, their effectiveness is limited as they may not completely degrade highly toxic compounds. Advanced oxidation processes (AOPs) employ oxidizing radicals to degrade recalcitrant toxic compounds. Photocatalysts such as titanium dioxide pure (TiO2) or combined with graphitic carbon nitrite (g-C3N4), hematite (Fe2O3), magnetite (Fe3O4) and copper oxide (CuO), activated by a radiation source, generate these radicals in the presence of dissolved oxygen in water. This work aimed to prepare and characterize heterostructured photocatalysts of g-C3N4/TiO2 (with 25% g-C3N4), g-C3N4, and commercial TiO2 P25 to degrade quinoline. The heterostructured catalysts were prepared using commercial TiO2 P25 and g-C3N4 obtained through the thermal polycondensation of urea. The catalysts were characterized by thermogravimetric, textural and morphological analyses. The photocatalytic test was performed using a 20 mg.L–1 solution of quinoline model compound and 0.5 g.L–1 catalyst under artificial sunlight radiation (UV A, UV-B and visible) and violet LED lamp (λ = 415 nm) for 90 min of reaction. Aliquots were collected throughout the reaction time to analyze the concentration decay measured by HPLC. The best results were obtained with TiO2 P25 and 25% g-C3N4/ TiO2, achieving 97% and 93% quinoline degradation, respectively, in 90 min under a polychromatic light lamp similar to sunlight radiation. The 25% g-C3N4/TiO2 composite exhibited stability over six cycles, with a final degradation of 85.7%. The kinetic data adequately fitted the pseudo-first order (k = 0.0136 min–1) and Langmuir-Hinshelwood (k = 0.002 mmol.L–1.min–1) models. The synthesis of the composite was efficient in the formation of heterojunction, presenting better performance in the photodegradation of quinoline under polychromatic radiation, combined with good stability over multiple cycles. These results highlight its great potential for environmental applications in the treatment of effluents from petroleum industries.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Engenharia QuimicaUFPEBrasilhttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/info:eu-repo/semantics/openAccessCatáliseFotodegradaçãoHeterojunçãoNitrogenadosFotocatalisadores para degradação de compostos tóxicos da indústria do petróleo e petroquímicainfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesismestradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPELICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82362https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/63741/2/license.txt5e89a1613ddc8510c6576f4b23a78973MD52ORIGINALDISSERTAÇÃO Jhonatan Douglas Moura de Oliveira.pdfDISSERTAÇÃO Jhonatan Douglas Moura de 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