Síntese e avaliação de catalisadores sólidos ácidos para conversão direta do Dióxido de Carbono em Metanol e Dimetil Éter através da hidrogenação/desidratação.
| Ano de defesa: | 2025 |
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| Tipo de documento: | Dissertação |
| Tipo de acesso: | Acesso aberto |
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| Instituição de defesa: |
Universidade Federal de Pernambuco
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| Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pos Graduacao em Engenharia Quimica
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| Departamento: |
Não Informado pela instituição
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| País: |
Brasil
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| Palavras-chave em Português: | |
| Link de acesso: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/63742 |
Resumo: | Este estudo aborda a hidrogenação do dióxido de carbono (CO₂) em produtos químicos de maior valor agregado, como metanol e dimetil éter (DME), utilizando catalisadores heterogêneos à base de Cu-Zn suportados em dois materiais distintos: HZSM-5 modificada com CaO (Catalisador A) e alumina (Catalisador B). O objetivo foi investigar o desempenho catalítico e a seletividade desses materiais sob diferentes condições operacionais, contribuindo para estratégias de mitigação das emissões de CO₂. Os ensaios foram conduzidos em uma unidade reativa automatizada PID, utilizando um reator de leito fixo com diâmetro interno de 8,4 mm e comprimento total de 286,9 mm. A alimentação foi realizada a uma velocidade espacial de 0,5 h⁻¹ e uma razão molar CO₂/H₂ de 1/3 em todos os experimentos. As análises de caracterização revelaram que o catalisador B exibiu uma área superficial específica superior em relação ao catalisador A. Já na difração de raios X (DRX) foi evidenciada a presença de fases cristalinas bem definidas, enquanto a microscopia eletrônica de varredura (MEV) exibiu morfologias distintas entre os materiais estudados. Os testes catalíticos demonstraram que ambos os sistemas apresentaram melhor desempenho com o aumento da temperatura, atingindo sua máxima eficiência a 240°C e 30 bar. As conversões de CO₂ variaram de 14,4% a 19,9% para o catalisador A e de 10,51% a 21,37% para o catalisador B. Em termos de seletividade, o catalisador A favoreceu a produção de metanol, com valores variando entre 40,64% e 94,46%, enquanto a formação de DME atingiu 54,70% nas melhores condições operacionais. O catalisador B apresentou seletividade para metanol entre 42,6% e 52,8%, e para DME na faixa de 44,25% a 52,83%. O aumento da temperatura intensificou a conversão do CO₂, como também estimulou a desidratação do metanol, favorecendo a formação de DME, especialmente no catalisador B. Por outro lado, o catalisador A exibiu maior seletividade para metanol em pressões elevadas. A escolha do suporte foi determinante para a seletividade dos produtos obtidos. Os achados deste trabalho contribuem para o avanço na concepção de catalisadores mais seletivos e eficientes na conversão de CO2 através da hidrogenação. |
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O objetivo foi investigar o desempenho catalítico e a seletividade desses materiais sob diferentes condições operacionais, contribuindo para estratégias de mitigação das emissões de CO₂. Os ensaios foram conduzidos em uma unidade reativa automatizada PID, utilizando um reator de leito fixo com diâmetro interno de 8,4 mm e comprimento total de 286,9 mm. A alimentação foi realizada a uma velocidade espacial de 0,5 h⁻¹ e uma razão molar CO₂/H₂ de 1/3 em todos os experimentos. As análises de caracterização revelaram que o catalisador B exibiu uma área superficial específica superior em relação ao catalisador A. Já na difração de raios X (DRX) foi evidenciada a presença de fases cristalinas bem definidas, enquanto a microscopia eletrônica de varredura (MEV) exibiu morfologias distintas entre os materiais estudados. Os testes catalíticos demonstraram que ambos os sistemas apresentaram melhor desempenho com o aumento da temperatura, atingindo sua máxima eficiência a 240°C e 30 bar. 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Os achados deste trabalho contribuem para o avanço na concepção de catalisadores mais seletivos e eficientes na conversão de CO2 através da hidrogenação.This study addresses the hydrogenation of carbon dioxide (CO₂) into higher value-added chemicals, such as methanol and dimethyl ether (DME), using Cu-Zn-based heterogeneous catalysts supported on two distinct materials: HZSM-5 modified with CaO (Catalyst A) and alumina (Catalyst B). The objective was to investigate the catalytic performance and selectivity of these materials under different operating conditions, contributing to CO₂ emission mitigation strategies. The experiments were conducted in a PID automated reactive unit using a fixed-bed reactor with an internal diameter of 9.1 mm and a total length of 304.8 mm, with a space velocity of 0.5 h⁻¹ and a CO₂/H₂ molar ratio of 1/3 in all tests. Characterization analyses revealed that Catalyst B exhibited a higher specific surface area compared to Catalyst A. X-ray diffraction (XRD) confirmed the presence of well defined crystalline phases, while scanning electron microscopy (SEM) displayed distinct morphologies between the studied materials. Catalytic tests demonstrated that both systems performed better with increasing temperature, reaching peak efficiency at 240°C and 30 bar. CO₂ conversions ranged from 14.4% to 19.9% for Catalyst A and from 10.51% to 21.37% for Catalyst B. In terms of selectivity, Catalyst A favored methanol production, with values ranging from 40.64% to 94.46%, while DME formation reached 54.70% under optimal conditions. Catalyst B exhibited methanol selectivity between 42.6% and 52.8%, and DME selectivity between 44.25% and 52.83%. Increasing temperature enhanced CO₂ conversion but also promoted methanol dehydration, favoring DME formation, particularly in Catalyst B. On the other hand, Catalyst A displayed higher methanol selectivity at elevated pressures. The choice of support was crucial for the selectivity of the obtained products. The findings of this study contribute to the advancement of more selective and efficient catalysts for CO₂ conversion through hydrogenation.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Engenharia QuimicaUFPEBrasilhttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/info:eu-repo/semantics/openAccessConversão de CO2Catalisadores heterogêneosZeólita HZSM-5Síntese e avaliação de catalisadores sólidos ácidos para conversão direta do Dióxido de Carbono em Metanol e Dimetil Éter através da hidrogenação/desidratação.info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesismestradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPELICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82362https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/63742/2/license.txt5e89a1613ddc8510c6576f4b23a78973MD52ORIGINALDISSERTAÇÃO Michael Lopes Mendes da Silva.pdfDISSERTAÇÃO Michael Lopes Mendes da 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